石雷
,
周晓霜
,
蔡天锡
,
王新平
催化学报
用简单浸渍法制备了Ag/SiO2催化剂. 该催化剂对苯胺和乙二醇一步合成吲哚表现出很高的催化活性,但同时存在明显的失活. TG,XRD和TEM表征结果表明,催化剂失活的主要原因是反应过程中催化剂表面的积碳和银粒子的烧结. 向反应体系中通入氢和水蒸气能够减少催化剂表面的积碳; 向催化剂体系加入ZnO助剂能较大程度地提高银的分散度,并能有效抑制反应过程中银粒子的烧结.
关键词:
苯胺
,
乙二醇
,
吲哚
,
银
,
二氧化硅
,
负载型催化剂
,
失活
,
积碳
尉继英
,
范桂芳
,
江锋
,
张振中
,
张兰
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.00618
采用沉积沉淀法制备了CO低温氧化催化剂Au/α-Fe2O3,通过X射线衍射、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱、H2程序升温还原和CO2程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征,探讨了在室温人气气氛下光线照射以及表面吸附等环境因素所导致的催化剂存贮失活及其作用机理.结果表明,经110℃干燥的Au/α-Fe2Os催化剂表面同时存在Au3+和Auδ+(0≤δ≤1)物种,且前者催化CO氧化的活性更高;在窒温大气气氛下,紫外线照射会引起Au3+的还原和Au颗粒的生长,导致催化剂的不可逆失活.此外,空气中的H2O和CO2可同时吸附存α-Fe2O3的表面,形成表面碳酸盐物种,会引起催化剂的可逆失活.
关键词:
金
,
三氧化二铁
,
一氧化碳
,
氧化
,
室温大气气氛
,
存贮
,
失活
,
碳酸盐
井立强
,
徐自力
,
孙晓君
,
尚静
,
蔡伟民
,
杜尧国
,
傅宏刚
催化学报
利用XRD,TEM,BET和UV-Vis等测试技术对商品的ZnO及TiO2和纳米ZnO及TiO2粒子进行了表征. 无论是商品的还是纳米的,在光催化氧化降解气相n-C7H16和SO2及液相苯酚的反应中,TiO2均表现出比ZnO高的光催化活性,并从光腐蚀性和表面电荷两方面分析了其原因. 在光催化氧化降解n-C7H16的反应中,ZnO粒子易失活,而TiO2粒子不易失活. 但是,在光催化氧化降解SO2的反应中,ZnO和TiO2粒子均易失活. SPS和XPS测试结果表明,光催化剂表面的导电类型由反应前的n型变成了失活后的p型. 这主要是由于反应产物发生吸附所致. 失活后的光催化剂可以通过浸洗和干燥再生.
关键词:
氧化锌
,
二氧化钛
,
光催化剂
,
失活
,
再生
,
正庚烷
,
二氧化硫
,
苯酚
,
氧化降解
高典楠
,
王胜
,
张纯希
,
袁中山
,
王树东
催化学报
考察了残余Cl-及水的添加对负载型Pd/Al2O3催化剂甲烷燃烧性能的影响.结果表明,含Cl-的催化剂活性较低,水的加入可使催化剂迅速失活,在高温下通过N2吹扫可使催化剂再生.采用N2吸附、X射线荧光分析、红外光谱和热重分析对催化剂进行了表征.结果表明, Cl-的存在会降低Pd在载体上的分散度,且对Pd/Al2O3催化剂的活性有强烈的抑制作用;添加的水会覆盖催化剂活性位并与PdO生成催化活性较低的Pd(OH)2, 从而使得催化剂活性下降.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
甲烷
,
催化燃烧
,
失活
,
再生
,
氯离子
,
水蒸气
王辉
,
刘仲毅
,
师瑞娟
,
张永娜
,
张洪权
,
刘寿长
催化学报
研究了在中试装置上经长期运转后的非晶态合金Ru-La-B/ZrO2催化剂的失活原因与再生方法.结果表明:催化剂失活不是由微孔堵塞、比表面积减小、晶粒长大或催化剂中毒而引起的,而是由于在长期运转过程中催化剂吸附了反应浆液中的Zn2+ 和反应器壁引入的Fe2+,通过酸洗的方法可以使催化剂的活性和选择性基本恢复.
关键词:
钌
,
镧
,
二氧化锆
,
非晶态合金
,
苯
,
选择加氢
,
环己烯
,
失活
,
再生
张丽
,
张彭义
,
陈崧哲
催化学报
研究了Ti基底的预处理方法对其负载的TiO2薄膜光催化活性和长期稳定性的影响. 分别采用扫描电子显微镜、 X射线光电子能谱、 X射线衍射和电化学交流阻抗谱对样品进行了表征,并考察了Ti基底负载的TiO2膜光催化降解模型污染物苯甲酰胺和活性艳红X-3B的活性. 结果表明,采用普通Na2CO3预处理Ti基底时制得的TiO2膜层较疏松,并且由于Ti基底自身生成的TiO2钝化膜层不断生长而导致其负载的TiO2光催化膜层明显脱落流失,该TiO2膜在水中浸泡60 d后即完全失活. 而在乙二酸活化法预处理的Ti基底上能制备出致密的TiO2光催化膜,可抑制Ti基底自钝化膜的生长,从而显著提高了负载TiO2光催化膜的抗脱落流失能力,在水中浸泡280 d后,其光催化活性仍不低于新制备样品活性的70%;而且在35 d的活性艳红完全脱色连续流实验中,该TiO2光催化膜基本未发生失活现象.
