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Ag/Al2O3催化乙醇和甲醚选择性还原NOx反应机理的原位红外光谱研究

吴强 , 余运波 , 贺泓

催化学报

尽管C2H5OH和CH3OCH3是同分异构体,但在以Ag/Al2O3为催化剂选择性催化还原NOx时,还原剂C2H5OH比CH3OCH3具有更高的活性. 原位漫反射红外光谱研究表明, C2H5OH和CH3OCH3在还原NOx反应过程中分别遵循不同的反应机理: 在Ag/Al2O3催化C2H5OH还原剂选择性还原NOx的反应过程中,烯醇式物种(RCH = CH - O-)和NO-3物种是主要的反应中间体,二者相互反应性能很强,可以生成反应

关键词: , 氧化铝 , 氮氧化物 , 选择性催化还原 , 乙醇 , 甲醚 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 , 烯醇式物种 , 甲酸盐物种 , 异氰酸酯物种

原位漫反射红外光谱法研究SO2对Ag/Al2O3选择性催化丙烯还原NOx反应的影响

吴强 , 高洪伟 , 贺泓

催化学报

以Ag/Al2O3为催化剂,采用原位漫反射傅里叶变换红外光谱法研究了SO2对C3H6选择性还原NOx反应的影响. 结果表明, SO2在催化剂表面转化为硫酸盐,并且随着硫酸盐累积量的增加,其主要红外特征吸收峰由低波数向高波数漂移. 高浓度表面硫酸盐的存在不仅抑制了催化剂表面硝酸盐的生成,而且抑制了硝酸盐与表面烯醇式物种(RCH=CH- O-)或乙酸盐物种进一步反应,生成活泼的反应中间体异氰酸酯(- NCO), 这是导致Ag/Al2O3催化剂上C3H6选择性还原NOx活性降低的主要原因.

关键词: , 氧化铝 , 氮氧化物 , 二氧化硫 , 丙烯 , 选择性催化还原 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱 , 硫酸盐

新型贵金属修饰的Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原NOx的催化性能及反应机理

王进 , 余运波 , 解淑霞 , 贺泓

催化学报

在富氧条件下研究了几种贵金属修饰的Ag/Al2O3催化剂选择性催化还原(SCR)NOx的活性和反应机理.催化活性实验结果表明,在模拟柴油机尾气的实验条件下,5%Ag-0.01%Pd/Al2O3在300~500 ℃范围内显示出很高的NOx转化率,而Pt和Au的添加均使Ag/Al2O3的NOx转化率明显降低.原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果显示,添加少量的Pd在反应过程中有利于丙烯部分氧化形成烯醇式(C = CH - O-)活性中间物种,该物种对NO2和NO-3的反应活性很高,能够生成关键中间体异氰酸酯(- NCO),从而加速NOx催化还原反应.

关键词: , 贵金属 , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 一氧化氮 , 选择性催化还原 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

CeO2添加对Ag/A12O3催化剂低温氨氧化性能的影响

张丽 , 刘福东 , 余运波 , 刘永春 , 张长斌 , 贺泓

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60220-3

采用活性测试和氮气吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外.可见漫反射吸收光谱、高倍透射电镜、原位漫反射傅里叶变换红外光谱和O2脉冲吸附等研究了铈添加对Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化性能的影响.结果表明,适量铈的添加可以明显促进Ag/A12O3催化剂的低温氨氧化活性,且对催化剂的选择性影响不大.添加铈不仅可以促进Ag/Al2O3催化剂表面吸附和活化O2的能力,而且可促进催化剂表面对氨的解离吸附和活化.这是铈促进Ag/Al2O3催化剂低温氨氧化活性的主要原因.

关键词: , , , 氧化铝 , 负载型催化剂 , 氧气吸附 , 高倍透射电镜 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

低温等离子体协同Ag/Al2O3选择性催化丙烯还原氮氧化物反应的原位红外光谱研究

柯锐 , 李俊华 , 郝吉明 , 傅立新 , 陈强 , 赵大庆

催化学报

研究了稀燃条件下低温等离子体(NTP)协同丙烯在Ag/Al2O3催化剂上选择性催化还原NOx反应,通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对NTP协同前后反应气中NO和C3H6的吸附以及丙烯选择性催化还原反应进行了表征. 结果表明,丙烯的活化是Ag/Al2O3上选择性催化还原反应的关键步骤. NTP活化反应气体后, Ag/Al2O3表面-NCO、R-NO2和有机酸根等物种的数量大幅度增加,并且其催化还原NOx的低温(<350 ℃)活性也显著提高. 在NTP协同前后,选择性催化还原过程可能存在两条反应路径,较低温度下主要是-NCO 生成N2, 而较高温度下则是-CN向N2转化.

关键词: 低温等离子体 , , 氧化铝 , 选择性催化还原 , 稀燃 , 氮氧化物 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

原位漫反射傅里叶变换红外光谱研究锰铁基催化剂上低温选择性催化还原反应机理

陈婷 , 管斌 , 林赫 , 朱霖

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60730-X

采用自蔓延燃烧法制备了Ti0.9Mn0.05Fe0.05O2-δ催化剂,运用原位漫反射傅里叶变换红外光谱对该催化剂的NO和NH3稳态吸附以及NO和NH3瞬态反应进行了详细地分析与讨论.结果表明,相比于Lewis酸性位,150oC时Br?nsted酸性位吸附的NH3更具有SCR活性;与双齿硝酸盐和桥式硝酸盐相比, NO吸附产生的单齿硝酸盐是主要的中间物种;该SCR反应遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理,但以后者为主.另外, O2的存在有利于NO的氧化和配位态NH3的活化.

关键词: 氮氧化物 , , 锰铁基催化剂 , 低温选择性催化还原 , 原位漫反射傅里叶变换红外光谱

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