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超临界干燥法制备TiO2气凝胶

沈伟韧 , 贺飞 , 赵文宽 , 方佑龄

催化学报

以钛酸四丁酯为原料,采用溶胶-凝胶过程及及超临界干燥法制备了TiO2气凝胶,并通过XRD,BET和TEM等方法对所得样品进行了表征.结果表明,该法制备的TiO2气凝胶具有很高的比表面积(488 m2/g),平均粒径为4.6nm,具有锐钛矿型晶体结构.经400℃煅烧2 h所得的纳米粉体,其锐钛矿型晶体结构更为明显,平均粒径6.7 nm,比表面积158 m2/g.

关键词: 二氧化钛 , 气凝胶 , 超临界干燥 , 溶胶-凝胶法 , 催化剂制备

双组分过渡金属氮化物催化剂Ⅰ.制备和表征

魏昭彬 , 赵秀阁 , 辛勤

催化学报

用共沉淀法和浸渍法制备了以Mo为主并含有少量金属Ti,Zr,Co,Ce或La的双组分氮化物,利用XRD,BET和DTA表征了样品的物相组成、孔结构和氮化过程.结果表明,在共沉淀法制备的样品上,Co或Zr可以和Mo生成某种无定形复合氮化物CoMoNx或ZrMoNx;Ti和Mo生成TiN-Mo2N混合物;稀土元素Ce或La的钼酸盐不能被氮化.对于用共沉淀法制备的样品,第二组分的加入有利于Mo的氮化.浸渍法制备的样品上除Mo2N外,还有MoO2相存在.不同的制备方法对氮化物的比表面积也有影响.

关键词: 双金属氮化物 , 钼催化剂 , 晶相结构 , 催化剂制备 , X射线衍射 , 差热分析

V2 O5-WO3/TiO2催化剂的制备

张新堂 , 李振兴

合成材料老化与应用

采用工业钛白粉作为烟气脱硝催化剂的载体原料,通过添加助剂M对其改性,研制出了一种V2 O5-WO3/TiO2烟气脱硝催化剂,并确定助剂M的最佳量为质量分数10%;同时考察了焙烧温度对该催化剂比表面积及脱硝性能的影响,确定了最佳焙烧温度为500℃;最佳活性组分钒含量为质量分数1.5%,稳定助剂钨含量为质量分数8%的催化剂性能最好。

关键词: 钛白粉 , 催化剂制备 , 脱硝催化剂 , V2O5-WO3/TiO2

柴油超深度加氢脱硫催化剂的开发及应用

方向晨 , 郭蓉 , 杨成敏

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(11)60506-8

介绍了柴油超深度加氢脱硫催化剂制备及应用技术的研发过程.通过对超深度加氢脱硫反应机理和催化基础的详细研究,建立了催化剂的制备技术平台,包括新型的氧化铝载体制备技术、催化剂表面控制技术和提升催化剂烷基转移性能的改性技术,开发了FHUDS-5和FHUDS-6等性能优异的催化剂;通过研究不同类型催化剂性能与反应器不同区域环境的特点,建立了优化的催化剂级配使用技术平台,满足了工业上对超低硫柴油生产的需求.

关键词: 超深度加氢脱硫 , 催化剂制备 , 反应环境 , 热力学平衡 , 催化剂级配

铕掺杂固载超强酸催化合成三醋酸甘油酯的研究

赵立芳 , 姜波

稀土 doi:10.3969/j.issn.1004-0277.2006.05.015

分别以粘土制成的陶瓷球、分子筛为载体,四氯化钛和三氯化铕为原料,采用液相沉积法制备了掺杂铕的TiO2/SO42-/陶瓷球固载超强酸(ETT)和掺杂铕的TiO2/SO42-/分子筛固载超强酸(ETS).通过正交试验优选了催化剂制备条件,并以甘油与醋酸的酯化反应考察了催化剂的催化性能.实验结果表明,TiO2等化合物在载体上的沉积速度是影响催化剂活性的关键因素,且载体不同时会影响到催化剂对酯化反应的催化活性.在适宜的条件下,即原料配比n甘油:n乙酸:n乙酸酐为1:4:0.2 ,催化剂(ETT)用量2.5g(为总投料量的2.6%),反应时间7h时,三醋酸甘油酯的收率可达到98.3%.

关键词: 固载催化 , 催化剂制备 , 粘土 , 分子筛 , 三醋酸甘油酯 , 酯化

一种制备用于正庚烷异构化的Pt-WO3/ZrO2催化剂的新方法

宋建华 , 王海 , 徐柏庆

催化学报

采用不同的ZrO(OH)2前驱体制备了WO3-ZrO2和Pt/WO3-ZrO2催化剂. 结果表明,与常规的ZrO(OH)2水凝胶为前驱体制备的WO3-ZrO2-CP催化剂相比,以常压流动氮气中干燥处理的ZrO(OH)2乙醇凝胶为前驱体制备的WO3-ZrO2-AN催化剂对正庚烷临氢异构化反应具有更高的催化活性. 当在 WO3-ZrO2-AN中添加少量Pt时,其催化活性和稳定性均得到显著提高. 表明以ZrO(OH)2醇凝胶为前驱体可以制备出高效稳定的Pt/WO3-ZrO2-AN催化剂.

