武鹏
,
刘运霞
,
章福祥
,
武光军
,
吕宝成
,
关乃佳
催化学报
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.
关键词:
铂
,
SAPO-34分子筛
,
负载型催化剂
,
氢气
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
贫燃
,
低温
刘致强
,
唐磊
,
常丽萍
,
王建成
,
鲍卫仁
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60205-7
采用原位水热法制备了Cu-SAPO-34/堇青石整体式催化剂,运用X射线衍射、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对其进行了表征,并在固定床反应器上评价了其催化丙烷还原模拟柴油机车尾气中NOx性能,考察了丙烷和O2浓度以及水蒸气对催化剂性能的影响.结果表明,所制整体式催化剂中Cu-SAPO-34涂层与载体结合牢固紧密,经一次操作Cu-SAPO-34负载量大于20%,且其比表面积较载体显著增加.另外,Cu的加入能显著提高催化剂上丙烷选择性催化还原NOx的活性,在500～650°CNOx浓度可降低60%以上.当原料气中添加10%水蒸气后,NOx转化率有所降低,但停加水蒸气后,催化剂活性可部分恢复.
关键词:
铜
,
SAPO-34分子筛
,
堇青石
,
氮氧化物
,
丙烷
,
原位合成
,
选择性催化还原
,
柴油机
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
,
张玉贤
催化学报
应用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、核磁共振(NMR)和热重分析(TGA)等表征手段研究了以HF-三乙胺复合模板剂合成SAPO-34分子筛的晶化历程. 结果表明,在晶化过程中有SAPO-5分子筛生成,而随着晶化时间的延长,SAPO-5逐渐消失. 通过SEM可以看出,SAPO-34的晶化在60 h内不断进行,直到生成晶面完美的SAPO-34分子筛晶体. NMR研究表明,晶化过程中先生成磷酸铝结构,随后硅原子逐渐进入SAPO-34分子筛骨架. 对晶化不同时间的SAPO-34分子筛进行了甲醇制低碳烯烃反应的性能评价,发现晶化12 h的分子筛样品已经具有良好的催化性能.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
晶化
,
氟化氢
,
三乙胺
,
复合模板剂
,
甲醇
,
低碳烯烃
许磊
,
杜爱萍
,
魏迎旭
,
孟霜鹤
,
何艳丽
,
王莹利
,
于政锡
,
张新志
,
刘中民
催化学报
通过在初始凝胶中加入HF合成了骨架富含Si(4Al)配位结构的SAPO-34分子筛. 使用X射线衍射、扫描电镜、X射线荧光和核磁共振等表征手段研究了初始凝胶中HF的加入对合成SAPO-34分子筛的晶体结构、晶体形貌、元素组成以及骨架硅配位环境的影响. 结果表明,在初始凝胶中加入F离子后,合成的SAPO-34分子筛的晶体结构更加规整;随着初始凝胶中F离子含量的提高,合成的SAPO-34分子筛晶体骨架中Si(4Al)配位结构的数量增多, Si(nAl)(n=3～0)配位结构的数量减少. 将合成的SAPO-34分子筛催化剂用于甲醇制烯烃反应,结果显示, SAPO-34分子筛骨架中富含Si(4Al)配位结构可以有效提高反应产物中乙烯的选择性,同时能够延长催化剂的寿命.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
氟化氢
,
Si(4Al)结构
,
甲醇制烯烃反应
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
催化学报
以吗啉(C4H9NO)为主要模板剂,以少量四乙基氢氧化铵(TEAOH)为辅助模板剂合成了SAPO-34分子筛,并用氨吸附红外、核磁共振和氮吸附等手段对合成的SAPO-34分子筛进行了表征. 结果表明,与单独以吗啉为模板剂合成的样品相比,用复合模板剂合成的分子筛样品的比表面积和孔体积均有所增大; 由于在分子筛骨架中形成了"硅岛",使其B酸量有所增加,对甲醇制低碳烯烃反应的催化性能有所改善.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
