邵怀启
,
钟顺和
,
郭俊宝
催化学报
采用等体积浸渍法制备了V2O5-SiO2负载的Pd-Cu双金属催化剂,以程序升温还原/程序升温氧化、红外光谱、程序升温脱附和微反技术表征了Pd-Cu/V2O5-SiO2对CO2和丙烷的化学吸附性能及对CO2部分氧化丙烷脱氢反应的催化性能.结果表明,在催化剂表面金属活性位(Pd,Cu)和邻近的Vn+协同下形成的CO2卧式吸附态可在172和284 ℃断裂形成CO和晶格氧,以甲基氢和亚甲基氢双位吸附在V = O上的丙烷分子吸附态可在238 ℃脱氢生成丙烯.在600 ℃,CO2/C3H8体积比为1和空速为1286 h-1的条件下,丙烷转化率为35.22%,丙烯选择性为85.44%.催化剂V = O中的晶格氧参与了丙烷氧化脱氢过程.
关键词:
二氧化碳
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
,
钯
,
铜
,
双金属催化剂
,
复合氧化物载体
Yu-Lun Fang
,
Kimberly N. Heck
,
Zhun Zhao
,
Lori A. Pretzer
,
Neng Guo
,
Tianpin Wu
,
Jeffrey T. Miller
,
Michael S. Wong
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(16)62530-5
在许多催化应用中双金属的PdAu催化剂性能优于单金属催化剂.科研人员对具有可控纳米结构和高活性的PdAu催化剂进行了广泛的研究,但该催化剂的制备需要多步且通常步骤复杂.本文仅通过浸渍和焙烧制得了Au掺杂的负载型Pd催化剂,所得PdAu/C催化剂用于室温水相三氯乙烯加氢脱氯反应.当Pd和Au负载量分别为1.0 wt%和1.1 wt%时,在经过干燥、空气处理和H2还原的过程后，所制得的PdAu/C催化剂活性最高,初始转化频率(TOF)为34.0×10–2 molTCEmolPd–1 s–1,是单金属1.0 wt%Pd/C催化剂TOF (2.2×10–2 molTCEmolPd–1 s–1)的15倍以上. X射线吸收光谱结果表明,金的加入避免了400oC焙烧时Pd的氧化.本文还提出了可能的催化剂纳米结构演变路径,以解释所观察到的催化现象.
关键词:
双金属催化剂
,
钯
,
金
,
纳米结构
,
X射线吸收光谱
,
扩展X射线吸收精细结构
,
加氢脱氯
,
三氯乙烯
张召艳
,
王英
,
李娴
,
戴维林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60159-5
研究了不同Au/Pd摩尔比的AuPd/CeO2双金属催化剂在苯甲醇氧化制苯甲酸及其钠盐反应中的催化活性,利用XRD, UV-Vis DRS, TEM和XPS等手段对催化剂的结构进行了系统考察。结果表明, Au-Pd纳米颗粒以合金形式分散在CeO2载体上,不同Au/Pd摩尔比会影响催化剂表面活性物种的粒径大小和尺寸分布,并改变催化剂表面物种的组成。 Au-Pd之间的电子效应和协同效应显著影响其催化活性。当Au/Pd摩尔比为3时催化剂表现出最好的催化活性,苯甲酸产率可达92%。此外,双金属催化剂的催化活性显著优于单金属催化剂,主要归因于Au和Pd之间的协同效应。 AuPd/CeO2催化剂还具有良好的稳定性, Au/Pd摩尔比为3的AuPd/CeO2催化剂使用7次后仍然具有较高的催化活性。
关键词:
金
,
钯
,
氧化铈
,
双金属催化剂
,
苯甲醇
,
催化氧化
,
苯甲酸盐
鲁树亮
,
钱方
,
朱月香
,
谢有畅
,
陈经广
催化学报
采用浸渍法制备了不同晶相组成的TiO2负载的PtCo双金属催化剂,采用X射线粉末衍射、拉曼光谱、Nz:物理吸附、CO化学吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,并考察了催化剂的低温苯加氢反应性能.结果发现,不同晶相组成TiO2负载的PtCo双金属催化剂CO化学吸附量及催化活性有显著差异,当以含有少量金红石相的TiO2为载体时,催化剂加氢性能优于单一金红石或锐钛矿相TiO2负载的催化剂.
关键词:
铂
,
钴
,
二氧化钛
,
双金属催化剂
,
苯
,
加氢
,
晶相组成
钟顺和
,
黎汉生
,
王建伟
,
肖秀芬
催化学报
采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,并用IR, TPD, TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能. 实验结果表明: 在Cu-Ni/ZrSiO催化剂上存在着Cu-Ni金属位M, Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-三类活性中心; CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态,此吸附态在142 ℃左右可解离成M-CO和Zr-O-; CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH; CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯(选择性在85%以上), 另有少量的CH2O, CO和H2O.
