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酰胺羰基化反应中可重复使用的Pd/HZSM-5催化剂

杨可武 , 姜玄珍

催化学报

合成了非均相Pd/HZSM-5催化剂并将其用于酰胺羰基化反应. 结果表明,文献报道的Pd/C催化剂重复使用时其活性降为原来的一半,而Pd/HZSM-5催化剂重复使用4次后活性基本不变. 反应前后两种催化剂的TEM电镜照片表明, Pd/C上的金属钯粒子在反应后团聚并形成网络状结构,而Pd/HZSM-5上钯粒子在反应后仍保持与反应前相同的均匀分布状态.

关键词: , HZSM-5 , 非均相催化剂 , 重复使用性 , 酰胺羰基化反应 , N-酰基-α-氨基酸

HZSM-5上生物质催化裂解的近期研究进展

谭顺 , 张志军 , 孙剑平 , 王清文

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60531-2

概述了近期的HZSM-5对生物质和生物油催化裂解的研究进展,重点介绍了催化剂的应用、生物油提质的方法和反应机理.

关键词: 生物质 , 生物油 , 提质 , 裂解 , 热解 , HZSM-5

HZSM-5沸石中Lewis酸与Br(o)nsted酸协同作用下的甲基环己烷开环反应

宋晨海 , 王蒙 , 赵理 , 薛念华 , 彭路明 , 郭学锋 , 丁维平 , 杨为民 , 谢在库

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60721-9

由于水蒸气处理HZSM-5生成的骨架外铝在分子筛中体现Lewis酸性,分子筛中骨架外铝物种的可移动性导致Lewis酸与分子筛本身的Br(o)nsted酸在空间上具有临近性.当甲基环己烷分子在HZSM-5的笼中转化时,Lewis酸与Br(o)nsted酸的协同作用加快了甲基环己烷分子的转化速率,且骨架外铝物种浓度越高,这种协同效应越明显.而产物的选择性只与催化剂的孔道结构有关,与水蒸气处理所导致的酸性质的变化无关.

关键词: 甲基环己烷 , HZSM-5 , 水蒸气处理 , 协同效应 , Lewis酸 , Br(o)nsted酸

甲醇脱水合成二甲醚的Al2O3-HZSM-5组合固体酸催化剂

张立伟 , 王军华 , 吴佩 , 侯昭胤 , 费金华 , 郑小明

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60098-8

制备了可用于固定床反应器中甲醇脱水制备二甲醚的Al2O3-HZSM-5组合固体酸催化剂系列,并采用X射线衍射、扫描电镜、N2物理吸附和氨气程序升温脱附等对其进行了表征.结果表明,在浸渍法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,细小的氧化铝颗粒高度分散在HZSM-5分子筛的周围;在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂中,一层氧化铝膜覆盖在HZSM-5分子筛的颗粒外层.所制备的催化剂都具有较多的大孔和介孔比表面积,在低温(235℃)和高空速(30h-1)条件下具有较高的甲醇脱水反应活性和稳定性,其中在化学沉淀法制备的组合Al2O3-HZSM-5催化剂上,二甲醚产率达到13.5g/(g·h).

关键词: 组合固体酸 , 氧化铝 , HZSM-5 , 甲醇 , 二甲醚

HZSM-5分子筛负载SrTiO3光催化降解活性艳红X-3B

杨丽丽 , 李传国 , 王宏 , 胡婷婷 , 张文杰

复合材料学报 doi:10.13801/j.cnki.fhclxb.20160220.001

采用溶胶-凝胶法制备HZSM-5分子筛负载SrTiO3,对其进行XRD、FTIR和N2吸附-脱附表征,研究负载对活性艳红X-3B光催化降解过程的影响.通过分析降解液的FTIR谱图、紫外-可见光谱和总有机碳(TOC)数据,对活性艳红X-3B的光催化降解过程进行了探讨.结果表明:催化剂的主要成分为钙钛矿结构SrTiO3,负载对SrTiO3晶粒尺寸几乎没有影响.纯SrTiO3没有明显的孔结构,负载后样品的比表面积和孔隙主要由HZSM-5提供.负载之后催化剂的降解活性显著提高,30%SrTiO3/HZSM-5对活性艳红X-3B染料溶液的脱色和TOC去除速率最快.

