杜治平
,
周彬
,
黄丽明
,
黄晨
,
吴元欣
,
王存文
,
孙炜
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11121
以CuCl2和邻菲啰啉(phen)为原料,在甲醇和乙醇混合溶剂中制备了Cu(phen)Cl2,采用傅里叶红外光谱、热重分析和H2程序升温还原对其进行了表征,并研究了其在甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)反应中的催化性能.结果表明,Cu(phen)Cl2不仅具有较高的热稳定性,而且因phen与Cu(Ⅱ)间的σ-π配位作用而具有较高的催化活性.在催化剂浓度0.011mol/L,反应温度150℃,反应压力4.0 MPa和p(CO)/p(O2)=19的条件下,生成DMC的转化数(TON)可达51.5.研究还发现,反应存在诱导期,且TON随温度呈“M”形变化,据此提出了新的羰氧化反应机理.
关键词:
碳酸二甲酯
,
甲醇
,
氧化羰基化
,
氯化铜
,
邻菲哕啉
,
配合物
