霍超
,
夏庆华
,
潘美华
,
杨霞珍
,
骆燕
,
刘化章
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00934
采用超声-静电吸附法制备了-系列经柠檬酸改件的掺Ba纳米MgO及其负载的氨合成Ru催化剂.并采用场发射手扫描电镜、X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱及红外光谱等手段对样品进行了表征.结果表明,适量添加柠檬酸町有效调控Ba的掺杂量,从而使Ba-MgO结构与化学性质发生变化,其表面性能得到极大改善,最终导致相应Ru/Ba-MgO催化剂氨合成的低温活性显著提高.在10 MPa,400℃,10 000 h-1的条件下,柠檬酸浓度为2.0 mmol/L时制得的Ru/Ba-MgO催化剂出口氨生成速率达63.2 mmol/(g.h),较未经柠檬酸改性的Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了21%.
关键词:
柠檬酸
,
改性
,
掺钡
,
纳米氧化镁
,
钌
,
氨合成
,
超声制备
霍超
,
夏庆华
,
杨霞珍
,
骆燕
,
刘化章
催化学报
利用超声-共沉淀技术制备了一系列稀土与钡共掺杂的纳米氧化镁载体(RE-Ba-MgO,RE=La,Sm和Ce)及其负载的钌基氨合成催化剂(Ru/RE-Ba-MgO).通过氮气物理吸附、X98射线衍射、场发射扫描电镜、热重分析仪及H2程序升温还原等方法对载体和催化荆进行了表征.结果表明,Ba在载体中的掺杂形式分为低温分解型BaCO3和高温分解型BaCO3.稀士的掺杂可明显改变载体的表面形态及表面结构,使载体化学与结构性能发生变化,从而导致低温分解型BaCO3的相对含量发生变化,进而改变催化剂的低温活性.在10 MPa,400℃,10 000 h-1的测试条件下,Ru/La-Ba-MgO催化剂的出口氨浓度达到65.49mmol/(g·h),比Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了66.3%.
关键词:
稀上
,
掺钡纳米氧化镁
,
钌基催化剂
,
氨合成
,
超声制备
霍超
,
晏刚
,
郑遗凡
,
于凤文
,
刘化章
催化学报
采用超声技术制备掺钡纳米氧化镁,并以其为载体,以Ru3(CO)12 为前驱体,采用浸渍法制备了一系列钌基氨合成催化剂. 采用场发射扫描电镜、 X射线衍射和N2物理吸附等表征手段,考察了催化剂的表面形貌、物相和表面织构性质. 在400～450 ℃的条件下评价了催化剂对氨合成的催化活性. 结果表明,以超声技术制备的掺钡纳米氧化镁有较大的比表面积和较规则的孔道结构,并增强了钡、镁之间的相互作用,使钡更均匀地分散于载体中,极大地提高了钡的促进作用,从而使其负载的钌基催化剂的活性大幅度提高. 当超声作用为时间30 min时,在10 MPa, 425 ℃和空速 10 000 h-1 的条件下, 4%Ru/Ba-MgO催化剂上的氨合成反应速率达到61.02 mmol/(g·h).
关键词:
超声制备
,
钡
,
纳米氧化镁
,
钌
,
负载型催化剂
,
氨合成