四乙基氢氧化铵
,
吗啉
,
复合模板剂
,
表面酸性
,
催化性能
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
催化学报
采用X射线衍射、扫描电镜、氨吸附红外光谱及核磁共振等表征手段,研究了以氟化氢-三乙胺为复合模板剂合成的SAPO-34分子筛. 结果表明,相对于用三乙胺模板剂合成的样品,用氟化氢-三乙胺复合模板剂合成的样品结晶度高,晶粒小,分子筛的酸量低,骨架中硅结构单一,比表面积和孔体积较大. 以氟化氢-三乙胺复合模板剂合成的分子筛,在催化甲醇制低碳烯烃反应中结焦速率降低,生成乙烯及丙烯的选择性则略有提高.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
复合模板剂
,
氟化氢
,
三乙胺
,
甲醇
,
烯烃
吴磊
,
刘子玉
,
夏林
,
丘明煌
,
刘旭
,
朱浩佳
,
孙予罕
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60575-0
分别采用微波和水热法合成了具有片状及立方结构的SAPO-34分子筛.结果发现,片状SAPO-34分子筛晶粒厚度为130nm,比表面积为593 m2/g;立方结构SAPO-34分子筛粒径为1.5-2.5 μm,比表面积为708 m2/g.二者具有数量相近的强酸中心,后者的弱酸位数量略少.甲醇制烯烃反应结果表明,在450℃和1.0h-1的反应条件下,片状SAPO-34分子筛的催化寿命可达380 min,乙烯选择性最高为51.77％,乙烯、丙烯及丁烯的总选择性最高为90.20％;而立方结构SAPO-34的催化寿命仅为212 min,乙烯选择性最高为49.84％,乙烯、丙烯及丁烯的总选择性最高只有86.81％.这可能源于片状晶粒的扩散路径较短,抑制了低碳烯烃的进一步转化及积碳的生成,因此具有较高的低碳烯烃选择性及较长的寿命.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
形貌
,
甲醇制烯烃
,
反应温度
,
空速
李金哲
,
齐越
,
刘中民
,
刘广宇
,
常福祥
催化学报
系统研究了反应条件对SAPO-34上乙烯转化制丙烯的影响. 结果表明,提高空速或加大He/C2H4稀释比有利于抑制丙烯二次反应的发生,提高丙烯的选择性. 升高温度导致乙烯转化率下降,甲烷和乙烷的选择性增加;在相同转化率下,丙烯选择性随温度上升而下降.乙烯在SAPO-34上的转化反应表现出明显的诱导期,且反应条件对诱导期的长短有较大影响.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
乙烯
,
丙烯
,
积炭
,
诱导期
刘红星
,
谢在库
,
张成芳
,
陈庆龄
催化学报
以吗啉(C4H9NO)为主要模板剂,以少量四乙基氢氧化铵(TEAOH)为辅助模板剂合成了SAPO-34分子筛,并采用X射线衍射、扫描电镜、傅里叶变换红外光谱和热重-差热分析等手段对合成的SAPO-34分子筛进行了表征. 结果表明,TEAOH在导向生成SAPO-34分子筛骨架过程中表现活跃,占据了较多的平衡骨架负电荷的位置,而吗啉主要起到填充分子筛孔道的作用. 用TEAOH-C4H9NO复合模板剂合成的SAPO-34分子筛,其晶粒远小于单用吗啉模板剂合成的分子筛.
关键词:
SAPO-34分子筛
,
四乙基氢氧化铵
,
吗啉
,
复合模板剂
,
合成
,
表征
孔令涛
,
沈本贤
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60842-7
利用周期性密度泛函理论研究了SAPO-34分子筛催化转化卤代甲烷制取低碳烯烃反应的碳池主要成分多甲基苯分子的偕甲基化反应。氯甲烷和溴甲烷分子在SAPO-34分子筛内的吸附能分别是–18和–22 kJ/mol,由于氯和溴原子相似的电负性,氯甲烷和溴甲烷分子的吸附能并未被精确区分。以氯甲烷和溴甲烷为甲基化试剂,得到了几种多甲基苯分子的偕甲基化反应能及能垒,结果表明,六甲基苯分子(HMB)的偕甲基化反应为放热反应,而其余甲基苯分子的偕甲基化反应为吸热反应。对于上述两种甲基化试剂,体积最大的HMB均表现出最低的偕甲基化反应能垒,这可能是由于分子筛骨架与多甲基苯分子之间的静电相互作用增强了HMB的反应活性所致。
关键词:
偕甲基化反应
,
氯甲烷
,
溴甲烷
,
SAPO-34分子筛
,
周期性密度泛函理论
