黄秀敏
,
徐奕德
,
申文杰
催化学报
考察了负载型MoOx和Vox催化剂上二甲醚选择氧化制甲醛反应的性能. 结果表明,两类催化剂在低温(240～320 ℃)下都具有良好的催化性能,Vox催化剂比MoOx催化剂所需的反应温度低,300 ℃下在Vox/γ-Al2O3催化剂上二甲醚转化率可达20%,甲醛选择性可达70%. 载体对催化剂性能有较大的影响,对于Vox催化剂,使用酸性载体时二甲醚转化率和甲醛选择性更高. 催化剂的稳定性较好, 反应17 h后,Vox/γ-Al2O3催化剂上未检测到有积碳生成.
关键词:
二甲醚
,
选择氧化
,
甲醛
,
氧化钼
,
氧化钒
,
负载型催化剂
,
氧化铝
,
氧化镁
,
氧化钛
,
氧化锆
林瑞
,
孙公权
,
辛勤
催化学报
采用浸渍法制备了Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂,考察了催化剂对乙醇及CO的氧化活性,并采用 18O 同位素交换、乙醇程序升温表面反应(C2H5OH-TPSR)、一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, Pt/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表现出较高的乙醇和CO氧化活性,其催化活性随着Pt负载量的增加而提高. 当Pt负载量为3%时,活性最高. 继续增加Pt负载量,催化剂活性下降. C2H5OH-TPSR和CO-TPD结果表明,催化剂对乙醇或CO的氧化活性与从催化剂表面脱附出来的CO2量有对应关系, CO2脱附量越大,催化剂活性越高. 18O 同位素交换结果表明,表面氧交换能力与其氧化活性有一定对应关系,催化剂的表面氧交换能力越高,氧化活性越高.
关键词:
铂
,
氧化铈
,
氧化锆
,
乙醇
,
一氧化碳
,
氧化
,
氧
,
同位素交换
,
程序升温脱附
,
程序升温表面反应
汪显阳
,
时连
,
陈长林
,
徐南平
催化学报
用浸渍法制备了WO3/ZrO2及碱金属K或碱土金属Sr掺杂改性的WO3/ZrO2固体酸催化剂. 采用X射线衍射、 N2吸附、 NH3程序升温脱附和吸附吡啶的红外光谱等技术表征了K或Sr对WO3/ZrO2催化剂结构和表面酸性质的影响. 研究了WO3/ZrO2及K或Sr掺杂改性的WO3/ZrO2固体酸对苯与1-己烯烷基化反应的催化性能. 考察了催化剂制备条件和反应条件对催化剂活性的影响以及催化剂的重复使用性. 结果表明,引入K或Sr可调变WO3/ZrO2固体酸中的ZrO2晶相和固体酸的酸强度、酸量以及Lewis酸中心与Brnsted酸中心的比值. 适量K或Sr掺杂改性可提高WO3/ZrO2催化剂对苯与1-己烯烷基化反应的催化活性和稳定性,在常压和80 ℃的温和条件下,反应10 min后, 1-己烯的转化率可达99%, 单烷基选择性为100%. 该催化剂可多次重复使用,催化活性稳定.
关键词:
氧化钨
,
氧化锆
,
固体酸
,
苯
,
1-己烯
,
烷基化
,
钾
,
锶
刘娜
,
袁中山
,
张纯希
,
王淑娟
,
李德意
,
王树东
催化学报
以溶胶-凝胶法制备出粒子尺度均一的Ce-Zr溶胶. TEM和XRD结果表明, 1073 K焙烧后, Ce-Zr复合氧化物的粒径仍保持在20～50 nm. 将Ce-Zr溶胶作为甲醇自热重整制氢Zn-Cr整体催化剂的涂层,考察了溶胶在涂层多次重复过程中的稳定性和干燥方式对Ce-Zr涂层龟裂程度的影响. 结果表明,对多次使用后的溶胶进行胶溶处理可以有效控制涂层制备过程中胶体粒子的大小; 微波干燥更加有利于蜂窝陶瓷载体各通道中Ce-Zr涂层的均匀干燥; Ce-Zr涂层的引入显著提高了甲醇自热重整Zn-Cr整体催化剂的稳定性,这归因于Ce-Zr涂层提高了催化剂的氧化还原活性,使其能量匹配更好,避免了热点的产生,从而抑制了催化剂的烧结与失活.
