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Ni/CeO2-SiO2催化剂的制备、表征及其甲烷部分氧化制合成气性能

胡久彪 , 余长林 , 毕亚东 , 魏龙福 , 陈建钗 , 陈喜蓉

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60723-2

以硝酸亚铈(Ce(NO3)3·6H2O)和正硅酸四乙酯(C8H20O4Si)为前驱体,采用溶胶-凝胶法合成了系列具有大比表面积的xCeO2-(1-x)SiO2 (x=0,0.25,0.50,0.75,1)复合氧化物载体,然后浸渍活性组分Ni制得用于甲烷部分氧化制合成气的Ni催化剂.运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、紫外-可见漫反射光谱、氢程序升温还原、氨程序升温脱附和热重等手段对所得催化剂的组织结构、还原性、表面酸性和积炭行为等进行了表征;同时考察了催化剂的组成、焙烧温度和反应时间等对催化剂在甲烷部分氧化制合成气中催化性能的影响.表征结果表明,该系列Ni/CeO2-SiO2催化剂具有大比表面积,CeO2晶粒较小,NiO的分散性好且易被还原,表面酸性弱,不容易积炭.当Ce/Si摩尔比为1∶1,活性组分Ni的质量分数为10%,焙烧温度为700℃时,所制备的Ni/CeO2-SiO2催化剂表现出较好的稳定性、最高的CH4转化率(~84%)和对产物CO及H2的选择性(>87%).

关键词: 溶胶-凝胶法 , 铈-硅复合氧化物 , 负载型镍催化剂 , 甲烷部分氧化 , 合成气

设计和制备能量转换和环境净化的高效异质结光催化剂

余长林 , 周晚琴 , 余济美 , 刘鸿 , 魏龙福

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60170-4

在过去的几十年中,光催化由于具有将太阳能转化为清洁氢化学能和降解各种污染物的广泛应用前景,因而引起了人们广泛关注。近期,很多研究表明,两个具有相匹配电子能级结构的半导体形成接触良好的异质结,可以有效地促进电荷转移和抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,从而显著提高光催化剂的活性和稳定性。本文主要讨论了异质结对半导体光催化剂的促进作用;分析了异质结对一些典型光催化剂如TiO2, ZnO和Ag基半导体等光催化性能的影响;讨论了异质结光催化剂的制备方法和对光催化过程影响的基本机理;最后,提出了设计和理解异质结促进光催化反应机理所面临的挑战。

关键词: 光催化剂 , 异质结 , 半导体 , 光催化性能 , 有机污染物降解 , 制氢

超声波制备介孔结构的氮掺杂TiO2纳米晶及其可见光催化性能

周晚琴 , 余长林 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗 ,

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60578-6

采用超声波辐射法制备了具有介孔结构的高浓度氮掺杂TiO2纳米晶(N/TiO2).采用N2物理吸附、X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、光致发光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对N/TiO2进行了表征.以波长为400~660nm的可见光为光源,以水体污染物邻苯二甲酸二甲酯为降解对象,考察了不同制备方法对N/TiO2光催化性能的影响.结果表明,超声波辐射使氮掺杂浓度提高了2.2倍,该法制备的N/TiO2同时具有较好的介孔结构,表现了更高的光催化降解邻苯二甲酸二甲酯的活性.其活性提高的主要原因是N/TiO2含有更高浓度的氮和对可见光具有更强的吸收能力.

关键词: 氮掺杂 , 乙二胺 , 二氧化钛纳米晶 , 超声波 , 邻苯二甲酸二甲酯

Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能

余长林 , 陈建钗 , 操芳芳 , 李鑫 , 樊启哲 , 魏龙福

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2013.20904

采用光化学沉积法制备了一系列不同Pt含量的新型Pt/BiOCl纳米片光催化剂,运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱、光致发光光谱、紫外-可见漫反射光谱等手段对Pt/BiOC1进行了表征,并以λ=254 nm的紫外灯和钨灯为光源,考察了Pt含量对Pt/BiOCl光催化降解酸性橙Ⅱ活性的影响.结果表明,沉积的Pt对BiOC1样品比表面积的影响不大,但可有效增强催化剂对可见光的吸收能力,显著抑制光生电子与空穴的复合.当Pt含量为1%~2%时,能大幅度提高紫外光下BiOC1催化降解染料的活性,并产生可见光活性.这是由于Pt/BiOCl具有一定的可见光吸收能力,产生了Pt纳米粒子的等离子体光催化作用.

关键词: 铂纳米粒子 , 铋氧氯 , 光催化 , 可见光 , 酸性橙Ⅱ

Al3+掺杂ZnS纳米晶的合成、表征及其光催化性能

余长林 , 李鑫 , 周晚琴 , 樊启哲 , 魏龙福 , 陈建钗

人工晶体学报

在较温和的溶剂热条件下制备了一系列Al3+掺杂的ZnS纳米晶光催化剂.利用N2物理吸附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等技术对合成的样品进行了表征.考察了不同含量的Al3掺杂对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能及其对不同染料的光催化降解性能的影响.结果表明,在140℃下合成的球状ZnS纳米晶具有较好的结晶度;Al3+掺杂在增加催化剂的比表面积的同时丰富了催化剂的表面羟基;此外,掺杂的Al3+可以明显抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,提高光催化反应效率.当掺杂最佳含量的6mol% Al时,可使催化剂光催化降解染料酸性橙Ⅱ、亚甲基蓝和罗丹明B的降解率分别提高3.5、1.0和0.9倍.

关键词: ZnS纳米晶 , Al掺杂 , 溶剂热 , 光催化 , 降解率

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