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Mo/HZSM-5催化剂载体对甲烷无氧芳构化反应的影响

王建青 , 任冬梅 , 王祥生 , 李钢 , 刘海鸥

催化学报

着重研究了挤条成型的纳米Mo/HZSM-5催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明, Al2O3载体的加入减少了催化剂的B酸量,对甲烷无氧芳构化反应不利,导致甲烷转化率降低,并且催化剂积碳严重. 通过适量添加SiO2载体,减少Al2O3载体的量,可以使催化剂的B酸量提高,从而可提高甲烷转化率,并且可降低催化剂的积碳量.

关键词: 甲烷 , 无氧芳构化 , 芳烃 , 钼 , HZSM-5分子筛 , 负载型催化剂 , 氧化铝 , 氧化硅

Cu-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷的共活化

郑海涛 , 褚洪岭 , 楼辉 , 侯昭胤 , 费金华 , 李影辉 , 肖海成 , 杨玉和 , 郑小明

催化学报

研究了xCu-6%Zn/HZSM-5(x=0～0.9%)系列催化剂对甲烷和丙烷混合气体无氧芳构化反应的催化性能.结果表明,在此系列催化剂上,丙烷促进了甲烷的活化,使之参与到芳烃的形成过程中.在600℃和甲烷/丙烷摩尔比为1.0的条件下,0.7%Cu-6%Zn/HZSM-5催化剂表现出最佳活性,甲烷转化率达到36%,芳烃选择性达到85.7%.这说明在Zn/HZSM-5中添加第二组分Cu有助于提高催化剂的活性和稳定性.考察了反应时间和甲烷/丙烷摩尔比对甲烷和丙烷转化率及产物分布的影响.13CH4同位素示踪实验发现13C进入到了C6H6+,C7H8+和C8H10+碎片中,这进一步证实甲烷参与了芳烃的形成.

关键词: 甲烷 , 丙烷 , 无氧芳构化 , 铜 , 锌 , HZSM-5 , 负载型催化剂

钼源对钼基催化剂芳构化性能的影响

郑珩 , 徐奕德 , 包信和

催化学报

采用乙酸回流MoO3的方法制备了MoAC, 以其为钼源分别制备了Mo/HMCM-22, Mo/HMCM-49和Mo/HZSM-5催化剂,并考察了各催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,以MWW型分子筛(HMCM-22和HMCM-49)为载体时,催化剂的芳烃收率和催化剂稳定性均比传统浸渍法制备的催化剂明显提高; 而以HZSM-5为载体时,催化剂的甲烷无氧芳构化活性无明显变化.

关键词: 钼 , 分子筛 , 负载型催化剂 , 甲烷 , 无氧芳构化 , 乙酸 , 回流

MoO3/HBZSM-5催化剂上甲烷的无氧芳构化反应

李爽 , 彭艳兵 , 张春雷 , 张密林 , 张锐 , 吴通好

催化学报

以含硼杂原子分子筛HBZSM-5为载体,考察了其担载MoO3后催化甲烷无氧芳构化反应的性能,并结合XRD,IR,TG和SEM等手段对催化剂进行了表征.实验结果表明,MoO3/HBZSM-5催化剂具有较高的甲烷芳构化活性,但稳定性较差.随着引入分子筛骨架中硼量的增大,甲烷的极值转化率增高;随着反应温度的升高,MoO3/HBZSM-5催化剂的甲烷芳构化活性升高.从产物分布的变化来看,硼的引入对于催化剂上乙烯的选择性影响较大;与MoO3/HZSM-5催化剂相比,MoO3/HBZSM-5催化剂上乙烯选择性大大提高.

关键词: 三氧化钼 , 硼 , HZSM-5分子筛 , 甲烷 , 无氧芳构化 , 催化性能 , 积炭

甲烷无氧芳构化反应催化剂Mo/HZSM-5的H2-TPR研究

刘红梅 , 徐奕德

催化学报

采用H2-TPR技术研究了不同方法制备的Mo/HZSM-5催化剂,并借助 1H MAS NMR等表征手段对Mo/HZSM-5催化剂还原过程中可能出现的6个TPR谱峰进行了详细归属,首次指认了分布于分子筛孔道内并与B酸性位相互作用的Mo物种的还原峰. 此外,还考察了各种Mo基催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,与B酸中心相互作用的Mo物种比其他形式的Mo物种具有更好的活性和稳定性.

关键词: 甲烷 , 无氧芳构化 , 钼 , HZSM-5分子筛 , 程序升温还原

Co改性Mo/MCM-22催化剂上甲烷无氧芳构化及积炭研究

田丙伦 , 刘红梅 , 苏玲玲 , 舒玉瑛 , 徐奕德

催化学报

研究了Co的添加对Mo/MCM-22催化剂甲烷无氧芳构化反应性能的影响.发现用共浸渍法制备的Co/Mo摩尔比为0.2的催化剂具有较高的活性,而先浸渍Mo后浸渍Co的催化剂具有较好的稳定性.XRD实验表明,Co及Mo的氧化物均高度分散在分子筛表面,其担载降低了分子筛的衍射强度.不同接触时间下催化剂的反应结果表明,接触时间长,积炭选择性随接触时间增加而迅速增加;接触时间短,积炭选择性随接触时间增加而减少.积炭催化剂的TG研究表明,催化剂上的积炭主要有两种形式.低温积炭随反应时间增加而迅速增多,高温积炭的变化则较为缓慢.低温积炭可能是导致催化剂活化和失活的主要原因.高温积炭可能是一种大分子量的碳氢物种,位于MCM-22分子筛的“超笼”中,表明MCM-22有较大的容积炭能力.

关键词: 甲烷 , 无氧芳构化 , 氧化钴 , 氧化钼 , MCM-22沸石 , 积炭

无第二模板剂法合成多级结构ZSM-5分子筛微球及其在甲烷无氧芳构化反应中的应用

杨建华 , 于素霞 , 胡慧晔 , 初乃波 , 鲁金明 , 殷德宏 , 王金渠

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2011.00937

在无第二模板剂的条件下,采用简单的水热晶化法,通过控制条件合成出具有多级结构的ZSM-5(ZSM-5-HW)分子筛,并运用X射线衍射、红外光谱、扫描电镜和N2吸附-脱附等技术对合成的分子筛进行了表征.结果表明,所得样品是由棒状晶体组装而成的具有介孔结构的分子筛微球.用等体秘浸渍法制备了Mo/HZSM-5-HW催化剂并用于CH4无氧芳构化反应,表现出较高的催化活性和稳定性.在实验条件下,CH4初始转化率为18.5%,而苯收率最高可达9.5%;反应24h后,两者仍然分别保持在10.2%和5.5%左右.

关键词: 多级结构 , ZSM-5分子筛 , 第二模板剂 , 甲烷 , 无氧芳构化

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