关键词:
二氧化碳
,
甲醇
,
碳酸二甲酯
,
复合氧化物载体
,
铜
,
镍
,
双金属催化剂
麻春艳
,
李新华
,
金明善
,
廖卫平
,
管仁贵
,
索掌怀
催化学报
采用改性的等体积浸渍法制备了SiO2负载的Au-Pd双金属催化剂,考察了催化剂的焙烧温度对CO氧化反应活性的影响.与623,723和773 K的条件下焙烧的催化剂相比,673 K焙烧的催化剂具有良好的催化CO氧化活性,CO完全转化温度低于398 K.应用N2物理吸附、X射线衍射、程序升温还原、CO程序升温脱附及X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征.结果表明,673 K焙烧的催化剂具有最大的比表面积和最小的孔径,存在Au0,Pd0和PdO相,AuxPdy合金相很少;而773 K焙烧的催化剂上除了含有Au0,Pd0和PdO相外,还存在明显的AuxPdy合金相.具有大比表面积,小孔径,Au0,Pd0和PdO多相共存的催化剂可使CO的吸附量增加,催化活性提高;而AuxPdy合金相的生成并不能提高催化剂的催化活性.
关键词:
金
,
钯
,
二氧化硅
,
双金属催化剂
,
焙烧温度
,
一氧化碳
,
氧化
解雅玲
,
肖南
,
凌铮
,
柳月
,
于畅
,
邱介山
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60451-8
采用简单的水热/溶剂热法,经后续在氮气气氛中的热处理合成了三维花型 Co-Ni/C 双金属催化剂,它由交织炭片构成,金属纳米颗粒高度分散其中.随着 Co/Ni 摩尔比的增加,金属颗粒的粒径逐渐从26 nm 减至4 nm 左右.将该催化剂用于邻氯硝基苯选择性加氢制备邻氯苯胺反应,其催化活性最高为单金属催化活性的2倍.这是由于 Co 和 Ni 物种之间存在协同效应.氢气程序升温脱附结果显示, Co/Ni 合金的生成使得 Co50Ni50/C 催化剂产生了新的催化活性位,因而其活性显著提高.
关键词:
钴
,
镍
,
纳米碳材料
,
双金属催化剂
,
协同效应
,
邻氯硝基苯
,
加氢反应
卓良明
,
吴昊
,
廖学品
,
石碧
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00602
以胶原纤维(CF)接枝表棓儿茶素桔酸酯(EGCG)为载体,制备了新型Pd-Ni/CF-EGCG催化剂.EGCG作为"桥分子"对Pd-Ni纳米粒子起着分散和锚定作用.通过热重分析、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和X射线衍射对该催化剂进行了表征.结果表明,该催化剂具有规整的纤维结构,在纤维表面形成了高分散的平均粒径为2.2nm的Pd-Ni合金颗粒.液相硝基苯催化加氧反应结果表明,当Ni和Pd摩尔比为0.8时,Pd-Ni/CF-EGCG催化剂具有最佳的双金属协同作用,在308 K和1.0MPa氢压下,加氧速率达237 min-1,比单金属的Pd/CF-EGCG快1倍,重复使用5次后仍具有较高的催化活性.
关键词:
胶原纤维
,
表棓儿茶素棓酸酯
,
钯
,
镍
,
双金属催化剂
,
硝基苯
,
加氢
宋瑛
,
李振花
,
高正虹
,
何菲
,
许根慧
,
刘崇微
,
朱起明
催化学报
利用原位红外技术在常压下分别对CO气相催化偶联与亚硝酸乙酯反应合成草酸二乙酯在钯系催化剂上的吸附与反应机制进行了研究,发现CO主要吸附在活性中心钯上,并存在线式与桥式两种吸附形式.研究表明二者之间存在过渡态,线式吸附的CO更容易参与CO偶联反应,而桥式吸附的CO对反应也具有一定的贡献.亚硝酸乙酯在反应温度下性质很活泼,红外光谱证明在催化剂表面上有吸附的EtO·存在.原位红外反应的研究结果进一步证实了烷氧羰基钯中间配合物的存在,并由此进一步探讨了该反应的机理.
关键词:
一氧化碳
,
催化偶联
,
草酸二乙酯
,
钯
,
铁
,
双金属催化剂
,
原位红外光谱
周淑芹
,
姚明
,
岳冬梅
,
徐瑞清
,
许贵显
,
钟毓镇
高分子材料科学与工程
用自制的Rh-Ru双金属单配体催化剂(BMSC) 对丁腈橡胶(NBR)进行加氢,制得氢化丁腈橡胶(HNBR),其加氢度达98%以上,产物无凝胶 .这种新型催化剂具有与RhCl(PPh3)3相当的高活性和高选择性,且价格较廉.研究了 催化剂浓度、第二配体L2用量、H2压力、反应时间、NBR胶液浓度等不同反应参数及分 段升温等加氢工艺对NBR加氢反应的影响规律.并获得工业上易于实施、成本较低、加氢度达98%以上的工艺条件.
关键词:
丁腈橡胶
,
双金属催化剂
,
加氢
,
氢化丁腈橡胶
