何圣超
,
费兆阳
,
李雷
,
孙博
,
冯新振
,
季伟捷
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60716-5
采用简便的“先核后壳”和“先壳后核”途径制备了M@SiO2 (M=Ag,Au,Pt)核壳结构.采用“先核后壳”途径时,金属内核可以控制在6-9 nm,粒径分布均匀,SiO2壳层织构可调.该途径制备过程简便,无需高速离心分离,可有效节约制备成本.由该途径制得的Au@mSiO2中纳米Au的热稳定性高,经550℃空气焙烧后仍能保持高的CO氧化性能(T100=235℃).由“先壳后核”途径制得的核壳结构内核金属粒子也可以控制在＜ 10nm,粒径分布均匀,且SiO2壳层孔隙率可以预调,即使在液相中也可有效消除对硝基苯酚反应物分子的扩散限制,并于室温下将其还原为对氨基苯酚.两种途径所得的核壳结构均呈高单分散态.使用含有不同有机官能团的硅源可对介孔SiO2壳层进行进一步改性,拓展应用领域,因而具有很好的潜在应用前景.
关键词:
核壳结构
,
银
,
金
,
铂
,
纳米粒子
,
二氧化硅
,
一氧化碳氧化
,
对硝基酚还原
王红娟
,
王晓慧
,
郑家道
,
彭峰
,
余皓
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60104-2
以聚二烯丙基二甲基胺盐酸盐(PDDA)为连接剂，采用原位自组装方式将MoO3和WO3负载到碳纳米管(CNTs)上，然后通过乙二醇还原法负载Pt纳米颗粒，得到Pt纳米颗粒均匀分布的Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂.当氧化物总量控制在10 wt%， MoO3与WO3摩尔比为1：0.5时， Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂催化甲醇氧化活性最高，甲醇氧化峰电流If高达835 A/gPt. WO3和MoO3的加入提高了催化剂的甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性，使得Pt/MoO3-WO3/CNTs催化剂表现出优异的甲醇电催化氧化性能.
关键词:
直接甲醇燃料电池
,
阳极催化剂
,
铂
,
氧化钼
,
氧化钨
,
碳纳米管
,
甲醇电催化氧化
,
一氧化碳氧化
Shirish S. Punde
,
Bruce J. Tatarchuk
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(17)62749-9
开发室温CO氧化催化剂的主要挑战是CO自中毒和慢的表面动力学,同时湿气的存在也可导致催化剂失活.本文开发了高活性CeO2促进的Pt基催化剂4%Pt-12%CeO2/SiO2,用于室温湿气(湿度10%?90%,25°C)中CO氧化反应,在低CO浓度(<500 ppm)和高CO浓度(>2500 ppm)时,CO转化率高于99%.优化了催化剂制备变量,如Pt和CeO2负载量、CeO2沉积方法、CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件.采用CO/H2化学吸附、O2-H2滴定、X射线衍射和BET比表面积测定表征了催化剂的表面特性,并将其与催化剂活性相关联.结果表明,CeO2沉积方法对催化剂活性影响显著,当用浸渍法沉积CeO2时,所得催化剂的反应速率(5.77μmol/g/s)比用沉积沉淀法(1.96μmol g?1 s?1)或CeO2嫁接法(1.31μmol g?1 s?1)制得催化剂的高3倍.O2-H2滴定结果表明,当用浸渍法沉积CeO2时,CeO2和Pt的紧密结合导致了催化剂的高活性.催化剂载体的选择也非常重要,硅胶负载的催化剂活性(5.77μmol g?1 s?1)是氧化铝负载的(1.05μmol g?1 s?1)5倍.当反应受内扩散控制时,催化剂载体的粒径和孔结构影响非常大.另外,CeO2和Pt前驱体的干燥和焙烧条件对催化剂活性的影响至关重要.当Pt和CeO2含量分别大于2.5和15 wt%时,所得催化剂在室温条件下活性高(TOF>0.02 s?1),稳定性好(反应15 h,CO转化率≥99%).
关键词:
一氧化碳氧化
,
催化剂
,
铂
,
二氧化铈
,
二氧化硅
,
前驱体
,
氢氧滴定
,
化学吸附
,
程序升温还原
王东辉
,
董同欣
,
史喜成
,
郝郑平
催化学报
采用共沉淀法制备了2.5%Au/ZnO催化剂,并用扫描隧道显微镜、 X射线衍射、 X射线光电子能谱和热重研究了纳米金催化剂在空气中存放失活的机理. 结果表明,纳米金催化剂在空气中存放失活是部分可逆的. 纳米金催化剂的存放失活有两方面原因: 一是纳米金粒子的长大,导致不可逆失活;二是碳酸盐在催化剂表面的累积,这种失活可以通过高温焙烧来恢复,是可逆的.
