代小平
,
余长春
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.10416
采用溶胶-凝胶法制备了不同B位可变价离子的LaMO3 (M= Cr,Mn,Fe,Co)复合氧化物氧载体,采用X射线衍射、N2吸附-脱附、扫描电镜及CH4程序升温表面反应等手段对氧载体进行了表征,并用于直接选择氧化CH4的反应中.结果表明,Cr,Mn,Fe 和Co均能形成LaMO3纳米复合钙钛矿结构,其氧物种氧化能力大小顺序为LaCoO3＞ LaMnO3＞ LaFeO3＞ LaCrO3.在连续流动化学循环甲烷重整反应中,LaFeO3中的氧物种具有更好的选择氧化性能(H2/CO= 2.06),其CH4转化率和CO选择性分别达到89.6％和98.9％.10个连续顺序氧化-还原化学循环重整反应中,CH4转化率约为60％～70％,CO选择性达98％以上；且其结构保持了较高的稳定性.
关键词:
甲烷
,
化学循环重整
,
钙钛矿
,
B位离子
,
氧载体
,
合成气
