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富氢气体中CO优选氧化反应: Au与载体相互作用的影响

张启俭 , 齐平 , 周迎春

催化学报

以Fe2O3,Co3O4,ZrO2和ZrO2-CeO2为载体,研究了负载型Au催化剂在CO优选氧化反应中的性能,并用高分辨透射电子显微镜、X射线衍射和X射线光电子能谱等技术对催化剂进行了表征,考察了Au与载体之间的相互作用对Au电子性质的影响.结果表明,在60 ℃以下,Au/Fe2O3上CO能被完全氧化,且CO氧化反应选择性约为50%,而在Au/Co3O4,Au/ZrO2和Au/ZrO2-CeO2催化剂上,CO在更低的温度下才能被完全氧化.这是由于具有拉电子效应的载体(如Fe2O3和Co3O4)能使Au带有部分正电荷,从而对CO优选氧化反应具有较高的催化活性.因此,选择合适的载体或对载体进行掺杂改性,调节Au的正电荷数目,有可能进一步提高Au催化剂的催化活性.

关键词: 富氢气体 , 一氧化碳 , 优选氧化 , , 负载型催化剂 , 三氧化二铁 , 四氧化三钴 , 二氧化锆 , 二氧化铈

用于富氢气体中一氧化碳选择性氧化的新型Co-Ni/AC催化剂

周桂林 , 蒋毅 , 邱发礼

催化学报

研究了Ni/AC, Co/AC和Co-Ni/AC催化剂用于富氢气体中一氧化碳的选择性氧化脱除. 结果表明,在反应温度为140 ℃和空速为 5 000 h-1时,Ni/AC几乎没有催化活性,Co/AC具有较低的催化活性,而Co-Ni/AC具有较高的催化活性,后者可将富氢气体中的CO浓度由1.0%降低到 0.002 7%. XRD和XPS分析表明,Co3O4是Co-Ni/AC催化剂的活性中心,Ni的加入提高了Co3O4在Co-Ni/AC中的分散度,同时使Co 2p3/2电子结合能降低了0.41 eV. Co-Ni/AC催化剂中的Ni作为促进剂能很好地改善Co3O4对富氢气体中CO选择性氧化的催化活性.

关键词: , , 活性炭 , 负载型催化剂 , 富氢气体 , 一氧化碳 , 选择性氧化

富氢气基还原钛铁矿及其气相组分的耦合作用

肖玮 , 鲁雄刚 , 邹星礼 , 李重河 , 丁伟中

中国有色金属学报

利用大载荷热重分析仪、质谱仪、碳分析仪、SEM和XRD测定不同还原条件下钛铁矿(FeTiO 3)气基还原产物的质量损失率、钛和镁元素分布、微观结构及物相组成,研究富氢气体还原钛铁矿过程中各气体组分间的耦合作用机制。结果表明:在氢气还原过程中金属铁在颗粒外层聚集,并伴随着钛和镁两种元素的聚集形成致密层;富氢气体还原则不形成相应的致密层,金属铁以细小颗粒状较均匀地分布在颗粒内部,钛和镁也较为均匀地分散在整个颗粒内部。此外,富氢气体中的CO能在金属铁的表面形成一定量的表面碳,并能将H 2 O分子重新还原为氢气,从而提高了氢气在还原过程中的利用率。

关键词: 钛铁矿 , , 富氢气体 , 直接还原 , 耦合反应

Au/Fe2O3催化剂的制备及其对富氢气体中一氧化碳选择性氧化的催化性能

刘春涛 , 史鹏飞 , 张菊香

催化学报

采用共沉淀法制备了1.5%Au/Fe2O3催化剂,考察了加料方式对Au/Fe2O3催化剂化学组成及其催化富氢气体中CO选择性氧化性能的影响. 结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂的性能明显好于反加法制备的催化剂,80 ℃时前者对富氢气体中CO选择性氧化反应的转化率为94%,CO2选择性为65%,连续反应10 h,催化剂活性没有变化. XRD,XPS和TEM等的测试结果表明,正加法制备的Au/Fe2O3催化剂中金粒子的平均粒径为2~4 nm,金粒子高度分散在载体上,并与载体之间发生了较强的相互作用,从而表现出较高的催化性能.

关键词: , 氧化铁 , 负载型催化剂 , 富氢气体 , 一氧化碳 , 选择性氧化

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