董林
催化学报
负载型催化剂具有重要的应用背景,研究表面分散组分与载体之间的相互作用.对于了解催化过程的本质,进而设计开发高效实用的催化剂均有重要的指导意义.本课题组近年来在该领域中进行了一些探索研究,涉及的催化剂以负载型金属氧化物(如CuO/γ-Al_2O_3,CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2和CuO/Ti_xSn_(1-x)O_2等)为主,涉及的反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,用多种固体催化剂表征手段考察各组分在催化剂中的作用以及在上述催化反应中的活性变化规律.研究表明:(1)金属氧化物和卤化物等离子化合物在氧化物载体表面的分散容量和分散后的一些性质均可从"嵌入模型"的考虑得到解释;(2)处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同结构的活性物种,由于其存在状态的差异使得其氧化还原性质和催化性质不同;(3)在相关催化剂体系中进行的CO完全氧化和NO+CO反应的结果显示,通过探索催化剂的"组成-结构-性质"间的关系,有可能为实际催化剂的设计提供理论参考.
关键词:
负载型催化剂
,
表面改性
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
分散容量
,
一氧化碳
,
完全氧化
,
NO+CO反应
董林
,
姚小江
,
陈懿
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60592-0
负载型铜基催化剂因其良好的催化性能和相对低廉的价格在诸多重要工业催化反应中得到广泛的应用.探讨负载型铜基催化剂中组分间的相互作用,有助于了解相关催化作用的本质,为现有催化剂的改进和新催化剂的设计提供科学依据.本文综述了近年来我们就CuO在不同载体上的分散、铜物种和载体的改性及其物理化学性质以及催化CO完全氧化、CO+NO和NH3+NO+O2反应性能等方面的研究进展.结果表明,CuO在多种氧化物载体表面的分散和所得负载型铜基催化剂的一些物理化学性质可参考“嵌入模型”得到解释,本文主要讨论了以CeO2,CexZr1-xO2和MoO3-CeO2为载体的一些铜基催化剂的组成-结构-性质间的关系.
关键词:
负载型铜基催化剂
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
一氧化碳完全氧化
,
CO+NO反应
,
NH3+NO+O2反应
姚小江
,
高飞
,
董林
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60708-6
探讨负载型金属氧化物催化剂的表面组分与载体之间的相互作用,有助于理解相关催化剂的催化作用本质.近年来,我们对单组分CuO以及双组分CuO-Mn2O3,CuO-CoO等金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和存在状态,及其物理化学性质和催化性能(CO+O2和NO+CO模型反应)进行了研究.结果表明,这些金属氧化物在γ-Al2O3载体表面的分散行为和所得负载型催化剂样品的一些物理化学性质及其催化性能均可参照“嵌入模型”来解释.在此基础上,我们讨论了这些样品的“组成-结构-性质”间的关系,并针对表面负载双组分金属氧化物样品提出了表面协同氧空位参与的NO+CO反应机理.
关键词:
γ-氧化铝载体
,
负载型金属氧化物催化剂
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
表面协同氧空位
胡玉海
,
刘东
,
董林
,
陈懿
催化学报
采用XRD,LRS,FT-IR,UV-DRS和TPR研究了MoO3在载体Ga2O3上的分散情况.结果表明:MoO3的分散状态受Ga2O3表面结构的影响,MoO3在Ga2O3上的分散容量约为8.4μmol/m2;低于该分散容量时,Mo6+主要以高分散态存在于Ga2O3表面,而高于该分散容量时,除有分散态的Mo-O物种外,还有残余的MoO3晶相出现.TPR结果表明:MoO3低于分散容量时,体系中只观察到两个有关钼物种的还原峰(400℃和850℃);高于分散容量时,又出现一个新还原峰(550℃).400℃处的峰为分散态钼物种中的Mo6+还原为Mo4+;550℃处的峰为MoO3晶相中的Mo6+还原为Mo4+;850℃处的峰为Mo4+还原为Mo0.结合嵌入模型对这些实验事实进行了解释.
关键词:
三氧化钼
,
三氧化二镓
,
嵌入模型
