方瑞梅
,
崔亚娟
,
陈思洁
,
尚鸿燕
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(14)60214-X
采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂，运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征，并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明， Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18oC.单反应结果证明，添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性，尤其是有NO参与的反应.表征结果证明，掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结，提高PdOx的分散度，而且可以改变其电子状态.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
铑
,
丙烷
,
直接氧化反应
,
还原反应
,
蒸汽重整反应
姚艳玲
,
何胜楠
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2011.01122
采用胶溶法制备了不同BaO含量的Ba改性的Al2O3样品(Ba-Al2O3).采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射和氨程序升温脱附对样品进行了表征.结果表明,BaO的添加量为8%时,Ba-Al2O3样品具有最佳的织构性质、最大的表面酸量和最强的表面酸性;经1273 K焙烧5 h后,其比表面积和孔体积分别为142 m2/g和0.45 ml/g;于1373 K焙烧5 h后分别为114 m2/g和0.37 ml/g.以Ba-Al2O3材料为载体,采用浸渍法制备了Pt-Rh含量为1.5 g/L的密偶催化剂.催化剂活性测试结果表明,BaO的添加可有效提高催化剂上丙烷的转化活性,且当BaO含量为8%时,催化剂活性最高,新鲜和老化的催化剂上丙烷的起燃温度分别为513和557 K.
关键词:
氧化铝
,
氧化钡
,
铂
,
铑
,
密偶催化剂
,
热稳定性
,
丙烷
方瑞梅
,
何胜楠
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11242
采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000℃焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122 m2/g左右；另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C3H8活性测试结果表明,各新鲜催化剂的活性相差不大,均具有较低的起燃温度Y50和完全转化温度T90.当催化剂经老化处理后,以1000℃焙烧的载体负载的Pd催化剂活性最高,T50和T90分别为310和341℃,ΔT仅为31℃,仅比新鲜催化剂的高7℃.可见,该催化剂表现出优异的催化活性和抗老化性能,可以满足欧Ⅳ及更高标准的用于汽油车尾气净化的密偶催化剂的性能要求.
关键词:
钯
,
密偶催化剂
,
同时其沉淀
,
丙烷
,
热稳定性
,
汽车尾气净化
,
焙烧温度
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
采用一种新型的、耐高温和具有大比表面积的氧化铝为载体,制备了Pt-Rh密偶催化剂,并用其催化控制汽车冷启动期间的尾气排放. 实验结果表明,该催化剂对汽车尾气(特别是尾气中的烷烃)具有较高的催化活性,同时催化剂还具有很好的抗高温老化性能,完全能够满足高性能密偶催化剂的要求.
关键词:
铂
,
铑
,
密偶催化剂
,
冷启动
,
尾气
方瑞梅
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60850-6
考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明，掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能，尤其对老化催化剂效果显著.此外， Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别降低31和30oC.单反应测试结果表明，添加Ni能明显提高对C3H8+ NO反应的催化性能.采用H2程序升温还原、CO吸附、高倍透射电镜和X射线光电子能谱等手段对新鲜和老化催化剂进行了表征.结果表明，掺杂Ni不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结，减少金属态Pd0的产生，而且可以提高PdOx物种的可还原能力和有效比表面积.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
镍
,
氧化铝
,
丙烷
姚艳玲
,
方瑞梅
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60204-5
采用浸渍法制备了不同La2O3含量的Pd密偶催化剂.使用低温N2吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等技术考察了La2O3对催化剂性能的影响.模拟汽车尾气条件考察了催化剂上丙烷的转化活性.活性测试结果表明,La2O3的添加能显著提高催化剂对丙烷的转化活性和催化剂的热稳定性.H2-TPR结果表明La2O3的添加降低了催化剂的还原温度,提高了催化剂的氧化还原性能.CO化学吸附和XPS结果表明,La2O3的添加提高了Pd物种的分散,降低了Pd的平均颗粒度.La2O3的最佳添加量为10%.
关键词:
氧化镧
,
钯
,
丙烷
,
密偶催化剂
,
热稳定性
方瑞梅
,
崔亚娟
,
史忠华
,
龚茂初
,
陈耀强
稀有金属材料与工程
采用等体积浸渍法制备了以改性氧化铝为载体材料的Pd/Al2O3密偶催化剂,并采用H2程序升温还原(H2-TPR),CO化学吸附和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征.在模拟尾气条件下对催化剂的总包反应及与C3H8相关的单反应活性进行了测试.结果表明,老化处理后活性PdOx数量下降,并伴随有金属态Pd0的产生.老化后,起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别提高了76和64℃,即催化剂低温活性比高温活性下降明显.对比新鲜和老化催化剂上单反应活性,结果表明,老化后无水条件下有NO参与的反应的低温活性下降显著.老化处理过程突出了NO对低温活性的抑制作用和H2O对高温活性的促进作用.
关键词:
密偶催化剂
,
钯
,
氧化铝
,
丙烷
,
低温活性
