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凹凸棒粘土负载CuO催化剂的制备及催化甲苯燃烧性能研究

王燕 , 曹建亮 , 孙广 , 余明高 , 张战营

材料导报

以天然凹凸棒粘土为载体,采用沉积-沉降法制备出负载CuO的负载型CuO/凹凸棒(CuO/APT)催化剂.通过XRD、SEM、TEM和N2吸附等手段对所制备的催化剂结构性能进行表征,并采用连续流动微反-色谱装置考察其催化甲苯燃烧的催化性能.结果表明,所制备的CuO/APT催化剂具有纤维状一维纳米结构、比表面积高、活性组分纳米氧化铜在载体表面分散均匀,并且该催化剂具有优异的催化甲苯燃烧性能.

关键词: 凹凸棒粘土 , 氧化铜 , 催化剂 , 纳米材料 , 甲苯燃烧

纳米片聚结Co3O4微球催化甲苯燃烧

王芳 , 戴洪兴 , 邓积光 , 谢少华 , 杨黄根 , 韩文

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(14)60072-3

采用乙二胺辅助的水热法制备了纳米片聚结的Co3O4微球.利用多种分析技术表征了其物化性质,并评价了其对甲苯燃烧的催化活性.结果表明,由添加1.0 ml乙二胺经140°C水热处理12 h后制得的Co3O4样品呈纳米片聚结的微球状表面形貌. Co3O4微球样品的比表面积约为66 m2 g-1.与体相Co3O4样品相比, Co3O4微球样品具有较高的氧吸附物种浓度和较好的低温还原性.当空速为20000 ml g-1 h-1时,在Co3O4微球样品上甲苯转化率达到50%和90%时的反应温度分别为230和254°C.这与该样品具有较大的比表面积、较高的氧吸附物种浓度和较好的低温还原性相关.

关键词: 氧化钴微球 , 纳米片形貌 , 表面活性剂辅助水热合成 , 甲苯燃烧

三维有序介孔结构氧化钼制备及催化性能

杜玉成 , 郑广伟 , 孟琪 , 王利平 , 范海光 , 戴洪兴

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2014.13233

以三维有序介孔分子筛KIT-6为模板剂制备碳模板,七钼酸铵为铝源,采用超声辅助下的真空浸渍法,合成了三维(3D)有序介孔、蠕虫状介孔 MoO3.采用TEM、HRTEM、SAED、XRD、TG/DT、N2吸脱附等对材料物理性能进行了表征.采用H2-TPR、甲苯和一氧化碳完全氧化等对催化性能进行了评价.研究发现:制备的三维有序介孔MoO3为正交相晶体结构,比表面积194 m2/g;在转化率分别为50%、90%、100%时,甲苯的起燃温度分别为203℃、215℃、225℃;CO起燃温度分别为1 14℃、158℃、180℃.3D-MoO3优良的催化性能与高比表面和三维有序介孔架构密切相关.

关键词: 模板剂 , 三维有序介孔 , 氧化钼 , 甲苯燃烧 , 一氧化碳氧化

Pt/Co3O4/3DOM Al2O3:甲苯燃烧的高效催化剂

杨黄根 , 邓积光 , 刘雨溪 , 谢少华 , 徐鹏 , 戴洪兴

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61095-6

与硫氧化物、氮氧化物、一氧化碳以及悬浮颗粒一样,大部分挥发性有机物(VOCs)污染大气环境.控制 VOCs排放有多种方法,其中催化氧化法是一种有效技术,关键在于获得高效催化剂.
  近年来,负载过渡金属和贵金属催化剂因具有比单纯负载贵金属和单纯负载过渡金属氧化物更好的催化性能而备受关注.在负载贵金属催化剂中,高比表面积载体负载 Pt, Pd或 Rh催化剂得到广泛而深入的研究,尽管这些催化剂成本较高,但是其对 VOCs氧化反应显示了很高的低温催化活性.众所周知,催化活性取决于贵金属和 VOCs的种类,不同负载贵金属催化剂对特定反应会表现出不同的催化活性.负载 Pt催化剂对长链碳氢化合物和芳香族化合物氧化反应表现出更高的活性.相对于负载贵金属催化剂,负载过渡金属氧化物催化剂不仅具有良好的氧化活性,而且价格低廉.迄今已发现许多过渡金属氧化物(如 Co3O4, Cr2O3和 MnO2等)对典型 VOCs氧化反应具有催化活性,其中 Co3O4的催化活性尤为突出.研究表明, Co3O4的性质和分散度是决定其性能的关键因素,制备方法、载体性质和过渡金属氧化物负载量对 Co3O4的物化性质具有重要影响,而且在负载 Pt催化剂中添加金属氧化物能改善其催化性能.尽管多孔氧化铝是一种常用的载体材料,但目前尚无文献报道三维有序大孔-介孔氧化铝负载 Co3O4和 Pt纳米粒子催化剂的制备及其对甲苯氧化反应的催化性能.
  本文采用聚甲基丙烯酸甲酯微球胶晶模板法、等体积浸渍法和聚乙烯醇保护的硼氢化钠还原法制备了三维有序大孔-介孔(3DOM Al2O3)负载 Co3O4和 Pt (xPt/yCo3O4/3DOM Al2O3, Pt的质量分数(x%)为0-1.4%, Co3O4的质量分数(y%)为0-9.2%)纳米催化剂.通过电感耦合等离子体原子发射光谱、X射线衍射、氮气吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、选区电子衍射、X射线光电子能谱及氢气程序升温还原等技术表征了催化剂的物化性质,利用固定床微型石英反应器评价了催化剂对甲苯氧化反应的催化活性.结果表明,xPt/yCo3O4/3DOMAl2O3催化剂具有多级孔结构(大孔孔径为180–200 nm,介孔孔径为4–6 nm),比表面积为94?102 m2/g.粒径为18.3 nm的 Co3O4纳米粒子和粒径为2.3?2.5 nm的 Pt纳米粒子均匀分散在3DOM Al2O3表面.在xPt/yCo3O4/3DOM Al2O3催化剂中,1.3Pt/8.9Co3O4/3DOM Al2O3拥有最高的 Oads浓度、最好的低温还原性和最高的甲苯氧化反应催化活性(当空速为20000mL g–1 h–1时,甲苯转化率达90%的反应温度为160oC).基于催化剂的活性数据和结构表征,我们认为,1.3Pt/8.9Co3O4/3DOM Al2O3优异的催化性能与其高分散的 Pt纳米粒子、高的 Oads浓度、好的低温还原性、Pt和 Co3O4纳米粒子间的强相互作用以及多级孔结构相关.

关键词: 三维有序大孔 , 氧化铝负载氧化钴催化剂 , 负载铂催化剂 , 甲苯燃烧

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