陈光文
,
李淑莲
,
袁权
,
焦凤君
催化学报
采用程序升温与原位FT-IR,CO程序升温脱附和X射线衍射等技术研究了钾对Rh/Al2O3催化剂上CO吸附态和表面吸附物种的影响. 结果表明,钾未改变金属铑上CO吸附的形态,但削弱了CO的吸附强度; 在程序升温(真空中)的动态过程中,120 ℃时CO线式吸附完全脱除,180 ℃时CO桥式吸附完全脱除; 助剂钾明显促进了表面甲酸盐和碳酸盐物种的形成,同时减弱了Al-Rh的相互作用. 讨论了钾存在时甲酸盐和碳酸盐物种的形成机理.
关键词:
钾
,
助剂
,
铑
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
选择性氧化
,
氢气
,
表面羟基
,
化学吸附
严菁
,
马建新
,
周伟
,
邬敏忠
催化学报
添加Co或/和K助催化剂可在不同程度上改善Pt/γ-Al2O3催化剂对富氢气氛下CO选择性氧化的性能. 利用H2-TPR,CO-TPD和FT-IR等表征手段,探讨了不同助催化剂的作用机理. 结果表明,Co/Pt/γ-Al2O3能显著降低富氢气氛下CO选择性氧化的温度,主要原因是Co与Pt的相互作用使Pt的电子性能发生了改变,从而削弱了Pt对CO的吸附,使催化剂表面CO的线式吸附消失; Co的添加还促进了易分解的碳酸氢盐物种的生成,同时未完全还原的CoOx物种可提供活性氧促进CO的转化. 助催化剂K一方面促进了Pt向CO反馈电子,从而活化吸附的CO,提高了催化剂的低温活性;另一方面促进了难分解的甲酸盐物种的生成,从而抑制了部分活性位,需要更高的反应温度,而较高温度下会发生氢气氧化反应的竞争,使CO选择性氧化反应的活性和选择性受到影响. 同时添加K和Co的催化剂中,K可促进CoOx的还原,使Co与Pt的相互作用变弱,即减弱了Co对Pt的助催化作用, 因此虽然其选择性有所改善,但活性介于单独添加Co或K的催化剂之间.
关键词:
一氧化碳
,
选择性氧化
,
氢气
,
铂
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
钴
,
钾
,
助催化剂
,
燃料电池
朱鹏
,
李雪辉
,
徐建昌
,
黄苑
,
王乐夫
催化学报
对硫化NiW/Al2O3催化剂上H2同时还原SO2和NO反应进行了研究,探讨了温度、空速、H2配比以及Ni负载量对反应的影响. 结果表明,催化剂的活性随反应温度的升高而增加,550 ℃时, SO2和NO在15%Ni-10%W/Al2O3上的转化率达100%,单质硫的产率达90%以上; 增加空速对NO转化率和单质硫的选择性影响不大,但SO2转化率及单质硫产率明显下降; 提高n(H2)/n(SO2+NO)的比值可显著提高SO2转化率,但单质硫选择性明显下降,其比值为2.0时单质硫产率最大,随后随H2浓度的增加而迅速下降, NO转化率几乎不受H2配比的影响; 增加催化剂的Ni含量可明显提高各反应物的转化率及单质硫的选择性和产率; 预硫化过程对催化剂性能有很大影响,是获得高活性催化剂的必要条件. 催化剂稳定性测试及XRD结果表明,催化剂不会因为晶格硫的大量流失而失活. 最后,提出了H2同时还原SO2和NO反应的机理.
关键词:
镍
,
钨
,
氧化铝
,
氢气
,
催化还原
,
二氧化硫
,
一氧化氮
,
废气处理
武鹏
,
刘运霞
,
章福祥
,
武光军
,
吕宝成
,
关乃佳
催化学报
考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260 ℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响. 结果表明, 0.5%Pt/SAP O-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5, 其在高空速(80 000 h-1)时的最高NO转化率可达78.8%, N2选择性为75.2%, 而在空速降低到 10 0 00 h-1 时,其NO转化率可达到100%. 通过原外漫反射红外光谱初步研究了H 2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是- NO-3.
关键词:
铂
,
SAPO-34分子筛
,
负载型催化剂
,
氢气
,
选择催化还原
,
一氧化氮
,
贫燃
,
低温
贾丽涛
,
房克功
,
陈建刚
,
孙予罕
催化学报
采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能. 结果表明, H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导致催化剂发生积碳,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶;合成气还原使催化剂烧结严重,单质钴以面心立方和六方两种晶相存在. 费托合成反应结果表明, CO还原后催化剂没有催化性能, H2还原与合成气还原后催化剂的催化活性相差不大,但前者CH4选择性较低.
