刘赵穹
,
马骏
,
杨锡尧
催化学报
采用显微红外光谱、漫反射红外光谱、瞬变应答反应以及催化剂活性测试等实验手段,对SnO2-TiO2催化剂上SO2+CO,NO+CO和SO2+NO+CO (SRSN)反应的机理及活性位进行了综合研究. 结果表明, SO2+CO和NO+CO反应按典型的Redox机理进行,催化剂的表面晶格氧 [O]和氧阴离子空穴 [□]( [O]- [□])是Redox反应的活性位. 对于SO2+CO反应,其 [O]- [□]位于SnO2-TiO2催化剂中邻近Sn离子和邻近Ti离子的位置,邻近Ti离子的 [O]- [□]的活性比邻近Sn离子的 [O]- [□]的活性高. NO+CO反应主要在邻近Sn离子的 [O]- [□]中心上进行. 对于SRSN反应,其中的SO2+CO反应的机理及催化剂的活性位与单纯的SO2+CO反应相同,而其中的NO+CO反应按两种机理进行: 一种和单纯的NO+CO反应相同,即按一般的Redox机理进行,其活性位为邻近Sn离子的 [O]- [□]中心; 另一种按SO2促Redox反应机理进行,其活性位为表面活性硫物种 [SO]*.
关键词:
二氧化锡
,
二氧化钛
,
固溶体
,
一氧化碳
,
还原
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
反应机理
,
活性位
郭锡坤
,
陈庆生
,
张俊豪
,
李治国
催化学报
以γ-Al2O3 为载体,采用SO2-4进行改性并添加助剂La,再负载上Cu2+, 制备了改性的Cu/Al2O3催化剂(Cu/La/SO2-4/Al2O3),考察了SO2-4改性和助剂La对催化剂在富氧条件下催化丙烯选择性还原NO 反应的影响,并借助红外光谱、X射线衍射、扫描电镜、热重分析、程序升温还原和X射线光电子能谱等方法研究了改性催化剂的性能与结构的关系. 结果表明,改性催化剂的催化活性较高, NO转化率可高达83.7%. 采用SO2-4改性可促进催化剂表面的酸量增加,并促使产生B酸中心; 助剂La可提高Cu物种的分散程度,并提高催化剂的热稳定性和还原性,从而可有效提高催化剂在富氧条件下对丙烯选择性还原NO反应的催化活性和水热稳定性.
关键词:
铜
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
镧
,
硫酸根
,
丙烯
,
选择性还原
,
一氧化氮
郭彦霞
,
刘振宇
,
刘清雅
,
孙德魁
催化学报
采用程序升温脱附、X射线光电子能谱、元素分析和原位漫反射傅里叶变换红外光谱等方法研究了V2O5/AC同时脱硫脱硝催化-吸附剂在5%NH3-95%Ar气氛下再生时的碳烧蚀行为和机理.结果表明,NH3与V2O5/AC表面的含氧组分(羧基、羟基、酚羟基以及V2O5等)发生了作用,优先消耗了V2O5/AC表面上的氧,生成了H2O和多种表面含氮官能团((内)酰胺类和腈类等),从而抑制了再生时碳的烧蚀.
关键词:
氨
,
五氧化二矾
,
活性炭
,
含氧官能团
,
烧碳
,
催化剂再生
,
二氧化硫
,
一氧化氮
朱鹏
,
李雪辉
,
徐建昌
,
黄苑
,
王乐夫
催化学报
对硫化NiW/Al2O3催化剂上H2同时还原SO2和NO反应进行了研究,探讨了温度、空速、H2配比以及Ni负载量对反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随反应温度的升高而增加,550 ℃时, SO2和NO在15%Ni-10%W/Al2O3上的转化率达100%,单质硫的产率达90%以上; 增加空速对NO转化率和单质硫的选择性影响不大,但SO2转化率及单质硫产率明显下降; 提高n(H2)/n(SO2+NO)的比值可显著提高SO2转化率,但单质硫选择性明显下降,其比值为2.0时单质硫产率最大,随后随H2浓度的增加而迅速下降, NO转化率几乎不受H2配比的影响; 增加催化剂的Ni含量可明显提高各反应物的转化率及单质硫的选择性和产率; 预硫化过程对催化剂性能有很大影响,是获得高活性催化剂的必要条件. 催化剂稳定性测试及XRD结果表明,催化剂不会因为晶格硫的大量流失而失活. 最后,提出了H2同时还原SO2和NO反应的机理.
