苏际
,
杨丽莎
,
Reed Nicholas Liu
,
林鸿飞
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60039-5
可再生生物质资源的开发与利用能够缓解化石燃料产生的温室气体对环境的负面影响.在生物质燃料制备过程中联产高附加值化学品能大幅提高生物质炼制的经济性.愈创木酚是常见的木质纤维素快速热解产物.本文研究了低温液相氧化愈创木酚制备马来酸,并重点考察了催化剂添加量、pH值、反应时间和反应温度等反应条件的影响.研究发现,在钛硅沸石-过氧化氢碱溶液氧化反应体系中(80°C, pH=13.3),20-30 mol%的愈创木酚可以选择性转化为马来酸.同时初步探讨了愈创木酚氧化开环转化为马来酸的反应机理.
关键词:
生物质
,
木质素
,
愈创木酚
,
氧化
,
马来酸
,
TS-1
,
过氧化氢
,
羧酸
刘民
,
郭新闻
,
王祥生
催化学报
以改进方法合成的B-ZSM-5为母体,采用气固相同晶取代法合成了较小晶粒的Ti-ZSM-5分子筛. 考察了样品的物化性能和催化苯酚羟基化性能. 结果表明: 所合成的小晶粒Ti-ZSM-5具有较高的结晶度,尺寸为100～200 nm,且不含锐钛矿型TiO2,对苯酚羟基化反应的催化性能优异.
关键词:
TS-1
,
Ti-ZSM-5
,
B-ZSM-5
,
气固相同晶取代
,
苯酚
,
羟基化
刘红
,
卢冠忠
,
郭杨龙
,
郭耘
,
王筠松
催化学报
制备了用于固定床反应器的负载型TS-1分子筛催化剂,并以苯酚羟基化为探针反应,研究了载体、钛含量和预处理剂等对负载型TS-1分子筛催化性能的影响,考察了固定床反应器中苯酚羟基化反应的工艺条件. 结果表明,酸性较强的载体会加剧H2O2的分解,导致苯酚的转化率和H2O2的有效利用率下降; 在所研究的ZSM-5,TiO2,Al2O3,ZrO2,SiO2和硅藻土载体中,硅藻土具有最好的催化性能;催化剂的活性与骨架钛含量有关; 用HNO3,Kac,NaAc,NH4Ac和NH4Cl处理过的催化剂,活性和选择性得到提高,而用NH3*H2O,Na2CO3和Na3PO4等碱性物质处理后,催化剂的活性则下降; 溶剂、反应温度、原料空速和苯酚/H2O2摩尔比对苯酚羟基化反应有很大影响. 以丙酮为溶剂,在苯酚/H2O2摩尔比为3,反应温度为84 ℃,WHSV为8.46 h-1的反应条件下,苯酚转化率、H2O2转化率、苯二酚选择性以及H2O2的有效利用率可分别达到27.7%, 94.8%, 97.7%和75.1%.
关键词:
TS-1
,
负载型催化剂
,
苯酚
,
过氧化氢
,
羟基化
,
苯二酚
,
固定床反应器
郭宇
,
金玉家
,
吴红梅
,
李东昕
硅酸盐通报
利用二次晶种生长法在α-Al2O3陶瓷管上制备TS-1沸石膜,详细研究了晶化时间对TS-1沸石膜表面形貌、沸石层厚度、沸石生长速率及气体渗透性能的影响.通过扫描电子显微镜(SEM),X-射线衍射仪(XRD),红外光谱(FT-IR)、紫外光谱(UV-Vis)及N2渗透测试对TS-1沸石膜进行了全面表征.研究结果表明:随着晶化时间的延长,TS-1膜层表面沸石粒子互生性增强,且膜层厚度也随之增加.然而,随着沸石层厚度的增加,其气体传输性能下降.当晶化时间为48 h,沸石生长速率最快,为0.087 μm/h,此时TS-1沸石膜厚度为4μm,表面平整,无明显缺陷.
关键词:
TS-1
,
沸石膜
,
氧化铝管
,
二次晶种生长法
李宁宁
,
刘月明
,
吴海虹
,
李晓红
,
谢伟
,
赵忠林
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了Ti-MWW/H2O2催化体系对多种官能化烯烃液相环氧化的催化性能. 结果表明,与钛硅分子筛TS-1相比, Ti-MWW具有更高的催化活性和环氧化产物选择性. 溶剂对Ti-MWW 催化环氧化反应的活性影响较大,其中水是催化丙烯酸乙酯和乙酸烯丙酯的最佳溶剂,随着 C = C 双键相邻官能团吸电子能力的增强 ,环氧化反应的催化活性下降.