关键词: 钛酸锶 , 活性艳红X-3B , 光催化 , HZSM-5 , 负载

负载型 SrTiO3/HZSM-5光催化材料制备与性能研究

刘春玲 , 毕菲非 , 张文杰 , 何红波

材料工程 doi:10.11868/j.issn.1001-4381.2016.12.004

采用溶胶‐凝胶法制备 HZSM‐5负载 SrTiO3,对其进行 XRD ,SEM ,BET ,BJH 和 FT‐IR表征,研究 SrTiO3/HZSM‐5光催化降解活性艳红X‐3B的活性。结果表明:SrTiO3材料的主要成分为钙钛矿结构SrTiO3,并含有少量Sr‐CO3相。在负载型χSrTiO3/HZSM‐5样品中,SrTiO3包覆在HZSM‐5的外表面。负载型催化剂的比表面积主要由分子筛提供,材料中的孔径主要分布在2~20nm范围内。负载后SrTiO3的光催化活性明显提高,30% SrTiO3/HZSM‐5具有最强的光催化活性。经90min光照后,93.8%的活性艳红X‐3B在30% SrTiO3/HZSM‐5上降解,而在纯SrTiO3上只能降解23.9%。

关键词: 钛酸锶 , 光催化 , HZSM-5 , 溶胶-凝胶

Cu-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷的共活化

郑海涛 , 褚洪岭 , 楼辉 , 侯昭胤 , 费金华 , 李影辉 , 肖海成 , 杨玉和 , 郑小明

催化学报

研究了xCu-6%Zn/HZSM-5(x=0~0.9%)系列催化剂对甲烷和丙烷混合气体无氧芳构化反应的催化性能.结果表明,在此系列催化剂上,丙烷促进了甲烷的活化,使之参与到芳烃的形成过程中.在600℃和甲烷/丙烷摩尔比为1.0的条件下,0.7%Cu-6%Zn/HZSM-5催化剂表现出最佳活性,甲烷转化率达到36%,芳烃选择性达到85.7%.这说明在Zn/HZSM-5中添加第二组分Cu有助于提高催化剂的活性和稳定性.考察了反应时间和甲烷/丙烷摩尔比对甲烷和丙烷转化率及产物分布的影响.13CH4同位素示踪实验发现13C进入到了C6H6+,C7H8+和C8H10+碎片中,这进一步证实甲烷参与了芳烃的形成.

关键词: 甲烷 , 丙烷 , 无氧芳构化 , , , HZSM-5 , 负载型催化剂

NH4F改性Mo/HZSM-5催化剂上的甲烷无氧芳构化反应:预处理温度影响的进一步研究

李永刚 , 黄秀敏 , 柳林 , 刘秀梅 , 申文杰 , 包信和 , 徐奕德

催化学报

进一步研究了HZSM-5分子筛的NH4F预处理温度对制得的Mo/HZSM-5催化剂的影响. X射线衍射和魔角旋转固体核磁共振(27Al MAS NMR)的表征结果表明, NH4F预处理后的HZSM-5分子筛上发生了部分脱铝,在 27Al MAS NMR谱中δ=-12.7 处出现了宽化峰,可归属为AlO6-xFx的特征峰. Mo/HZSM-5样品的NH3程序升温脱附与 27Al MAS NMR结果均表明, MoO3与经NH4F预处理的HZSM-5的相互作用增强,而且该作用随NH4F预处理温度的升高而加大. 经NH4F预处理的Mo/HZSM-5催化剂显示出良好的抗积碳性能,这不仅与载体B酸量的减少有关,而且与催化剂上MoCx/MoCxOy与载体B酸量的匹配有关.

关键词: 甲烷 , 芳构化 , 氟化铵 , HZSM-5 , 氧化钼 , 负载型催化剂 , 积碳

丁烯-2在HZSM-5分子筛上的齐聚反应

刘姝 , 李春林 , 刘广宇 , 张大治 , 张阳阳 , 孙新德 , 刘中民

催化学报

在温度为210~300 ℃、压力为3~5 MPa、 LHSV为0.5~1.5 h-1 的条件下,用连续固定床反应器,考察了丁烯-2在HZSM-5上的齐聚反应.结果表明: 丁烯-2在HZSM-5分子筛上的反应类型和产物中高碳烯烃的含量与温度、压力及空速有关.反应温度在300 ℃以下,反应产物主要是烯烃,其结构显示择形催化的特点.HZSM-5分子筛的酸性对齐聚反应的活性和选择性有一定影响,低硅铝比的HZSM-5有较高的活性和高碳烯烃的选择性.

关键词: 丁烯-2 , 齐聚 , HZSM-5 , 酸性 , 硅铝比

TiO2/HZSM-5的制备及光催化性能的表征

张文杰 , 王宽岭 , 于杨 , 何红波

功能材料

以钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法在HZSM-5分子筛表面合成TiO2前驱体,程序升温处理制得TiO2/HZSM-5负载型光催化剂.采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱对光催化剂晶相结构、表面形貌及化学组成进行了表征.结果表明,HZSM-5可提高TiO2分散性能,降低TiO2晶粒的尺寸.TiO2/HZSM-5中的Ti都以TiO2形式存在,没有Ti-O-Si键生成.甲基橙溶液的光催化降解结果表明,负载后提高了TiO2对甲基橙溶液的光催化降解活性.TiO2的质量分数为30%,400℃下煅烧2h时的催化剂光催化性能最好.

关键词: HZSM-5 , TiO2 , 溶胶-凝胶 , 负载型光催化剂 , 甲基橙 , 降解

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