关键词:
钴
,
氧化锆
,
还原气氛
,
氢气
,
一氧化碳
,
合成气
,
费托合成
江涛
,
褚海亮
,
齐艳妮
,
李微雪
,
孙立贤
催化学报
采用密度泛函理论研究了氢气在镍掺杂的镁(0001)面上的解离吸附过程.通过固定键长法计算得到氢分子在镍掺杂的镁(0001)面上的解离能垒为0.09 eV,而在清洁镁(0001)面上,氢气的解离能垒为1.15 eV.电子结构分析表明,解离能垒的降低是由于氢分子与表面镍原子形成反馈键并被填充所致.这一计算结果表明,在镁中加入过渡金属催化剂会大大提高储氢材料的动力学性能.
关键词:
镍
,
镁
,
掺杂
,
储氢材料
,
密度泛函理论
,
氢气
,
解离
崔文权
,
冯良荣
,
徐成华
,
吕绍洁
,
邱发礼
催化学报
在气相连续流动装置中以TiO2薄膜为光催化剂,对甲醇的脱氢反应进行了研究. 考察了空速、光照时间和反应温度对甲醇转化率的影响以及产氢量与添加的水蒸气量和甲醇浓度的关系,并将TiO2薄膜催化剂的光催化活性与TiO2纳米粉体催化剂进行了比较. 反应动力学研究表明,光催化甲醇脱氢反应为一级反应,其活化能为8.64 kJ/mol. 探讨了该反应的机理.
关键词:
二氧化钛
,
薄膜
,
光催化
,
甲醇
,
氢气
,
活化能
,
反应机理
李淑莲
,
陈光文
,
焦凤军
,
李恒强
催化学报
研究了负载于堇青石蜂窝陶瓷载体上的Cu-ZnO/Al2O3催化剂对甲醇自热重整制氢反应的催化性能,考察了铜负载量和反应条件对催化剂活性和反应速率的影响,采用XRD和H2-TPR技术对催化剂的分散状态和还原进行了表征. 结果表明,铜负载量较低时铜处于较均匀的分散状态,容易被还原,γ-Al2O3的引入促进了铜的还原. 还原后的低铜负载量的样品上,在空速为 4 000～ 12 000 h-1和氧/醇摩尔比为0.3的条件下,甲醇的转化率接近100%,H2的生成率和CO2的选择性较高. 证实了还原的铜为反应的活性位.
关键词:
甲醇
,
自热重整
,
氢气
,
铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
堇青石陶瓷
朱文良
,
韩伟
,
张小亮
,
熊国兴
,
杨维慎
催化学报
以LiLaNiO/γ-Al2O3为催化剂,自配模拟汽油为原料,在常规固定床反应器中进行了汽油与水和氧混合重整制氢气的研究. 考察了反应温度、空速和水碳比对催化剂性能的影响,确定了最佳反应条件,并在优化条件下进行了长时间的运行. 反应后的催化剂用XRD,TG和NH3-TPD等手段进行了表征. 研究结果表明,LiLaNiO/γ-Al2O3催化剂对汽油水氧混合重整具有优异的催化性能, 优化条件下模拟汽油的转化率为100%,H2的选择性为96%,并且反应具有良好的稳定性.
关键词:
锂
,
镧
,
镍
,
氧化铝
,
汽油
,
混合重整
,
氢气
曾淑文
,
王文中
表面技术
doi:10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2017.04.012
利用光电催化技术分解水制氢来获得清洁能源,有助于缓解当前化石能源日益萎缩及二氧化碳排放污染环境带来的压力.α-Fe2O3具有带隙合适、化学稳定性好、资源丰富以及经济可行性好等特点,使其在光电极材料研究中一直备受青睐.但是,由于氧化铁材料导电性差,光生电子和空穴复合率高等原因,限制了该材料在光电催化技术中的发展应用.从光阳极材料分解水制氢的原理出发,综述了近年来通过形貌控制如制备多层薄膜、纳米管(核壳结构的纳米棒)及纳米网等,引入Sn、Si、Ti、Mn、Al、Zn等元素以及部分元素的共掺杂,引入氧空位及与IrO2、Co-Pi、Al2O3、石墨烯等其他材料的复合等几种途径,促进光生载流子的迁移效率,减少载流子的复合机率,进一步提高光电流密度并降低起动电压,以达到改善α-Fe2O3性能的研究工作.
关键词:
光电催化
,
水分解
,
氢气
,
α-Fe2O
,
掺杂
,
氧空位
,
复合