关键词:
Ti-MWW
,
TS-1
,
官能化烯烃
,
环氧化
汪玲玲
,
刘月明
,
张海娇
,
吴海虹
,
蒋咏文
,
吴鹏
,
何鸣元
催化学报
研究了具有MWW结构的新一代钛硅分子筛Ti-MWW催化剂对烯丙基氯液相环氧化高效合成环氧氯丙烷的催化性能. 结果表明, Ti-MWW的催化活性以及产物选择性均优于传统的钛硅分子筛TS-1. 对于Ti-MWW,合适的溶剂为非质子性溶剂丙酮和乙腈,在该溶剂中环氧化物不易发生溶剂化开环反应;而对于TS-1,合适的溶剂是质子性溶剂甲醇,但甲醇可导致醇醚副产物的生成. 在Ti-MWW催化剂上烯丙基氯的转化率和环氧氯丙烷的选择性都能达到99%以上.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-MWW
,
TS-1
,
烯丙基氯
,
环氧化
,
环氧氯丙烷
王瑞璞
,
郭新闻
,
王祥生
,
郝敬泉
,
李英武
催化学报
在423 K、常压固定床石英反应器中,以丙烯直接气相氧化为探针反应,考察了催化剂制备方法、沉淀剂的种类和浓度对制备的Ag/TS-1催化剂催化性能的影响,采用TEM,XRD和UV-Vis等表征手段对Ag/TS-1催化剂进行了分析. 结果表明,沉积-沉淀法是最佳的催化剂制备方法,但浸渍法也可制得具有环氧丙烷选择性的催化剂. K2CO3是一种良好的沉淀剂. 以K2CO3为沉淀剂,硅钛比为64的TS-1为载体制备的Ag/TS-1催化剂上的丙烯转化率为1.72%,环氧丙烷选择性为98.2%. 少量单质银的存在有利于环氧丙烷的生成,除银粒子的分散状态外,银粒子与载体TS-1间的相互作用对提高催化剂的选择性具有决定性作用.
关键词:
银
,
TS-1
,
沉淀剂
,
丙烯
,
环氧化
,
环氧丙烷
郭建维
,
刘卅
,
王乐夫
,
崔亦华
,
余林
材料研究学报
doi:10.3321/j.issn:1005-3093.2007.03.010
合成钛硅分子筛TS-1,研究了表面负载金属钯、表面硅烷化处理对TS-1催化氧化性能的影响以及TS-1的稳定性和再生性能.结果表明:金属Pd对氧化剂H2O2具有显著的分解作用,负载于TS-1表面会导致TS-1分子筛催化氧化活性下降.表面硅烷化处理可以增强TS-1表面疏水性,进而提高其催化氧化活性.TS-1分子筛的失活不是结构崩溃、骨架钛损失或中毒因素引起的,而是其孔道被大分子有机物堵塞所致.采用高温焙烧或H2O2溶液洗涤法能疏通失活TS-1分子筛的孔道,使其再生.
关键词:
无机非金属材料
,
钛硅分子筛
,
TS-1
,
表面改性
,
再生
王胜平
,
马新宾
,
郭宏利
,
王保伟
,
李振花
,
许根慧
应用化学
doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2002.09.004
研究了以TS-1分子筛为催化剂,苯酚和草酸二甲酯酯交换合成草酸二苯酯反应. 通过对催化剂进行吸附吡啶的红外光谱和NH3-TPD表征,确定了弱的Lewis酸位是催化苯酚和草酸二甲酯酯交换合成草酸二苯酯反应的活性位,同时考察了焙烧温度对TS-1结构及催化活性的影响,确定了最佳焙烧温度为550 ℃. 以550 ℃焙烧的TS-1为催化剂,苯酚和草酸二甲酯的摩尔配比为5∶1,催化剂用量1.8 g,反应时间4 h,DMO转化率30.0%,MPO和DPO总选择性99.3%,MPO收率26.3%,DPO收率3.4%.
关键词:
碳酸二苯酯
,
草酸二苯酯
,
酯交换
,
TS-1
,
Lewis酸
