李伟
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林涛
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张秋林
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龚茂初
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陈耀强
催化学报
以MnOx为活性组分, CeO2为助剂, ZrO2-TiO2为载体制备了MnOx-CeO2/ZrO2-TiO2整体式催化剂,考察了焙烧温度对该催化剂上NH3低温选择性催化还原反应(NH3-SCR)的影响. 通过X射线衍射、比表面积测定、储氧量测定和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂的织构性能和储氧量对低温NH3-SCR反应有较大的影响,活性组分锰以+3价和+4价共存时具有最好的低温活性. 该催化剂经600 ℃焙烧后,在空速为 36?000 h-1 时,反应有最低的起燃温度160 ℃和很宽的反应温度窗口176～393 ℃(转化率为60%～95%). 该催化剂在固定源,尤其在移动源柴油车上催化净化氮氧化物具有良好的应用前景.
关键词:
低温选择性催化还原
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氧化锰
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氧化铈
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氧化锆
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二氧化钛
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复合氧化物
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整体式催化剂
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氮氧化物
唐晓龙
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郝吉明
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徐文国
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李俊华
催化学报
首次采用低温固相法制备了无载体MnOx催化剂并将其用于NOx的低温NH3选择性催化还原.该催化剂为晶化度极低的混合锰氧化物,部分为粒径40～60 nm的棒状晶体颗粒,其余是更细小的无定形颗粒;催化剂的BET比表面积为150.8m2/g,吸附能力较强,NOx吸附量可达138.27μmol/g.在模拟尾气试验条件下,MnOx催化剂的低温活性很高,80℃时NOx转化率即可达到98.25%;反应产物N2选择性高于96.6%;当通入0.01%SO2和10%H2O后,由于竞争吸附导致NOx转化率有所下降,但仍可保持在70%左右,且不利影响在停止添加SO2和H2O后逐渐消失.
关键词:
锰氧化物
,
低温选择性催化还原
,
氮氧化物
,
氨
,
低温固相法
沈伯雄
,
姚燕
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马宏卿
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刘亭
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60269-0
采用离子交换法制备了钛基层柱粘土(TiO2-PILC),并应用浸渍法将Mn负载于其上制得不同Mn含量的xMn/TiO2-PILCs催化剂,考察了催化剂低温NH3选择性催化还原NO (NH3-SCR)活性,研究了添加Ce对8％Mn/TiO2-PILC催化剂活性及其抗水蒸气抗SO2特性的影响.结果发现,TiO2-PILC负载的锰基催化剂具有良好的抗水蒸气性能,但在水蒸气和SO2共存时失活严重.Ce的添加对催化剂活性以及抗SO2能力均有所提高,其中8％Mn-2％Ce/TiO2-PILC在200 ℃时NO去除率达到95％,同时SO2失活速率明显比其他催化剂低.采用N2吸附-脱附、X射线衍射、NH3程序升温脱附、H2程序升温还原和X射线光电子能谱等技术对催化剂结构和性质进行了表征.结果表明,所制备催化剂具有丰富的中孔结构和较大的比表面积；Ce的添加使Mn在催化剂表面分散性更好,提高了催化剂表面酸性和催化剂氧化还原性能,从而使其活性和抗硫性能增加.
关键词:
低温选择性催化还原
,
钛基层柱粘土
,
氧化锰
,
氧化铈
,
中毒
李金虎
,
张先龙
,
陈天虎
,
刘海波
,
施培超
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91001
以非均相沉淀法制备了凹凸棒石(PG)载体上负载锰氧化物催化剂Mn/PG,并用于低温选择性催化还原法(SCR)脱硝反应.采用X射线衍射、透射电子显微镜和H_2-程序升温还原方法对催化剂进行了表征;通过NH_3吸脱附实验考察了催化剂的锰负载量和煅烧温度对NH_3吸附和脱附量及吸附位的影响.结果表明,锰氧化物高度分散于PG晶体表面,其存在状态取决于催化剂煅烧温度.煅烧温度低于550℃,锰氧化物为Mn_2O_3和Mn_3O_4,煅烧温度为550℃时,锰氧化物为Mn_3O_4.NH_3主要吸附在PG载体上,锰氧化物的担载基本不影响催化剂吸附NH_3的能力,但促进了吸附NH_3的活化,这是催化剂SCR活性显著增加的直接原因.
关键词:
凹凸棒石
,
锰氧化物
,
低温选择性催化还原
,
氨吸脱附
陈婷
,
管斌
,
林赫
,
朱霖
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60730-X
采用自蔓延燃烧法制备了Ti0.9Mn0.05Fe0.05O2-δ催化剂,运用原位漫反射傅里叶变换红外光谱对该催化剂的NO和NH3稳态吸附以及NO和NH3瞬态反应进行了详细地分析与讨论.结果表明,相比于Lewis酸性位,150oC时Br?nsted酸性位吸附的NH3更具有SCR活性；与双齿硝酸盐和桥式硝酸盐相比, NO吸附产生的单齿硝酸盐是主要的中间物种；该SCR反应遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理,但以后者为主.另外, O2的存在有利于NO的氧化和配位态NH3的活化.
关键词:
氮氧化物
,
氨
,
锰铁基催化剂
,
低温选择性催化还原
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
王晓波
,
伍士国
,
邹伟欣
,
虞硕涵
,
归柯庭
,
董林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61115-9
本文制备了一系列 Fe-Mn/Al2O3催化剂,并在固定床上考察了其 NH3低温选择性催化还原 NO的性能.首先考察了不同 Fe负载量制备的催化剂的脱硝性能,优选出最佳的 Fe负载量；在此基础上,研究了 Mn负载量对催化剂脱硝效率的影响；最后,对优选催化剂的抗 H2O和抗 SO2性能进行了实验研究；同时,对催化剂由于 SO2所造成的失活机制进行了考察.采用 N2吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜、能量弥散 X射线谱、程序升温还原、程序升温脱附、X射线光电子能谱、热重和傅里叶变换红外光谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,最佳的 Fe和 Mn负载量均为8%,所制的8Fe-8Mn/Al2O3催化剂在150°C的脱硝效率可达近99%；同时,在整个低温测试区间(90–210°C)的脱硝效率均超过了92.6%. Fe在催化剂表面主要以 Fe3+形态存在,而 Mn主要包括 Mn4+和 Mn3+； Mn的添加提高了 Fe在催化剂表面的积累,促进了催化剂比表面积增大和活性物种分散,改善了催化剂氧化还原性能和对 NH3的吸附能力.催化剂的高活性主要是由于其具有较大的比表面积、高度分散的活性物种、增加的还原特性和表面酸性、较低的结合能、较高的 Mn4+/Mn3+和增强的表面吸附氧.此外,8Fe-8Mn/Al2O3的催化性能受 H2O和 SO2影响较小,抗 H2O和 SO2能力较强.同时,反应温度对催化剂的抗硫性有重要影响,在较低的反应温度下,催化剂抗硫性更好； SO2造成催化剂活性降低主要是由于催化剂表面硫酸盐物种的生成.一方面,表面硫酸铵盐的生成造成催化剂孔道堵塞和比表面积降低,减少了反应中的气固接触从而导致活性降低；另一方面,催化剂表面的活性物种被硫酸化,造成反应中的有效活性位减少,从而降低了催化剂活性.
关键词:
一氧化氮
,
低温选择性催化还原
,
铁-锰催化剂
,
X射线光电子能谱
,
二氧化硫
,
傅里叶变换红外光谱
