王云
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李钢
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王祥生
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金长子
催化学报
将噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩(DMDBT)分别溶于正辛烷配成模拟燃料,以Ti-HMS为催化剂,以H2O2为氧化剂,对模拟燃料的氧化脱硫进行了研究,考察了Ti-HMS的催化活性及硅/钛比和结晶度对催化剂活性的影响. 结果表明,在Ti-HMS上硫化物氧化的难易顺序是由噻吩环上硫原子的电子云密度和硫化物分子的空间位阻共同决定的; 氧化反应发生在分子筛孔道内,骨架钛原子为活性中心; DMDBT在Ti-HMS上的氧化脱除效果比在TS-1,Ti-β或Ti-MCM-41上好. 随着Ti-HMS中硅/钛比的增大,DMDBT的脱除率降低; 随着Ti-HMS分子筛结晶度的升高,DMDBT的脱除率升高.
关键词:
Ti-HMS分子筛
,
硅/钛比
,
结晶度
,
双氧水
,
噻吩
,
苯并噻吩
,
二苯并噻吩
,
二甲基二苯并噻吩
,
氧化脱硫
李钢
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王祥生
,
金长子
,
李桂民
催化学报
以十二胺(DDA)为模板剂,采用室温晶化合成了钛硅中孔分子筛Ti-HMS,并用XRD,IR,UV-Vis和N2吸附对分子筛样品进行了表征,考察了配料硅/钛比、模板剂用量及晶化时间对合成分子筛的影响. 结果表明,Ti-HMS分子筛具有较大的比表面,孔径约为3 nm. 随着配料硅/钛比的降低,Ti-HMS分子筛的比表面积减小,进入骨架的钛量增多,且非骨架钛也增多. n(DDA)/ n(SiO2)≤0.22时,随着模板剂用量的减少,Ti-HMS分子筛的结晶度下降,骨架钛含量减少,非骨架钛含量增加. 晶化时间在9～18 h最佳.
关键词:
钛硅分子筛
,
Ti-HMS分子筛
,
合成
,
表征
,
十二胺
孙德伟
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李钢
,
金长子
,
赵丽霞
,
王祥生
催化学报
以十二胺为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,钛酸四丁酯为钛源,直链烷烃正己烷或正辛烷为有机添加剂,在室温下合成出具有较大孔径的Ti-HMS分子筛. 研究了烷烃对Ti-HMS分子筛的扩孔作用及对分子筛结晶度和催化性能的影响. 结果表明,加入的烷烃越多,分子筛的孔径越大; 烷烃链长越长,对Ti-HMS的扩孔作用越显著. 与不加烷烃的Ti-HMS相比,加入烷烃后,分子筛的结晶度及四配位骨架钛的含量均有所降低,而且加入的烷烃量越多,影响越明显. 将加入烷烃所得的Ti-HMS用于模拟燃料中 4,6-二甲基二苯并噻吩的氧化脱除反应,结果发现, Ti-HMS的催化氧化活性有所提高,对 4,6-二甲基二苯并噻吩的脱除速率增大.
关键词:
Ti-HMS分子筛
,
十二胺
,
正己烷
,
正辛烷
,
扩孔
,
二甲基二苯并噻吩
