刘百军
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吕连海
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王炳春
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蔡天锡
催化学报
研究了Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上含羰基化合物(正丁醛、异丁醛、丙酮、丁酮和环己酮)及含碳-碳双键化合物(苯、糠醇和1-辛烯)的加氢反应. 结果表明,随着骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量的增加,含羰基化合物的加氢反应速率上升,而含碳-碳双键化合物的加氢反应速率下降. 与未改性的骨架镍催化剂相比,当骨架镍催化剂上Cu3/2PMo12O40附着量为6.3%时,羰基的加氢活性提高2倍以上,碳-碳双键的加氢活性下降30%以上. 计算了各种化合物在催化剂上的表观活化能. 结果表明,Cu3/2PMo12O40表面改性的骨架镍催化剂上,羰基加氢反应的表观活化能降低,而碳-碳双键加氢反应的表现活化能升高. 从动力学角度讨论了Cu3/2PMo12O40对骨架镍催化剂的影响. 用XPS对骨架镍表面的Cu3/2PMo12O40进行了研究,发现杂多酸盐的Keggin型结构已被破坏,Cu3/2PMo12O40分子中的Cu2+被还原为Cu0,而Mo6+被部分还原为Mo5+和Mo4+; Cu2+和Mo6+价态的变化是由骨架镍表面吸附的活泼氢所引起的. 羰基加氢选择性的提高是Cu0和混合价态Mo共同作用的结果.
关键词:
骨架镍
,
杂多酸盐
,
羰基化合物
,
碳-碳双键化合物
,
加氢反应
,
表面状态
张治宏
,
王晓昌
,
常哲敏
,
吕素娟
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.11.016
采用水热合成法制备了Keggin型结构的Ni-Mo-Zr杂多酸盐,并利用红外光谱(IR)和X射线衍射仪(XRD)对合成的产物进行了表征. 以酸性绿B(AGB)为目标物,研究了在超声波辐射下,Ni-Mo-Zr杂多酸盐的投加量、染料废水初始浓度、pH值等因素对降解效果的影响. 结果表明,新合成的杂多酸盐具有Keggin型结构. 当将其作为催化剂、投加量为0.8 g/L、染料废水的初始浓度为10 mg/L、初始pH=5时,用40 kHz超声频率辐射60 min,染料废水的降解率最高可达90.2%. 通过动力学分析,降解反应符合一级反应动力学模型,降解速率随初始浓度的增加而减小.
关键词:
Ni-Mo-Zr
,
Keggin结构
,
杂多酸盐
,
超声降解
,
酸性绿B
,
废水处理
徐明涛
,
赵亮亮
,
朱艳婧
,
童莺
,
陈庆渺
,
杨柏林
,
王康斌
,
杨元法
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2010.00039
用苯酚、双氧水经羟基化反应合成邻、对苯二酚,在Fe2O3为催化剂的反应系统中,反应诱导期长,且反应剧烈;当以杂多酸盐或Fe/ZrO2为催化剂时,诱导期消失,且羟基化反应平稳. 反应的诱导期可能是由铁的氧化物转化为活性物种Fe3+和Fe2+的过程引起的;在杂多酸盐或Fe/ZrO2催化剂的反应体系中,羟基化反应可能发生在催化剂表面而使反应变得缓慢平稳,反应诱导期消失.
关键词:
苯酚羟基化
,
Fe2O3
,
诱导期
,
杂多酸盐
,
·OH自由基
石淑云
,
任百祥
应用化学
doi:10.11944/j.issn.1000-0518.2016.05.150296
以水热自组装法合成的新型杂多酸盐[PMo8V6O42][Co(Phen)2][Him]2·2H3O·3H2O(1),通过红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见光谱、光电子能谱和X粉末衍射等技术手段进行表征.以此物质为催化剂光催化降解亚甲基蓝染料废水.分别讨论催化剂投加量、亚甲基蓝废水初始浓度、废水溶液酸度(pH)对亚甲基蓝降解率的影响.实验结果表明:催化剂投加量为50 mg/L、亚甲基蓝初始浓度为4 mg/L、模拟废水溶液的初始pH=1、降解时间220 min时,废水降解率可达到99.2％.光催化动力学分析显示,以合成杂多酸盐为催化剂光催化降解亚甲基蓝废水降解过程满足一级动力学方程,该一级方程反应速率常数为0.0144 min-,拟合常数为0.9918.另外,此催化剂还表现出较好的重复使用性能,连续使用5次后降解率仍为92.4％.
关键词:
水热自组装
,
杂多酸盐
,
亚甲基蓝
,
光催化
,
降解率
