魏新
,
叶林敏
,
祝明霞
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袁友珠
催化学报
以PdCl2为前驱体,采用浸渍法制备了Pd/C催化剂,并在发烟硫酸中考察了其催化甲烷选择氧化反应的性能,采用X射线粉末衍射、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜和CO吸附等方法对催化剂进行了表征. 甲烷选择氧化反应得到的主产物硫酸单甲酯经水解后得到甲醇,在5%Pd/C催化剂、Pd用量30 μmol、反应温度180 ℃、反应压力4.0 MPa、反应时间 4 h 和发烟硫酸中SO3含量为50%的优化工艺条件下,甲烷转化率为23.6%, 甲醇的选择性和收率分别为69.5%和16.4%, 在一定程度上可实现催化剂的多次重复使用. Pd/C催化剂上的甲烷选择氧化反应可能遵循亲电取代机理,催化性能与Pd负载量、Pd粒子尺寸和分散度等有关.
关键词:
钯
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活性炭
,
负载型催化剂
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甲烷
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选择氧化
,
甲醇
,
发烟硫酸
陈立宇
,
杨伯伦
,
张秀成
,
董武
,
曹凯
催化学报
以不同的过渡金属化合物作为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相部分氧化反应的研究,考察了催化剂种类、催化剂用量、反应温度、反应时间、发烟硫酸浓度等工艺条件对目的产物收率的影响,同时对反应的催化机理进行了探讨. 甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,后者进一步水解得到甲醇. 以V2O5作为甲烷液相部分氧化反应的催化剂时甲烷转化率可达54.5%, 目的产物选择性为45.5%, 相应的工艺条件为催化剂用量0.025 mol, 反应温度180 ℃, 发烟硫酸中SO3含量50%, 反应时间2 h. V2O5催化的甲烷液相部分氧化反应遵循亲电取代机理,溶剂发烟硫酸是甲烷转化的关键因素之一.
关键词:
甲烷
,
部分氧化
,
五氧化二钒
,
发烟硫酸
,
甲醇
,
反应机理
陈立宇
,
杨伯伦
,
张秀成
,
董武
,
张小平
催化学报
以H5PV2Mo10O40 为催化剂,在发烟硫酸中进行了甲烷液相部分氧化,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响. 甲烷在反应中首先转化为硫酸甲酯,硫酸甲酯随后水解为甲醇. 对于甲烷液相部分氧化反应,发烟硫酸中游离的SO3是非常重要的影响因素. 在工艺条件为催化剂用量7.0 mmol, 反应温度473 K, 反应压力3.5 MPa, 反应时间3 h和发烟硫酸中SO3含量50%时,甲烷转化率可达48.5%, 目的产物甲醇收率为41.5%.
关键词:
甲烷
,
液相部分氧化
,
含钒杂多酸催化剂
,
发烟硫酸
邹鸣
,
颜宁
,
侯思聪
,
肖超贤
,
寇元
催化学报
研究了硫酸镍、硫酸钴、硫酸钌、硫酸铑、硫酸银、硫酸镧、硫酸铈、硫酸汞、硫酸铅、偏钒酸钠、高铼酸钾、硫酸钾、硝酸钾、溴化钾和氯化钾在发烟硫酸中对甲烷转化的催化作用.结果表明,硫酸汞催化活性最高,溴化钾、硫酸银、硫酸镧和硫酸铅也有一定的催化作用.硝酸钾可以部分催化反应中生成的二氧化硫与氧气反应变回硫酸.
关键词:
甲烷
,
低温活化
,
发烟硫酸
,
金属盐
,
二氧化硫
,
硫酸单甲酯
