张强
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李春义
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山红红
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杨朝合
催化学报
以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为原料,三乙胺为模板剂,在不同晶化温度和晶化时间的实验条件下,分别采用水热合成法和气相转移法合成了一系列ZSM-5/SAPO-5核壳结构复合分子筛,并用X射线衍射、扫描电镜、X射线能量散射谱、红外光谱和N2吸附等手段对其进行了表征.结果表明,所合成的分子筛是以ZSM-5为核,以SAPO-5为壳的双结构复合分子筛.晶化温度的提高和晶化时间的延长有利于分子筛结晶度的提高.与水热合成法相比,采用气相转移法可以减小壳层SAPO-5的颗粒尺寸,减少脱离ZSM-5表面独立生长的SAPO-5的量,改善SAPO-5在ZSM-5表面的分布.重油裂化结果表明,核壳结构复合分子筛对生成低碳烯烃的催化性能优于机械混合的样品.
关键词:
ZSM-5分子筛
,
SAPO-5分子筛
,
核壳结构
,
水热合成法
,
气相转移法
校准
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詹望成
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郭耘
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郭杨龙
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龚学庆
,
卢冠忠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)61014-2
的稳定性.本文以传统均相Co盐催化剂的多相化为出发点，制备了Co掺杂SAPO-5与分子筛催化剂(Co-SAPO-5)，考察了Co掺杂量对催化剂结构、表面性质以及氧气选择性氧化环己烷反应性能的影响.结果表明，一部分Co进入分子筛骨架，同时有少量Co以氧化钴形式高度分散在SAPO-5表面. Co掺杂对SAOP-5催化剂比表面积没有显著影响，但可使其孔体积减小.相反， Co掺杂可以提高SAOP-5分子筛表面B酸性位数量和总酸量.活性测试结果表明，环己烷转化率随着Co-SAPO-5催化剂中Co含量的增加而增加，但KA油选择性在转化率高于6.3%时急剧下降.还考察了反应温度、反应时间、初始氧气压力和催化剂用量对Co-SAPO-5分子筛催化剂性能的影响，得到了最优反应条件.以Co-SAPO-5-0.2(Co/Si摩尔比为0.2)分子筛为催化剂时， KA油总收率最高可达7.8%.另外， Co-SAPO-5催化剂在环己烷氧化反应中显示出很好的稳定性， Co-SAPO-5-0.2催化剂套用6次后活性几乎没有变化.
关键词:
SAPO-5分子筛
,
钴
,
环己烷
,
选择氧化
,
氧气