关键词:
二氧化钛膜
,
基材
,
预处理
,
苯甲酰胺
,
活性艳红X-3B
,
光催化降解
,
光电化学
,
稳定性
,
失活
张向京
,
王燕
,
杨立斌
,
辛峰
催化学报
采用连续淤浆反应器,在环己酮质量空速为6 h-1 和温度为70 ℃的条件下,对 TS-1 催化剂上环己酮氨肟化制环己酮肟反应过程中的活性变化规律进行了考察,并用热重-差热分析、程序升温脱附、 N2物理吸附、程序升温氧化和傅里叶变换红外光谱等测试手段对不同运转时间及再生后的催化剂进行了表征. 结果表明,催化剂运转时间在60 h以内时活性稳定,然后迅速下降;积炭是引起催化剂失活的主要原因. 催化剂表面的积炭主要沉积在 TS-1 的微孔内,含碳物种有两种类型: 易除炭存在于Ti中心附近,可在350 ℃下氧化除去;难除炭沉积于强酸中心 Si - OH 处,需在700 ℃下才能除去. 催化剂失活前后的骨架结构未发生显著变化,经烧炭再生后活性可恢复到新鲜催化剂的水平.
关键词:
钛硅分子筛
,
沸石催化剂
,
积炭
,
失活
,
环己酮
,
氨肟化
,
环己酮肟
,
过氧化氢
阮宇红
,
刘耀芳
,
刘植昌
催化学报
以杂多酸为催化剂,应用量子化学计算方法,从分子结构和微观角度研究了异丁烷与丁烯的多相催化反应过程及催化剂失活的原因,比较了液体酸和固体酸催化烷基化反应的差别. 结果表明,固体酸催化剂的失活问题不可避免,因而不可能长时期运转,必须配合催化剂的再生工艺才有可能实现工业化应用. 液体酸的酸中心强度较均匀,有利于催化烷基化反应,开发无毒无污染的新型液体酸烷基化催化剂也是一个良好的努力方向.
关键词:
量子化学计算
,
异丁烷
,
丁烯
,
烷基化
,
多相催化反应
,
杂多酸
,
固体酸催化剂
,
失活
左宜赞
,
张强
,
韩明汉
,
王金福
,
王铁锋
,
王德峥
,
金涌
催化学报
对Cu/Zn/Al/Zr甲醇合成催化剂进行高温烧结后采用扫描电镜、透射电镜和X射线衍射等手段对烧结催化剂进行了表征,并对它们的活性和机理模型进行了评价和研究.结果表明,在较高烧结温度下Cu/Zn/Al/Zr甲醇催化剂中的Cu和ZnO晶粒增大,并使催化剂的形貌从串珠状转变为颗粒聚集体;烧结温度越高,晶粒越易增大,因而催化剂活性越低.可采用方程k1/k10=A×t-B描述催化剂失活过程.结果表明,随着烧结温度由400升至500℃,其幂指数B由0.076增至0.171,而失活级数由14降至7.在较低烧结温度下,催化剂微晶在其表面的迁移和聚集是烧结失活的主要因素.随着烧结温度升高,原子通过气相形式迁移的贡献有所增加.
关键词:
铜
,
锌
,
铝
,
锆
,
甲醇合成
,
失活
,
烧结
金国杰
,
高焕新
,
杨洪云
,
陈璐
,
丁琳
,
康陈军
,
谢在库
催化学报
研究了以异丙苯过氧化氢为氧化剂选择氧化内烯制环氧丙烷的Ti/HMS催化剂的失活原因.采用XRD(X射线衍射),FT-IR(傅里叶变换红外光谱),UV-Vis(紫外-可见光谱)和TG(热重分析)等技术表征了催化剂失活前后的结构和化学组成.结果表明,催化剂的失活主要是由于反应过程中所产生的重组分在催化剂表面吸附,覆盖了活性中心所致;并不是由于四配位的活件钛物种转化为六配位、八配位或者锐钛矿TiO_2所致.采用热异丙苯溶剂洗涤的方法可以部分恢复失活催化剂的活性,但不能恢复到新鲜催化剂的水平:采用低温烧炭方法能够使催化剂的活性恢复到新鲜催化剂的水平.因此,Ti/HMS催化剂的失活是可逆的,采用合适的再生方法可以恢复其催化活性.
关键词:
钛
,
HMS分子筛
,
失活
,
再生
,
丙烯
,
环氧化
,
环氧丙烷