关键词:
氧化铈
,
氧化锆
,
春涎趸
,
溶胶-凝胶法
,
氧化锌
,
氧化铬
,
整体催化剂
,
甲醇自热重整
李淑莲
,
陈光文
,
孙继良
,
李恒强
催化学报
用浸渍法制备了不同比例的CeO2-ZrO2复合氧化物,并用XRD,H2-TPR和BET等研究了复合氧化物的晶相、还原性能及热稳定性. 结果表明,所制备的CeO2-ZrO2复合氧化物形成了固溶体,Ce0.6Zr0.4O2比Ce0.90Zr0.10O2更容易被H2还原; 1100 ℃老化后,晶胞参数无明显变化,比表面积仍有11.8 m2/g. 模拟二冲程摩托车尾气组成,对用贵金属Pt,Pd,Rh与CeO2及CeO2-ZrO2固溶体所制备的催化剂进行了活性评价. 结果显示,1100 ℃老化后,催化剂仍具有很高的氧化活性. 在贫氧区,Pt-Pd-Rh/Ce0.6Zr0.4O2-Al2O3对碳氢化合物氧化的催化活性则有一定的优势,是一种具有较高热稳定性的催化剂.
关键词:
铂
,
钯
,
铑
,
氧化铈
,
氧化锆
,
固溶体
,
整体催化剂
,
摩托车
,
尾气净化
朱艺
,
潘浩
,
陈山虎
,
王世丹
,
赵明
,
龚茂初
,
陈耀强
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2012.20746
采用等体积浸渍法制备了一系列不同 MnOx 含量的 MnOx/Ce0.7Zr0.2La0.1O2-Al2O3(Ce0.7Zr0.2La0.1O2/Al2O3质量比=1)催化剂,并用 X 射线衍射、低温 N2吸附-脱附、X 射线光电子能谱、O2程序升温脱附和 H2程序升温还原等手段对催化剂进行了表征,考察了催化剂催化柴油车排放碳烟颗粒物燃烧的反应性能.结果表明,催化剂表面吸附的活性氧物种和 MnOx 的低温区还原性能是决定催化剂活性的两大关键因素.当 MnOx 负载量为5%时,催化反应所需的活性氧减少,因而活性降低;但 MnOx负载量增至10%时,催化剂中 Mn 物种的可还原量提高,从而增加其活性;增至20%时, MnOx 与表面吸附氧物种的可还原量间达平衡最佳值,活性最佳,碳烟起燃温度比无催化剂时降低了179 oC;负载量达30%后,由于载体表面吸附氧物种数量的降低和还原峰温的上升使催化剂活性下降.
关键词:
锰氧化物
,
负载量
,
碳烟
,
催化燃烧
,
氧化铈
,
氧化锆
,
氧化镧
,
氧化铝
林明桂
,
杨成
,
吴贵升
,
魏伟
,
李文怀
,
单永奎
,
孙予罕
,
何鸣元
催化学报
考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化剂上CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并通过BET,XRD,TPR,H2-TPD和CO-TPD等手段对催化剂的结构及吸附-脱附性能进行了研究.结果表明,锰和镧两种助剂均能有效地提高催化剂的活性,同时引入两种助剂时可使催化剂的活性进一步提高,表现出较强的协同效应.一方面,锰的加入可使催化剂各组分的相互作用增强,特别是铜锰复合物的形成可有效地促进活性组分的分散,防止催化剂的烧结; 另一方面,镧助剂的引入进一步增强了铜锆在界面的相互作用,稳定了催化剂的活性中心,有利于吸附物种在两者之间发生溢流.
关键词:
铜
,
氧化锆
,
负载型催化剂
,
锰
,
镧
,
助剂
,
协同作用
,
甲醇合成
王丽霞
,
徐庶亮
,
楚文玲
,
杨维慎
催化学报
研究了负载Ru,Rh和Pd的WO_3-ZrO_2催化刺在乙烯直接氧化制乙酸反应中的催化性能.结果显示.负载的贵金属对催化剂的催化性能有非常重要的影响.Rh/WO_3-ZrO_2催化剂具有最高的乙烯转化率,而Ru/WO_3-ZrO_2催化剂对反应几乎没有活性.H2化学吸附结果显示,高的催化性能来源于高的金属分散度.Pd/WO_3-ZrO_2催化剂显示了最高的乙酸选择性(75%),而其它两个催化剂的乙酸选择性都非常低(～10%).程序升温氧化和程序升温还原结果显示,贵金属-O键的键强对产物的选择性具有重要的影响.弱的贵金属-O键可以通过将氧插入到乙烯和/或乙醛中而有利于乙酸的生成,而强的贵金属-O键会导致乙烯完全氧化为CO_x.
关键词:
乙烯
,
氧化
,
乙酸
,
氧化钨
,
氧化锆
,
钯
,
钌
,
铑
张俊岭
,
陈建刚
,
任杰
,
孙予罕
催化学报
考察了ZrO2,Al2O3和SiO2等载体对Co基催化剂上CO加氢反应性能的影响.结果表明,载体的特性明显影响CO转化率、产物分布及链增长几率.氧化态催化剂上的钴主要以Co3O4形态存在,其晶粒大小的顺序为Co/ZrO2＜Co/SiO2＜Co/Al2O3.XPS测试结果表明,载体与钴之间存在着相互作用.
关键词:
费-托合成
,
钴基催化剂
,
氧化锆
,
氧化铝
,
氧化硅
,
载体
,
表征
,
一氧化碳
,
加氢