关键词:
纳米粒子
,
金
,
氧化锌
,
负载型催化剂
,
一氧化碳氧化
,
失活机理
,
碳酸盐
林清泉
,
安立敦
,
陈俊勇
,
秦华
,
齐世学
,
邹旭华
催化学报
通过等体积浸渍法并分别经过H2和O3活化制备了系列1.1%Au/LaFeOx/Al2O3催化剂,考察了其在550 ℃经1.0% CO原料气处理后的CO氧化活性. Fe和La的引入虽然使1.1%Au/Al2O3的初始活性降低,但提高了其高温稳定性. 在550 ℃经1.0% CO原料气预处理 2 h 后, H2活化的1.1%Au/Al2O3在室温完全失活,而同样条件处理的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3仍能将65%CO转化; 这可能是由于LaFeO3以钙钛矿形式单层分散在Al2O3表面而导致的. O3活化能进一步提高催化剂的稳定性,在550 ℃经原料气预处理后, O3活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3的活性高于1.1%Au/Al2O3和H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3. 1.0% CO原料气预处理 10 h 后, H2活化的1.1%Au/2%LaFeO3/Al2O3完全失活,而O3活化的催化剂仍具有40%的转化率,这可能是由于O3活化使得催化剂中存在部分氧化的金,增强了金属与载体间的相互作用.
关键词:
金催化剂
,
一氧化碳氧化
,
铁酸镧
,
热稳定性
,
臭氧活化
塔娜
,
张密林
,
李娟
,
李华举
,
李勇
,
申文杰
催化学报
使用尿素水热法合成了均匀的二氧化铈球型纳米材料. 纳米球是由纳米层以及纳米颗粒所构成的核壳结构,其平均粒径为320 nm, 同时表面主要暴露{111}晶面. 尿素水解所产生的氨气分子为纳米球状结构的形成提供了模板,而生成的碳酸根与氢氧根离子作为铈离子的沉淀剂. 使用氢气程序升温还原技术表征了氧化铈纳米球材料的氧化还原能力,同时以一氧化碳氧化为探针反应研究了其催化性能.
关键词:
二氧化铈
,
纳米球
,
氧化还原性能
,
一氧化碳氧化
贾昆明
,
张慧丽
,
李文翠
催化学报
采用水热合成法制备了形貌规则的纳米氧化铈颗粒,分别为棒状、立方体和多面体,通过溶胶沉积法将金颗粒沉积到不同形貌氧化铈表面制得了Au/CeO2催化剂. 考察了催化剂载体的不同形貌对CO催化氧化反应活性的影响. 实验结果表明,棒状(110+100)和多面体(111+100)氧化铈作为载体时的催化剂活性比立方体(100)作为载体时的活性高. 在低温段,多面体氧化铈作为载体的催化剂表现出较高活性,而在高温范围,棒状氧化铈作为载体的催化剂的催化活性最好.
关键词:
金
,
一氧化碳氧化
,
氧化铈
,
晶面
蔡丽娜
,
胡臻皓
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60699-8
以乙酸铜和乙酸锰为铜锰前驱体,以NH4HCO3为沉淀剂,相应金属硝酸盐为掺杂剂,采用共沉淀法制备了不同过渡金属氧化物掺杂的铜锰氧化物催化剂.采用N2物理吸附、X射线衍射,氢气-程序升温还原和原位红外漫反射光谱等方法对催化剂进行了表征,考察了系列催化剂上CO反应性能.结果表明,掺杂过渡金属氧化物可以调变催化剂对CO的吸附能力,进而影响催化剂性能.
关键词:
铜锰氧化物
,
过渡金属氧化物
,
掺杂
,
一氧化碳氧化
,
原位红外漫反射光谱
张慧丽
,
任丽会
,
陆安慧
,
李文翠
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60399-9
采用具有分等级孔道结构的SiO2(HMS)为载体,通过润湿浸渍引入少量CeO2,经焙烧得到CeO2/HMS复合载体,然后采用沉积沉淀法负载上Au纳米粒子,得到Au/CeO2/HMS三元复合催化剂.通过X射线衍射、程序升温还原和原位红外光谱等手段表征了催化剂的结构.结果表明,CeO2的存在可控制Au颗粒的沉积并稳定载体上的纳米Au颗粒.Au/CeO2/HMS上CO低温氧化反应完全转化温度为60℃.高度分散的Au0可以活化CO,CeO2颗粒则可以提供反应需要的氧.稳定性测试结果显示,反应48h催化剂活性维持不变.
关键词:
二氧化硅
,
一氧化碳氧化
,
金
,
二氧化铈
,
稳定性
高宝族
,
邓积光
,
刘雨溪
,
赵振璇
,
李欣尉
,
王媛
,
戴洪兴
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60689-5
以KIT-6和二氧化硅纳米球为硬模板制备了比表面积分别为138和65 m2/g的正交相蠕虫状介孔LaFeO3催化剂LFO-1和LFO-2.在空速为20000 mL/(g×h)的条件下， LFO-1样品显示出最高的催化活性：对于CO氧化反应， T50%和T90%分别为155和180 oC；对于甲苯氧化反应， T50%和T90%分别为200和253 oC.该样品优异的催化性能与它具有较大的比表面积、较高的氧吸附物种浓度、较好的低温还原性以及良好的蠕虫状介孔结构有关.
关键词:
蠕虫状介孔LaFeO3
,
钙钛矿型氧化物
,
硬模板合成法
,
一氧化碳氧化
,
甲苯氧化
