陈维苗
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丁云杰
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江大好
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严丽
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王涛
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朱何俊
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罗洪原
催化学报
用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律.结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离;而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且提高并平衡了CO的解离和插入之间的相对活性,促进了C2含氧化合物的生成.H2/CO比的增大有利于CO在催化剂表面的吸附,从而促进了CO插入,尤其是CO的解离和加氢活性,但是过高的H2/CO比将导致过高的CO解离和加氢活性,引起CO插入活性的削弱而最终导致C2含氧化合物生成活性的下降.同时,考察了助剂(Mn,Li和Ti)对Rh基催化剂表面吸附物种的影响结果表明,助剂的加入可提高C2含氧化合物的生成活性.
关键词:
铑基催化剂
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一氧化碳
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加氢
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C2含氧化合物
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红外光谱
陈维苗
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丁云杰
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罗洪原
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严丽
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王涛
,
潘振栋
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朱何俊
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2005.05.002
采用CO加氢反应、程序升温还原(TPR)和CO脱附(CO-TPD)等技术,研究了TiOx/SiO2焙烧温度和Rh-Mn-Li-Ti/SiO2干燥温度对CO加氢合成C2含氧化合物的影响. 结果表明,不同温度焙烧对Rh-Mn-Li-Ti/SiO2(ω(Ti)=0.005%) 催化剂的C2含氧化合物的生成具有明显不同的促进作用. 经873 K焙烧的催化剂C2含氧化合物的时空产率达395.0 g/(kg(cat)·h),C2含氧化合物的碳数选择性达46.1%;适当延长干燥时间,可将C2含氧化合物的时空收率增加到425.8 g/(kg(cat)·h),而选择性无明显变化. TPR结果表明,TiOx/SiO2焙烧温度和催化剂干燥时间可调节Rh-Mn相互作用,而只有当Rh-Mn相互作用处于较弱的状态,催化剂才具有较高的催化性能. CO-TPD的研究表明,随TiOx/SiO2焙烧温度的升高,催化剂上的2个CO脱附峰都逐渐向低温移动,脱附峰面积随焙烧温度不同而变化.
关键词:
Rh基催化剂
,
TiO2助剂
,
CO
,
加氢
,
合成气
,
C2含氧化合物
