赵松林
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陈骏如
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刘新梅
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周娅芬
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马晓艳
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李贤均
催化学报
采用混合醇还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Ru-Pt/γ-Al2O3双金属催化剂,考察了其催化对氯硝基苯(p-CNB)选择加氢反应的性能,探讨了反应温度、压力、第三金属离子的种类、添加量及添加方式对反应的影响. 结果表明,以Ru-Pt/γ-Al2O3为催化剂,在1.0 MPa和50 ℃的条件下反应1 h,p-CNB的转化率可达48.2%,生成对氯苯胺(p-CAN)的选择性为87.3%. 在反应体系中添加适量的Fe3+或Sn4+离子时,在相同的反应条件下,p-CNB的转化率和p-CAN的选择性分别提高到100%和99.0%. Fe3+或Sn4+的添加量及添加方式对p-CNB的转化率有较大的影响,加入Fe2+,Co2+和Ni2+离子也有利于提高催化剂的活性和选择性. Ru-Pt/γ-Al2O3催化剂体系对其它氯硝基苯的加氢反应也有明显的催化作用.
关键词:
钌-铂双金属催化剂
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金属离子
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对氯硝基苯
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选择加氢
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对氯苯胺
钟燕清
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张永清
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陈宪方
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黄少斌
环境化学
doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.04.2014101302
研究了螯合剂EDTA、草酸（ OA）、柠檬酸（ CA）以及2，2?联吡啶（ BPY）对零价铁（ ZVI）活化过硫酸盐（ PS）降解对氯苯胺（ PCA）的影响；考察了溶液中PCA的降解率、PS消耗量和溶液中的Fe2＋含量对反应的影响．结果表明，在中性条件下，EDTA、OA、CA等3种螯合剂抑制PCA在零价铁活化过硫酸盐体系中降解．而BPY促进了PCA的降解，增加溶液中BPY浓度，PCA的降解率增大；且PCA的降解是拟一级反应，其速率和BPY浓度呈正比；溶液初始pH值为3．0—11．0时，PCA在中性和碱性条件下的降解效率高于酸性条件．相对未加入BPY的体系，在中性和碱性条件下，BPY促进ZVI中Fe2＋的溶出而提高PS活化效率，在酸性条件下， BPY由于减少了溶液中游离的Fe2＋浓度，表现出对PCA的降解抑制．本文结果进一步证明了零价铁活化过硫酸盐非均相体系中，零价铁是作为活化PS的Fe2＋的替代来源．
关键词:
螯合剂
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对氯苯胺
,
过硫酸盐
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零价铁
,
硫酸根自由基
