高晓晨
,
马新宾
,
王胜平
,
李振花
催化学报
采用LiNO3对γ-Al2O3进行改性,制备了以多孔锂铝尖晶石为载体,以Pd为活性组分的PdCl2-CuCl2/Li-Al-O负载型催化剂,并考察了催化剂对CO低压气相合成碳酸二乙酯(DEC)反应的催化性能,探讨了载体Li/Al比、改性浸渍方法、不同改性金属、 Pd负载量和反应压力等因素对催化剂催化性能的影响.结果表明,当n(Li)/n(Al)=0.2,压力为0.3 Mpa和温度为110 ℃时,DEC的时空收率可达到418 g/(L·h).用LiNO3对γ-Al2O3改性后的催化剂载体表层具有LiAl5O8尖晶石结构,不同Li/Al比的催化剂载体的晶胞参数、晶胞体积略有不同.采用双金属改性的催化剂载体表面由于结晶度较低不能形成"完全尖晶石结构",其催化活性较低.随着催化剂表面活性组分PdCl2含量的增加,可有效提高产物DEC的时空收率;锂铝尖晶石载体表面的酸性较低,有利于提高目标产物DEC的选择性.
关键词:
碳酸二乙酯
,
一氧化碳
,
亚硝酸乙酯
,
氯化钯
,
氯化铜
,
氧化铝
,
锂铝尖晶石
,
负载型催化剂
高晓晨
,
杨为民
,
刘志成
,
高焕新
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20337
以磷酸二氢铵为前驱体,使用浸渍法制备了一系列不同磷含量改性的HZSM-5分子筛,并结合X射线衍射、N2吸附和氨程序升温脱附等表征结果探讨了催化剂硅/铝比、粒径尺寸、晶体结构、孔结构及表面酸性对其催化甲醇和三聚甲缩反应生成聚甲醛二甲基醚(PODEn)反应性能的影响,同时与商业催化剂进行了比较.结果表明,硅铝比为50,粒径尺寸为5 μm,P2O5含量较低(0～6％)的HZSM-5分子筛表现出较高的催化活性和PODEn选择性.在130℃,原料甲醇和三聚甲醛的质量比为2∶1的优化条件下反应时,三聚甲醛转化率可达到95.2％,PODEn(n=2～5)的选择性为62.9％,略好于商业催化剂.
关键词:
聚甲醛二甲基醚
,
甲醇
,
三聚甲醛
,
HZSM-5分子筛
,
燃料添加剂
