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石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂降解苯酚?

邓曹林 , 王京刚 , 王颖 , 方嘉声

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.06.2014110301

采用高温回流法将石墨烯( gh)掺杂于Al?MCM?41介孔分子筛中,通过浸渍法制备了石墨烯改性Al?MCM?41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂( gh?Al?MCM?41?Fe),利用比表面仪、扫描电子显微镜?X射线能谱( SEM?EDX )对催化剂进行了表征,考察了不同 pH 条件下该催化剂对苯酚的催化降解效能。结果表明, gh?Al?MCM?41?Fe催化剂具有介孔结构,表明颗粒分布均匀,石墨烯的掺杂减小了颗粒粒径,与多种催化剂(非介孔Al2O3?CuAl2O4、介孔Al2O3?Cu、介孔Al2O3?Fe、介孔Al?MCM?41?Fe)相比,gh?Al?MCM?41?Fe具有最高的苯酚催化降解效能,反应符合一级反应特征,石墨烯的掺杂能明显提高苯酚降解率和COD去除率,减少铁的溶出,拓宽pH范围,当pH值为3—5,反应90 min,COD去除率达到60%以上。

关键词: 非均相芬顿 , 石墨烯 , 催化降解 , Al-MCM-41 , 苯酚

介孔分子筛Al-MCM-41制备及催化合成二芳基乙烷

党富民 , 甄新平 , 牛春革 , 孙超 , 王吉德 , 宿新泰

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.12.006

以硅酸钠为硅源、硫酸铝为铝源、CTAB为模板剂,采用水热法合成了骨架负载型固体酸Al-MCM-41介孔分子筛催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和红外(IR)方法对其进行了表征,同时研究了该催化剂在二芳基乙烷合成反应中的催化性能. 考察了各种反应因素的影响,确定其最佳合成条件为:原料m(苯乙烯)∶m(二甲苯)=1∶7.5,催化剂用量为1%(总投料质量分数),反应时间为3 h,反应温度为140 ℃,产率可达87.1%,比传统催化剂浓硫酸提高了17%. 研究结果表明,该催化剂是替代液体酸合成二芳基乙烷的理想固体酸催化剂.

关键词: 固体酸 , Al-MCM-41 , 苯乙烯 , 二甲苯 , 二芳基乙烷 , 催化

模拟日光-非均相Fenton光催化降解喹啉

付军 , 余艳鸽 , 赵昱东 , 王颖

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2017.05.2016090706

以铝-分子筛(Al-MCM-41)为载体,采用加热回流法制备一种非均相芬顿催化剂还原氧化石墨烯-羟基铁/Al-MCM-41(rGO-FeOOH/Al-MCM-41).以喹啉模拟有机废水,考察该催化剂在不同氧化体系、不同H2O2投加量、不同催化剂投加量和不同水质因素(喹啉初始浓度和pH值)条件下对喹啉降解效能的影响,同时考察了催化剂的重复使用性.结果表明,喹啉的光芬顿降解过程符合准一级反应动力学,降解过程中溶液中的NO3-浓度先升高后下降,表明喹啉的吡啶环被打开.对比芬顿反应,模拟日光芬顿反应中光的引入促进羟基自由基的产生,使得喹啉去除率由45%提高到了99%;喹啉降解速率随着催化剂和H2O2投加量的增加而升高,但投加量过多会消耗.OH自由基从而抑制喹啉降解,在光芬顿体系中,该催化剂在pH=3.6-9.6的范围内都表现出了很高的活性;当喹啉初始浓度为20 mg· L-1,催化剂投加量为0.5 g·L-1,H2O2投加量为20 mmol· L-1,pH=6.3时,该催化剂对喹啉有很好的矿化效果(TOC去除率为3%).催化剂重复使用性能稳定,重复使用5次喹啉去除率仍高达99%,但TOC去除率略有降低,铁溶出率为0.48%以下.

