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载体焙烧温度对NOx储存还原催化剂K/Pt/TiO2-ZrO2结构与性能的影响

刘咏 , 孟明 , 郭丽红 , 查宇清

催化学报

采用共沉淀法制备出TiO2-ZrO2复合氧化物载体,然后用分步浸渍法制备出K/Pt/TiO2-ZrO2催化剂,考察了载体焙烧温度对催化剂结构和储存氮氧化物性能的影响. X射线衍射结果表明, 500 ℃焙烧载体后催化剂样品为无定形结构, 650 ℃焙烧时开始出现ZrTiO4晶体,并随焙烧温度提高晶形越来越好. NH3程序升温脱附结果表明, 500 ℃焙烧的载体有最大的酸量,但随焙烧温度升高,酸量显著下降, 1 000 ℃焙烧后,载体基本无酸性. 比表面积和Nox储存量测定结果表明,样品对Nox的储存能力与比表面积之间无顺变关系,载体于500 ℃焙烧的样品对Nox的储存性能最差,而于800 ℃焙烧的样品储存性能最佳. 原位漫反射傅里叶变换红外光谱结果表明,载体于500 ℃焙烧的样品中Nox以自由NO-3以及单齿或双齿硝酸根离子的形式存在,而在其它温度焙烧时,只检测到自由的NO-3物种. 焙烧温度不仅影响载体的结构和酸碱性,而且影响载体与负载组分间的相互作用,载体表面羟基与K2CO3相互作用形成稳定的- OK 基团对Nox储存不利,而高分散的K2CO3相则有利于将Nox物种以硝酸盐的形式储存起来.

关键词: 氮氧化物储存还原 , 氧化锆 , 二氧化钛 , 载体 , 碳酸钾 , , 焙烧温度 , 结构表征/X7

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