王维海
,
李钢
,
刘丽萍
,
陈永英
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20226
以四丙基溴化铵为模板剂,以乙二胺(EDA)为碱源,采用干胶法制备了TS-1,并在此基础上引入介孔/大孔模板剂蔗糖而制备出多级孔道TS-1.采用X射线衍射、紫外-可见光谱及N2物理吸附-脱附等手段对所得样品进行了表征,并考察了它们催化噻吩(Th)及苯并噻吩(BT)氧化反应的性能.结果表明,随着釜底部n(EDA)/n(H2O)比的降低,TS-1结晶度、骨架Ti含量及其在Th氧化反应中的催化活性均升高.而当以乙胺和正丁胺为碱源时,TS-1难以晶化.所制备的多级孔道TS-1样品具有介孔/大孔孔道,在Th氧化反应中的催化活性高于TS-1;对于BT的氧化,当n(sucrose)/n(SiO2)为0.35时,制备的多级孔道TS-1样品的催化活性最高,BT脱除率可达100％,而TS-1则无催化活性.
关键词:
干胶法
,
TS-1沸石
,
多级孔道
,
噻吩
,
苯并噻吩
,
催化氧化
杨建华
,
初筠
,
王金渠
,
殷德宏
,
鲁金明
,
张艳
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60711-6
以碳黑为第二模板剂在氟离子体系中一步水热合成了多级结构MCM-22分子筛组装体(简称为MCM-22-FC).考察了碳黑和氟离子对MCM-22分子筛形貌和催化性能的影响.MCM-22-FC分子筛是由大量片状晶体交错生长形成的组装体结构,其中MCM-22的片层结构更薄,在其固有的微孔中存在的晶间孔呈现大孔和介孔的特征.MCM-22-FC负载Mo后得到的Mo/MCM-22-FC催化剂在甲烷无氧芳构化反应(MDA)中提高了苯收率和芳烃选择性,并且提高了催化剂的寿命.通过氨气程序升温脱附(NH3-TPD)表征,吡啶红外(Py-IR)表征,结合热重(TG)分析,得出的结论是Mo/MCM-22-FC在MDA中优越的催化性能是由于氟离子进入到分子筛骨架当中,形成具有拉电子效应的结构单元,从而提高了分子筛的Br(o)nsted酸量,较多的Br(o)nsted酸性位将更多的Mo物种迁移至分子筛孔道内部,形成更多的MoCx或MoOxCy活性物种以及更有利于大分子产物扩散的MCM-22薄片层的结构.少量过剩的Br(o)nsted酸性位在成型后保留在Mo/HMCM-22-FC催化剂活性中心抑制了积碳的形成,也有助于改善芳烃的选择性.
关键词:
甲烷芳构化
,
MCM-22分子筛
,
多级孔道
,
氟路线
,
催化性能
李建华
,
杨冬花
,
吕爱凝
,
马存存
,
李晓峰
,
窦涛
无机材料学报
doi:10.15541/jim20150511
在添加适量柠檬酸的条件下采用双模板剂一步法,一次晶化合成ZSM-5/EU-1核壳共生复合分子筛,对其物理化学性质进行表征,结果显示:核壳分子筛中存在ZSM-5和EU-1两种分子筛晶相,且EU-1分子筛在ZSM-5分子筛表面缺陷处外延生长;复合以后核壳分子筛为微孔-介孔多级孔道结构,且其微孔孔径达到0.94 rim;相比于单一分子筛,核壳分子筛的强酸量相对提高,酸性质有所改善.通过对柠檬酸加入量、晶化时间影响因素的分析,得到合成核壳共生结构的最佳条件为:n(citrate)/n(Al2O3)=0.8～1.2,晶化时间为72～96 h,并推测核壳分子筛可能的生长过程.
关键词:
核壳分子筛
,
ZSM-5/EU-1
,
多级孔道
,
酸性