关键词:
镍
,
钨
,
氧化铝
,
氢气
,
催化还原
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
废气处理
齐世学
,
邹旭华
,
徐秀峰
,
安立敦
,
李树本
,
程谟杰
,
包信和
催化学报
考察了沉积-沉淀法制备的Au/Al2O3催化剂在O2存在下催化C3H6还原NO的反应,并用程序升温脱附-质谱(TPD-MS)手段研究了吸附于催化剂上的NO或NO-O2的脱附性能. 结果表明: 在O2存在的条件下,对于C3H6还原NO的反应,1%Au/Al2O3的催化活性最高,可于375 ℃左右使NO生成N2,转化率达60%. 这与催化剂对所吸附NO的脱附性能密切相关,N2O可能是C3H6还原NO反应过程中产生的比较稳定的中间体.
关键词:
金
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化氮
,
丙烯
,
吸附
,
程序升温脱附
,
质谱
,
选择性还原
王进
,
余运波
,
解淑霞
,
贺泓
催化学报
在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原(SCR)NOx的活性和反应机理.催化活性实验结果表明,在模拟柴油机尾气的实验条件下,5%Ag-0.01%Pd/Al2O3在300～500 ℃范围内显示出很高的NOx转化率,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2O3的NOx转化率明显降低.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式(C = CH - O-)活性中间物种,该物种对NO2和NO-3的反应活性很高,能够生成关键中间体异氰酸酯(- NCO),从而加速NOx催化还原反应.
关键词:
银
,
贵金属
,
钯
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化氮
,
选择性催化还原
,
原位漫反射傅里叶变换红外光谱
武鹏
,
刘运霞
,
章福祥
,
武光军
,
吕宝成
,
关乃佳
催化学报
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.
关键词:
铂
,
SAPO-34分子筛
,
负载型催化剂
,
氢气
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
贫燃
,
低温
马建蓉
,
黄张根
,
刘振宇
,
郭士杰
催化学报
考察了水洗再生、Ar热再生和5%NH3-95%Ar还原再生对V2O5/AC催化剂同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,水洗再生虽然可洗去反应过程中沉积在催化剂表面的含硫物质,但也能将部分活性组分V2O5转化生成的VOSO4洗去,使催化剂的脱硫脱硝活性降低. Ar热再生后催化剂的脱硝活性与新鲜样品相同,但脱硫活性很低. 经5%NH3-95%Ar还原再生后,催化剂的脱硫活性可恢复到新制备时的水平,同时脱硝活性大大提高,这是由于催化剂表面除了原有的脱硝活性位V2O5外,又形成了新的活性位NH+4/NH-2. 还原再生过程产生的SO2与NH3在室温下反应生成固体亚硫酸铵盐,可实现硫的资源化,简化了后续处理工艺.
关键词:
五氧化二钒
,
活性炭
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
脱除
,
水洗
,
催化剂再生
,
氨
刘赵穹
,
马骏
,
杨锡尧
催化学报
采用共沉淀法制备了不同SnO2含量的SnO2-TiO2固溶体催化剂. 发现该催化剂对以CO为还原剂同时还原SO2和NO生成S和N2的反应具有高活性和高稳定性. SnO2含量为50%(摩尔分数)的样品活性最高,在350 ℃, 0.052 5% SO2, 0.052% NO, 0.208% CO和空速 3 000 h-1的条件下,NO转化率接近100%, SO2转化率为88%, S和N2的选择性都接近100%,反应过程中没有剧毒气体COS生成. 对于SO2+CO反应,该样品也显示了极高的活性,在350 ℃, 0.105% SO2, 0.208% CO和空速 3 000 h-1的条件下,SO2转化率达98%, S的选择性近100%. 但该催化剂对NO+CO反应的催化活性不高,在350 ℃, 0.102 5% NO, 0.208% CO,空速 3 000 h-1的条件下, NO的转化率仅为50%. 上述结果表明, SO2对NO+CO反应具有促进作用. 单独的SnO2或TiO2对SO2+CO, NO+CO或SO2+NO+CO反应的催化活性都很低,但SnO2和TiO2形成SnO2-TiO2固溶体后催化活性显著增大,说明SnO2和TiO2之间产生了协同效应.
关键词:
二氧化锡
,
二氧化钛
,
固溶体
,
一氧化碳
,
还原
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
废气处理
单学蕾
,
关乃佳
,
曾翔
,
陈继新
,
项寿鹤
催化学报
采用H2-TPR和O2-TPD手段考察了不同金属离子交换的ZSM-5分子筛催化剂上的氢还原性能和氧脱附性能.发现Cu-ZSM-5催化剂的储氧能力及氧脱附性能优于Co-ZSM-5和Fe-ZSM-5催化剂;储氧能力强、低温下氧脱附性能好的催化剂,对NO分解反应的催化活性就高.铜离子是反应的活性中心.添加Ag和Ce可使Cu-ZSM-5催化剂上氧的脱附温度大大降低.Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂上Cu的存在形式与单纯的Cu-ZSM-5有差异,整体式催化剂上的一价铜数量少,但较稳定.
关键词:
氢
,
程序升温还原
,
氧
,
程序升温脱附
,
铜
,
ZSM-5分子筛
,
一氧化氮
,
分解
