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低浓度甲烷均相燃烧动力学反应机理简化与分析

赵雪林 , 张力 , 杨仲卿 , 解振华

工程热物理学报

本文利用组分浓度敏感性分析法结合生成速率分析法,对甲烷动力学反应机理进行了简化,构建出一套含有18种组分、34步基元反应的简化机理.利用该简化机理与完整机理分别在瞬态及稳态零维均质模型中对低浓度甲烷反应过程进行了计算,并将计算结果进行了对比分析,结果表明在大尺度贫燃料区范围内简化机理与完整机理的计算结果吻合度较高,简化机理具有较高的精度.同时利用该简化机理在柱塞流模型中对低浓度甲烷均相反应程进行了预测,并与定温反应器中的实验结果进行了对比研究,实验结果证实简化机理对低浓度甲烷反应过程预测效果较好,该简化机理适用于计算低浓度甲烷均相反应过程.

关键词: 机理简化 , 低浓度甲烷 , 柱塞流模型 , 均相反应

水蒸气作用下低浓度甲烷Cu/γ-Al2O3催化燃烧特性

杨仲卿 , 耿豪杰 , 张力 , 郑世伟 , 刘姝

工程热物理学报

实验研究了水蒸气对低浓度甲烷在Cu/γ-Al2O3催化剂上燃烧特性的影响规律,考察了低浓度甲烷转化率随水蒸气浓度的变化规律、催化剂的耐水稳定性及再生特性,通过催化剂的微观结构观测探讨了水蒸气对低浓度甲烷催化燃烧的抑制机理.结果表明,随着水蒸气浓度的增加,催化剂的催化活性逐渐降低,空气吹扫可使催化剂活性部分恢复;水蒸气存在的情况下,催化剂表面存在烧结,但烧结的程度受到温度和蒸汽浓度两方面的作用.水蒸气抑制作用的原因是水分子吸附在催化剂表面,占据活性位,并生成表面羟基,阻碍甲烷与催化剂的接触.

关键词: Cu/γ-Al2O3 , 水蒸气 , 低浓度甲烷 , 催化燃烧 , 抑制作用

含硫低浓度甲烷在Cu/γ-Al2O3颗粒上催化燃烧特性

杨仲卿 , 张力 , 郑世伟

工程热物理学报

实验研究了反应气流中SO2对低浓度甲烷在Cu/γ-Al2O3颗粒上催化燃烧特性的影响规律,考察了硫在催化剂上的累积作用,探讨了催化剂硫中毒的原因.研究表明:SO2存在时,燃烧反应时Cu/γ-Al2O3催化剂发生硫中毒,且中毒效应随着SO2浓度的增加而加深;经预硫化处理的催化剂的活性有所下降,且低温段硫中毒效应更为明显,较高的反应温度能够使生成的硫酸盐发生分解,减少对催化剂活性的影响;造成Cu/γ-Al2O3催化剂硫中毒的原因是催化剂内有硫酸盐的生成,减少了活性位点及比表面积,阻碍了活性位点对甲烷分子的吸附,从而降低了催化剂活性.

关键词: 低浓度甲烷 , Cu/γ-Al2O3颗粒 , 催化燃烧 , SO2 , 硫中毒

硫浓度波动对低浓度甲烷Cu/γ-Al2O3催化燃烧的影响

丁春玲 , 杨仲卿 , 张力 , 刘建军 , 冉景煜 , 蒲舸

工程热物理学报

在580℃下分别考察了SO2浓度波动幅度、波动频率对低浓度甲烷Cu/γ-Al2O3催化燃烧特性的影响,并探究了硫在Cu/γ-Al2O3催化剂上的累积情况.结果表明,气流中SO2的引入会使催化剂的活性下降而影响甲烷催化燃烧特性,且具有波动浓度的SO2比稳定浓度的SO2对甲烷催化燃烧的影响更大,随浓度波动幅度的增大和波动频率的升高该影响更为明显;Cu/γ-Al2 O3催化剂内硫的含量会发生累积,随着时间的增长,低浓度甲烷催化燃烧反应的活化能逐渐上升,催化剂活性逐渐下降,到达一定程度后,两者不再大幅变化,硫中毒现象不会再随时间延长而明显加深.

关键词: Cu/γ-Al2O3 , 低浓度甲烷 , 催化燃烧 , SO2浓度波动 , 活化能

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