季亚英
,
李文钊
,
徐恒泳
,
陈燕馨
,
于春英
,
于丰云
催化学报
考察了由硝酸镍,醋酸镍和氯化镍为前驱物制备的催化剂(分别记为Ni-N,Ni-Ac和Ni-C1)对催化甲烷部分氧化反应的影响,并结合TPR,XRD和TG等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Ni-Ac催化剂在625℃就能自引发甲烷部分氧化反应,而在Ni-N和Ni-Cl催化剂上,直到750℃甲烷部分氧化反应仍未能引发.三种催化剂上的反应结果表明,Ni-N和Ni-Ac的催化活性较高,Ni-Cl的催化活性较低.900℃下的高温反应结果表明,Ni-N具有较强的的抗烧结能力,而Ni-Ac的抗烧结能力较差.在n(CH4)/n(O2)=2.4,θ=800℃下,Ni-N和Ni-Ac使用20h后表面明显积碳,而Ni-Cl表面几乎无积碳,表明Ni-Cl具有较高的抗积碳性能.
关键词:
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
,
镍催化剂
,
硝酸镍
,
乙酸镍
,
氯化镍
王玉和
,
刘红梅
,
徐柏庆
催化学报
以在流动N2中热处理的Mg(OH)2醇凝胶制得的纳米氧化镁(MgO-AN)为载体,浸渍Ni(NO3)2后经不同温度焙烧得到Ni含量为8.8%的NiO/MgO样品,还原后制得Ni/MgO-AN催化剂. 采用XRD和TPR技术对NiO和MgO之间形成的NiO-MgO固溶体进行了表征,并将Ni/MgO-AN催化剂用于催化CO2重整CH4反应. 结果表明,在低于650 ℃焙烧时, NiO不能完全溶入MgO中,NiO/MgO样品中存在自由的NiO粒子,还原态Ni/MgO-AN催化剂在CO2重整CH4反应中的稳定性低; 当样品焙烧温度等于或高于650 ℃时,NiO可以完全溶入MgO中形成NiO-MgO固溶体,还原态Ni/MgO-AN催化剂具有高稳定性.
关键词:
氧化镍
,
氧化镁
,
固溶体
,
镍催化剂
,
二氧化碳
,
甲烷
,
重整
王玉和
,
徐柏庆
催化学报
以在流动N2中热处理的Mg(OH)2醇凝胶制得的纳米氧化镁(MgO-AN)为载体,制备了Ni/MgO-AN催化剂. 这种催化剂在常压下的CO2重整CH4反应中表现出了高活性和稳定性,而在加压反应中的催化活性随着反应压力的升高而降低,并呈现出自稳定特性. 采用TG,XRD和TPH技术对催化剂进行了表征. 结果表明,常压反应中催化剂表面的积炭量很少,而在加压反应中催化剂表面有明显的积炭,且积炭量随着反应的进行逐渐增加,并在12 h左右达到一个稳定值. 催化剂的活性组分金属Ni在常压CO2重整CH4反应中不发生烧结长大,而在加压反应中发生明显的烧结. 常压反应中催化剂表面只形成一种积炭物种,而在加压反应中形成两种积炭物种. 因此,Ni/MgO-AN在加压反应中的催化行为与常压反应中的有明显区别.
关键词:
镍催化剂
,
氧化镁
,
加压效应
,
二氧化碳
,
甲烷
,
重整
,
积炭
范崇政
,
焦健
,
肖建平
,
丁延伟
,
吴缨
催化学报
考察了常温常压下吡咯、呋喃和噻吩的催化加氢反应; 用紫外吸收光谱、气相色谱和酸碱度 测定分析了反应物质; 用比表面积测定、X射线衍射、透射电镜及高分辨电镜表征了催化剂. 结果表明,在纳米量级的镍基催化剂作用下,双键五元杂环的加氢反应过程是多反应同时进 行: 主要有环上双键先加氢生成四氢化物单键环,继而开环加氢生成若干小分子气体; 也有 直接开环反应. 总体上是在还原条件下实现降解反应. 超声波的介入有利于保持催化剂的活 性. 对反应机理进行了探讨.
关键词:
吡咯
,
呋喃
,
噻吩
,
镍催化剂
,
催化加氢
,
晶面间距
,
超声波
龚军芳
,
蒋大智
,
李小宝
,
秦吉喜
催化学报
考察了不同配体对镍催化乙酸甲酯羰化合成乙酐反应的影响.结果发现:在所选定的反应条件下,羰化反应的诱导期约为60 min;离子型季铵碘化合物加入后,镍催化活性有不同程度的提高,乙酐选择性也得到改善;单齿的有机膦配体Ph3P及一些单齿的有机氮配体如咪唑、三丙胺、吡啶,4-甲基吡啶等加入后,镍催化剂的活性显著提高;含P-P,N-N,N-P,N-O和N-S的多齿有机配体对催化活性的影响取决于配体的配位原子、电子及空间效应,容易与催化剂前体-二价镍盐形成稳定螯合物的多齿配体往往导致镍催化剂活性降低.