关键词: Al-MCM-41 , 非均相芬顿 , 喹啉 , 重复使用

介孔分子筛Al-MCM-41接枝三甲基氯化锡的合成、表征及催化性能

刘星 , 宋伟明 , 邓启刚

应用化学 doi:10.3724/SP.J.1095.2011.00467

将三甲基氯化锡与Al-MCM-41介孔分子筛在N2气气氛中135℃回流4.5 h,得到表面键合有机锡的分子筛(CH3)3Sn-O-MCM-41[(CH3)3SnM].采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、有机元素分析、红外光谱、N2吸附-脱附、热重分析(TG)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线多晶衍射(XRD)和透射电子显微镜等测试技术对样品的组成、结构和表面物理化学性质进行表征.结果表明,有机锡接枝率可达14.44%;接枝前后分子筛的NH3-TPD表面酸量(NH3)由0.652 6 mmol/g增加至1.294 4 mmol/g.接枝后分子筛的比表面积减小,孔容变大,孔径变小,仍保持六方介孔结构;接枝分子筛(CH3)3SnM用于催化合成乙酸异戊酯,当n(异戊醇)∶n(冰乙酸)=1.0∶1.0,w(催化剂)=5%,138℃,回流5 h,反应转化率为96%;催化剂重复使用5次,酯化转化率仍可达到86%.

关键词: 三甲基氯化锡 , Al-MCM-41 , 接枝载负 , 催化酯化

铝硅质介孔分子筛Al-MCM-41的合成与水热稳定性评价

吴秀文 , 马鸿文 , 韩剑 , 李志宏

材料导报

以水玻璃为硅源,铝酸钠为铝源,以十六烷基三甲基溴化铵(C16H33(CH3)3NBr)为模板剂,在水热条件下合成出了Al-MCM-41介孔分子筛.研究了合成母液中SijO2:Al2O3摩尔比对合成Al-MCM-41的影响;合成过程中母液搅拌时间不同对样品孔序度的影响;以及铝引入到MCM-41骨架后,样品的水热稳定性评价.通过对样品的XRD表征和SAXS表征,得到如下结论:随母液中SiO2:Al2O3摩尔比的增加(30~50),Al-MCM-41分子筛孔容变大;母液搅拌时间越长,样品的孔序度越好;把铝引入到MCM-41骨架中,可有效改善MCM-41的水热稳定性.

关键词: 介孔分子筛 , Al-MCM-41 , 水热稳定性

蒙脱石原位合成高热稳定性Al-MCM-41

刘见芬 , 蒋引珊 , 王安平 , 宋波

无机材料学报

采用蒙脱石作为硅铝源前驱体,在矿物表面硅源和溶液硅源的共同作用下,在活化蒙脱石表面原位合成了高热稳定性Al-MCM-41。利用矿物表面硅源使得合成所用模板剂用量降低,合成产物的热稳定性较高,溶液硅源与表面硅源共同作用在模板剂上,聚合、沉淀得到长程结构较好的Al-MCM-41。本文对合成样品的XRD、比表面积、热稳定性、电子显微镜等进行了测试,对模板剂用量、NaOH的浓度和活化时间等进行了讨论。合成产物的热稳定性高,在800℃煅烧2h后仍具有很高的比表面积,达800m2/g在1200℃煅烧2h后仍具有较高的比表面积,达100m2/g以上。

关键词: Al-MCM-41 , montmorillonite , in-situ synthesis

蒙脱石原位合成高热稳定性Al-MCM-41

刘见芬 , 蒋引珊 , 王安平 , 宋波

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2003.04.026

采用蒙脱石作为硅铝源前驱体,在矿物表面硅源和溶液硅源的共同作用下,在活化蒙脱石表面原位合成了高热稳定性Al-MCM-41.利用矿物表面硅源使得合成所用模板剂用量降低,合成产物的热稳定性较高,溶液硅源与表面硅源共同作用在模板剂上,聚合、沉淀得到长程结构较好的Al-MCM-41.本文对合成样品的XRD、比表面积、热稳定性、电子显微镜等进行了测试,对模板剂用量、NaOH的浓度和活化时间等进行了讨论.合成产物的热稳定性高,在800℃煅烧2h后仍具有很高的比表面积,达800m2/g在1200℃煅烧2h后仍具有较高的比表面积,达100m2/g以上.

关键词: Al-MCM-41 , 蒙脱石 , 原位合成

气氛对Al-MCM-41热稳定性的影响

张存满 , 徐政 , 刘茜 , 万克树

无机材料学报 doi:10.3321/j.issn:1000-324X.2003.04.025

研究了在不同气氛(氧气、氮气和氨气)条件下Al-MCM-41的热稳定性能,通过比表面积、孔径分布及X射线衍射对Al-MCM-41热稳定性的研究表明:在不同气氛条件下,Al-MCM-41的热稳定性有很大的差异,在氨气或氮气气氛下,处理温度高达1010℃条件下,Al-MCM-41仍然具有良好的介孔结构,但在氧气中介孔结构热稳定温度不超过900℃.

关键词: Al-MCM-41 , 热稳定性 , 气氛

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