关键词: , 三氧化钨-氧化锆 , 正庚烷 , 烷烃异构化 , 催化剂制备 , 固体酸

制备条件对用于甘油蒸汽重整反应Ni基催化剂性能的影响

M. A. Goula , N. D. Charisiou , K. N. Papageridis , G. Siakavelas

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(16)62518-4

研究了制备参数对用于甘油蒸汽重整反应的Ni基催化剂性能的影响。采用过量浸渍法、等体积浸渍法和改进的平衡沉积过滤(EDF)法制备了一系列Al2O3负载的8 wt%Ni催化剂,运用X射线衍射(XRD)、电感耦合等离子体光谱仪、N2吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、透射电镜和H2程序升温还原(TPR)表征了催化剂的表面和体相性质;采用CHN分析仪和SEM表征了使用后催化剂以测定其表面沉积的碳及其形貌。结果表明,制备方法对所制催化剂的织构、结构和表面性质影响很大,导致氧化铝表面Ni物种的分散和种类的不同。即使XRD和TPR结果证实形成了铝酸镍晶相,但Ni/Al-edf催化剂中β峰的贡献大于其它两个催化剂的,表明在这种情况下铝酸镍更容易还原。在550 oC以上CO2选择性增加和CO选择性不变,表明Ni/Al-wet和Ni/Al-edf催化剂可成功催化水汽变换反应。另外,650oC时Ni/Al-edf催化剂上甘油生成气相产物的转化率、氢气产率以及烯丙醇、乙醛和乙酸选择性最高,且它在所有催化剂中的积炭量也最低。将催化剂结构性质、分散度和还原性与其催化性能相关联,发现EDF法制得的催化剂比表面积和活性相分散度更高,更易被还原,因而其活性和生成H2的选择性更高,也更抗积碳。

关键词: 甘油 , 氢气 , 蒸汽重整 , 负载型镍催化剂 , 催化剂制备

等离子体在绿色制备催化剂方面的应用:现状及展望

刘昌俊 , 李敏悦 , 王嘉琪 , 周昕瞳 , 郭秋婷 , 严金茂 , 李英芝

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)61020-8

催化在现代化工生产中正发挥非常重要的作用.在未来催化甚至会扮演更重要的角色.然而,现有的催化剂制备方法会对空气、水和土地造成污染.这些污染主要来源于催化剂制备过程中会用到的各种有害化学品.而且,现有催化剂制备过程耗时长、耗能高、用水量大.这些都不符合绿色化学原则.因此,开展催化剂绿色制备研究十分必要.这一研究的长远目标是避免或者消除催化剂制备过程每一环节产生的污染,降低每一环节的能耗和物耗,缩短制备时间,减少劳动强度.显然,这并不是一个容易达成的目标.因此,朝着上述长远目标的任何进展,无论是小进展还是大进展,都将有助于最终实现催化剂的绿色制备.我们总结了气体放电冷等离子体在催化剂绿色制备方面的最新进展,特别强调了非氢冷等离子体在催化剂制备中的应用.冷等离子体是一种能在室温附近操作的非平衡等离子体,是对气体施加一定电压(数百至上万伏特;具体电压值取决于气体压力)形成的.冷等离子体制备方法可以在少用或者不用有害化学品的基础上,有效减小催化剂粒径、增加催化剂分散度、提高催化剂和载体的相互作用等.这些改进同时能进一步提高催化剂的活性和稳定性.相对于常规热化学制备催化剂,冷等离子体制备的显著区别在于:冷等离子体在室温或者略高于室温条件下操作,可以有效避免热化学方法存在的缺点.冷等离子体方法利用其富含的高能物质(如电子)快速促进催化剂前驱体分解,从而实现催化剂快速成核.由于低温操作,其晶体生长速度受到限制,催化剂分散性得以提高.研究表明,以非氢等离子体作为电子源的室温电子还原能够有效还原贵金属离子.这个过程中既不需要有害化学还原剂也不需要氢还原.这为以热敏材料和化学不稳定物质作为基底的负载型催化剂制备创造了条件.这些热敏材料包括金属有机骨架材料(MOF)、共价有机骨架材料(COF)、高比表面积的碳、多肽、DNA和蛋白质等等.这个室温电子还原还被用于制备能在水面或其它溶液表面上漂浮的催化剂,对发展新型催化剂有很大帮助.此外,使用冷等离子体还可以进行低温模板脱除,以避免高温分解可能出现的烧结问题,在保证催化剂高比表面积的同时获得只有在高温分解才能得到的结构特征.研究表明,可以使用冷等离子体诱发微燃烧以除去炭模板,可以有效减少炭模板法制备氧化物结构材料所需要的化学品.冷等离子体方法在催化剂制备中的应用刚刚开始,尚有大量研究还有待于开展(如多金属氧化物制备等),存在大量研发机会.可以预期,冷等离子体在催化剂绿色制备与应用中将发挥更重要的作用.

关键词: 催化剂制备 , 等离子体 , 绿色化学 , 多孔材料

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