黄浪欢
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产启中
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张斌
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吴晓婧
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高鹏
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焦自斌
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刘应亮
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60286-0
采用不同钠源,在水热条件下实现了钙钛矿结构NaTaO3、烧绿石结构Na2Ta2O6以及NaTaO3/Na2Ta2O6异质结型复合光催化剂的可控合成,利用X射线衍射、扫描电镜、高分辨透射电镜、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和X射线光电子能谱对样品进行了表征,探讨了钠源对所得钽酸钠样品结构的影响.光解水析氢实验结果表明,各钽酸盐的光催化活性顺序为NaTaO3/Na2Ta2O6＞ NaTaO3＞ Na2Ta2O6.NaTaO3与Na2Ta2O6间形成的纳米尺度异质结有效抑制了光生电子和空穴的复合,这是其具有最高光解水析氢活性的主要原因.
关键词:
光催化
,
光解水
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钽酸钠
,
异质结
,
水热合成法
崔华楠
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石建英
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刘鸿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60858-0
分别采用NaBiO3和Bi(NO3)3为Bi源制备了Bi掺杂NaTaO3光催化剂，研究了Bi离子的价态对NaTaO3光催化分解水制氢性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见吸收光谱研究了催化剂的晶体结构、Bi离子的化学状态和催化剂的光学吸收性能.以光催化分解水制氢反应研究了Bi离子掺杂NaTaO3的催化性能. XRD结果表明，对于两个不同Bi源掺杂的NaTaO3样品， Bi离子的掺杂没有改变催化剂的单斜相结构，但拉曼光谱证实Bi离子的掺杂致使Ta–O–Ta键角偏离了180o. XPS结果表明，以Bi(NO3)3为Bi源时， Bi离子以Bi3+掺杂于NaTaO3的A位；当以NaBiO3为原料时， Bi3+和Bi5+共掺杂于NaTaO3的A位.两种不同Bi源掺杂得到的样品在紫外-可见吸收光谱中给出了相似的光学吸收，但Bi3+的掺杂对NaTaO3光催化性能影响不大，而Bi3+和Bi5+共掺杂大大提高了NaTaO3的光解水制氢性能. Bi离子取代Na离子在A位的掺杂，在NaTaO3结构中引入了能够促进载流子分离的空位和缺陷；与此同时， Bi的掺杂导致Ta–O–Ta键角偏离180o而不利于载流子迁移.对于Bi3+掺杂的NaTaO3样品，这两种作用相互抵消，使得其催化性能与NaTaO3相比没有变化；而Bi3+和Bi5+的共掺杂和高价态Bi5+的掺杂引入了更多的空位和缺陷，提高了光生电子-空穴的分离效率，从而提高了光催化产氢性能.研究表明，光催化过程中载流子的迁移是影响催化性能的重要因素，而在ABO3钙钛矿结构的A位引入高价态离子是促进光生载流子分离的有效途径.
关键词:
光催化剂
,
钽酸钠
,
Bi掺杂
,
化学价态
,
水分解