关键词:
配体
,
镍催化剂
,
乙酸甲酯
,
羰基化
,
乙酐
,
季铵化合物
,
螯合作用
张兆斌
,
余长春
,
沈师孔
催化学报
用MgO与载体Al2O3在高温下焙烧成MgAl2O4尖晶石,防止了Ni在反应过程中与载体形成NiAl2O4, 促进了Ni在载体表面的分散. 应用CODEX软件优化了La2O3在Ni/MgAl2O4催化剂中的加入量和活化温度. La2O3助Ni/MgAl2O4在本文实验条件下经100 h反应后活性和选择性均未发生变化. 程序升温烧碳结果表明,催化剂表面仅存在一种较高温度下才可除去的碳物种,它可能是石墨碳. XRD和BET结果证实,催化剂具有较高的结构稳定性. 荧光分析结果表明,在100 h的反应过程中活性组分未发生明显流失. 根据脉冲反应结果对以Niδ+-(La2O4-x)δ-作为氧的活性位和Ni0作为甲烷的活性位的直接氧化反应机理进行了初步探讨.
关键词:
甲烷
,
部分氧化
,
合成气
,
氧化镧
,
镍催化剂
,
铝镁尖晶石
邓庚凤
,
郭年祥
,
罗来涛
,
李凤仪
稀土
doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2002.05.005
以稀土为助剂,金属镍为活性组份,研究了不同稀土对镍催化剂的改性作用,同时用活性比表面、H2-TPD、CO2-TPD及XPS等方法对催化剂进行了表征.结果表明,稀土对镍催化剂的CO2甲烷化活性有明显的促进作用,其中以稀土Sm的改善效果最好;海泡石和Sm既能增大镍催化剂的活性比表面积,又能提高H2和CO2的吸附量,同时降低反应的活化能,增大镍上的电子云密度.
关键词:
镍催化剂
,
海泡石
,
稀土
,
CO2甲烷化
杨小芹
,
徐绍平
,
胡冠
,
刘长厚
催化学报
在固定床反应器中,以苯为生物质气化焦油模型化合物,测试了于900℃煅烧的4种不同矿源镁橄榄石(Mg,Fe)2SiO4及其负载镍催化剂的水蒸气重整活性,并对煅烧橄榄石进行了N2吸附、X射线衍射、程序升温还原和扫描电镜等测试.结果表明,不同矿源橄榄石的组成和表面性质不同,从而导致相应催化剂的性能差别较大.在具有较高可还原氧化铁含量和比表面积的橄榄石上,苯气相碳转化率最高.Ni的引入大大提高了苯转化率和产气中CO选择性,而降低了CH4和C2H4选择性.4种橄榄石负载镍催化剂的活性存在明显的差异,可能是因为活性组分在橄榄石载体表面的分散度不同.对反应后的积炭催化剂进行了热重分析.
关键词:
生物质气化
,
焦油
,
橄榄石
,
水蒸气重整
,
镍催化剂
张月萍
,
祝新利
,
潘云翔
,
刘昌俊
催化学报
对于甲烷重整反应,Ni基催化剂具有与贵金属催化剂相当的活性,但其易于积炭失活.本文总结了辉光放电等离子体处理制备CO2甲烷重整Ni催化剂以提高催化剂抗积炭性能的研究进展.比较表明,辉光放电等离子体处理制备的Ni催化剂,Ni颗粒较小,分散性更好,密集平面增加,且Ni活性组分与载体相互作用加强.这些变化导致Ni催化剂抗积炭性能改善.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳
,
重整
,
镍催化剂
,
积炭
王新星
,
汪学广
,
尚兴付
,
聂望欣
,
邹秀晶
,
鲁雄钢
,
丁伟中
催化学报
doi:10.3724/SE.J.1088.2012.20138
采用共沉淀-浸渍法并在较低温度(400～700℃)下焙烧制备了镁铝混合氧化物(MgmAl)负载的Ni催化剂.X射线衍射和程序升温还原结果表明,Ni物种高度分散于催化剂表面,没有形成尖晶石NiAl2O4.在650℃可被还原成金属Ni纳米晶粒,在400℃和较低水/碳摩尔比(S/C=2)条件下表现出较好的催化液化石油气(LPG)重整反应性能.详细考察了Mg/Al摩尔比、Ni负载量、载体和催化剂的焙烧温度对催化剂活性和稳定性的影响,结果表明,由500℃焙烧的Mg1.25Al载体负载的15％Ni催化剂,并于500℃焙烧时,在LPG重整反应中表现出最优的性能,尽管它比高温(≥800℃)焙烧制备的Ni/MgmAl催化剂更易积炭,催化活性和稳定性有所下降,但由于还原温度较低,在交通和小规模供电的燃料电池领域更具实际应用意义.
关键词:
镍催化剂
,
镁铝混合氧化物
,
液化石油气
,
预重整
,
水蒸气重整
