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化学链制氧技术中铜-锆氧载体的动力学分析

王坤 , 于庆波 , 秦勤 , 李玖重 , 王志美

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2014.13321

化学链空气分离制氧是利用氧载体在脱氧反应器中脱氧-在吸氧反应器中吸氧、再生实现连续或间断制氧的新颖技术.本研究通过机械混合法制备铜-锆氧载体,并对制备材料的物相组成、表面形貌及比表面积进行表征,在STA409PC热重分析仪上采用程序升温法作相关机理探索,分析气体流量、样品质量、升温速率、惰性载体添加比例对铜-锆氧载体脱氧和吸氧性能的影响.采用等转化率法求解活化能,采用主曲线法确定动力学模型机理函数.结果表明,所制备的铜-锆氧载体物相稳定,没有烧结现象的发生,随ZrO2添加比例的增大,制备氧载体的比表面积逐渐增大;当气体流量大于30 mL/min,样品质量小于10 mg时,氧载体的转化速率已不受样品传热和传质等内外扩散的影响;随升温速率的增大及惰性载体添加比例的减小,氧载体反应起始温度、最大反应速率出现温度及转化完全温度均向高温移动.等转化率法计算得到不同转化率下氧载体的活化能基本相同,且不同惰性载体添加比例下活化能数值也相差不大;氧载体脱氧和氧化反应都可用成核和核增长机理模型描述,但模型中两种反应的级数不同,前者为3,后者为1.5.

关键词: 化学链制氧 , 铜-锆氧载体 , 机理实验 , 分布活化能 , 动力学模型

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