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MgAPO-11分子筛的合成及Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能

杨晓梅 , 徐竹生 , 马怀军 , 徐云鹏 , 田志坚 , 林励吾

催化学报

采用常规水热合成法合成了系列MgAPO-11分子筛,考察了晶化时间、 P/Al投料比和Mg源对MgAPO-11分子筛的物相、酸性以及Pt/MgAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响. 分别用X射线衍射、 X射线荧光光谱和NH3程序升温脱附测定了样品的晶相、 Mg含量和酸性质. 结果表明,合成条件影响着合成产物的晶相组成、 Mg含量及酸性质,从而影响到Pt/MgAPO-11在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能. 反应结果显示, Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性与MgAPO-11分子筛的强酸位数目密切相关. 较短的晶化时间、合成凝胶的P/Al摩尔比为1.0以及使用Mg(NO3)2为Mg源有利于提高MgAPO-11的强酸位数目,从而提高Pt/MgAPO-11的催化活性.

关键词: , MgAPO-11 , 负载型催化剂 , 正十二烷 , 临氢异构化 , 晶化时间 , 磷铝比 , 镁源

水-丁醇两相介质合成SAPO-11和MgAPO-11分子筛

杨晓梅 , 徐竹生 , 马怀军 , 徐云鹏 , 田志坚 , 林励吾

催化学报

在水-丁醇两相介质中合成了SAPO-11和MgAPO-11分子筛. 水-丁醇两相介质有利于在SAPO-11中引入更多的Si, 从而产生较多的酸性位,以所得SAPO-11为载体的Pt催化剂在正十二烷临氢异构化反应中表现出较高的催化活性. 相反,水-丁醇两相介质不利于Mg进入分子筛骨架,导致MgAPO-11上的酸性位减少,Pt/MgAPO-11催化剂的催化活性降低.

关键词: SAPO-11 , MgAPO-11 , 水-丁醇两相介质 , , 正十二烷 , 临氢异构化

溶剂热法合成用于正十二烷异构化的高活性富蛙Pt/SAPO-11催化剂

汪哲明 , 田志坚 , 腾飞 , 徐云鹏 , 徐竹生 , 林励吾

催化学报

采用溶剂热法,利用不同的硅源和铝源合成了富硅的SAPO-11分子筛. 结果显示,与水热法合成的样品相比,溶剂热法合成的Pt/SAPO-11催化剂具有较大的外表面积,同时其硅含量、酸度和对正十二烷异构化的催化活性均显著提高. 在所有合成的Pt/SAPO-11催化剂样品中,以正硅酸乙酯与异丙醇铝为原料,采用溶剂热法合成的催化剂具有最高的酸度与正十二烷异构化活性.

关键词: , SAPO-11 , 溶剂热合成 , 水热合成 , 正十二烷 , 异构化

硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响

汪哲明 , 田志坚 , 滕飞 , 徐云鹏 , 胡胜 , 谭明伟 , 徐竹生 , 林励吾

催化学报

利用X射线衍射、N2物理吸附与NH3-程序升温脱附等手段以及异辛烷加氢裂化探针反应研究了硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化剂结构和酸性的影响, 并考察了催化剂对正十二烷临氢异构化反应的催化性能. 结果表明,硅烷化处理有效清除了样品外表面的酸性位,减少了发生在外表面的非选择性裂化反应. 硅烷化处理后,催化剂对单支链异构体的选择性明显提高,尤其对单支链端甲基异构体的选择性显著提高,但催化剂的总体异构化选择性有所降低. 硅烷化处理可能造成催化剂的孔口窄化,从而提高单支链异构体的选择性,但同时也导致其微孔孔道内裂化反应的增多.

关键词: 硅烷化 , , SAPO-11分子筛 , 正十二烷 , 临氢异构化 , 选择性

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