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活性炭材料对镍基催化剂乙醇气相羰化性能的影响

章青 , 王会芳 , 孙果宋 , 黄科林 , 方维平 , 杨意泉

催化学报

采用浸渍法制备了负载在竹炭(BC)、柱状煤质炭(CYC)、果壳炭(FC)、木质炭(WC)和椰壳炭(CC)上的5种Ni基催化剂,考察了镍分散度、还原性能及催化乙醇气相羰化制丙酸的性能.用N2物理吸附法、X射线光电子能谱和程序升温脱附等方法研究了活性炭的孔结构特性、表面含氧官能团种类和数量.结果表明,Ni/CC的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和93.2%,而Ni/BC的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为63.0%和32.7%.催化剂催化羰化性能与其载体活性炭材料的性质密切相关.

关键词: 活性炭 , 乙醇 , 气相羰化 , 丙酸 , 表面官能团

镍盐前驱体对Ni/C催化剂乙醇气相羰化活性的影响

章青 , 王会芳 , 孙果宋 , 黄科林 , 方维平 , 杨意泉

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.08.021

采用等体积浸渍法制备了分别以乙酰丙酮镍、氯化镍、硝酸镍和醋酸镍为前驱体负载在活性炭上的4种催化剂.用BET、金属分散度、H2程序升温还原(H2-TPR)、CO-程序升温脱附(CO-TPD)和XRD等测试技术研究了4种催化剂的结构特点和乙醇气相羰化活性.结果表明,以醋酸镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最高,乙醇转化率和丙酸选择性分别为96.1%和95.7%,而以乙酰丙酮镍制备的Ni/C催化剂的羰化活性最低,乙醇转化率和丙酸选择性分别为68.9%和27.1%.这种活性的差异与镍盐前驱体和活性炭之间的相互作用强弱有着密切关系.醋酸镍组分与活性炭之间的相互作用较强,浸渍组分易在活性炭表面充分吸附,活性中心Ni0在240~340 ℃温度范围内对CO吸附量最大,还原后金属镍的分散度较好且晶粒较小.

关键词: 乙醇 , 活性炭 , 镍盐前驱体 , 气相羰化 , 丙酸

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