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可见光作用下LaTaON2催化剂光催化分解水制氢

刘美英 , 由万胜 , 雷志斌 , 高田冈 , 堂免一成 , 李灿

催化学报

采用高温氮化技术,以氯化铵为矿化剂合成了层状钙钛矿型LaTaON2光催化剂.与前驱体氧化物LaTaO4相比, LaTaON2的吸收边红移,在可见区呈现较强的吸收.在可见光作用下,乙醇为牺牲剂时,同时负载Pt和Ru的LaTaON2能催化分解水放出H2, 且其光催化产氢效率大大高于单独负载Pt或Ru的LaTaON2催化剂.

关键词: 高温氮化 , , , 氮氧化物 , , , 可见光 , 光催化 , 水分解 ,

α-Fe2O3光电催化分解水研究进展

曾淑文 , 王文中

表面技术 doi:10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2017.04.012

利用光电催化技术分解水制氢来获得清洁能源,有助于缓解当前化石能源日益萎缩及二氧化碳排放污染环境带来的压力.α-Fe2O3具有带隙合适、化学稳定性好、资源丰富以及经济可行性好等特点,使其在光电极材料研究中一直备受青睐.但是,由于氧化铁材料导电性差,光生电子和空穴复合率高等原因,限制了该材料在光电催化技术中的发展应用.从光阳极材料分解水制氢的原理出发,综述了近年来通过形貌控制如制备多层薄膜、纳米管(核壳结构的纳米棒)及纳米网等,引入Sn、Si、Ti、Mn、Al、Zn等元素以及部分元素的共掺杂,引入氧空位及与IrO2、Co-Pi、Al2O3、石墨烯等其他材料的复合等几种途径,促进光生载流子的迁移效率,减少载流子的复合机率,进一步提高光电流密度并降低起动电压,以达到改善α-Fe2O3性能的研究工作.

关键词: 光电催化 , 水分解 , 氢气 , α-Fe2O , 掺杂 , 氧空位 , 复合

新型光催化剂 ZrW2O7(OH)2(H2O)2的光解水产氢产氧性能

蒋丽 , 袁坚 , 上官文峰

无机材料学报 doi:10.3724/SP.J.1077.2010.00018

以水热反应法制备了ZrW2O7(OH)2(H2O)2 粉体, 利用TG-DTA、XRD、DRS和BET 等手段对其理化性能进行表征, 并考察了其在紫外光照射下分别以CH3OH 为电子给体和以AgNO3 为电子受体时的光解水产氢产氧性能. 结果表明:制备的样品为结晶良好且晶相单一的四方相 ZrW2O7(OH)2(H2O)2 粉体, 吸收边为310nm, 带隙值为3.9eV, 比表面积为 5.9m2/g. 在以 CH3OH 为电子给体的条件下, 0.3wt% Pt/ZrW2O7(OH)2(H2O)2 的光解水产氢平均速率为 3.7μmol/h, 以 AgNO3 为电子受体的条件下 ZrW2O7(OH)2(H2O)2 的产氧平均速率为 27.8μmol/h. 本研究表明, 包含 OH 基的 ZrW2O7(OH)2(H2O)2 具有光解水产氢产氧能力, 能带结构符合光解水要求, 是一种新型的光解水材料.

关键词: 水分解 , photocatalyst , ZrW2O7(OH)2(H2O)2 , hydroxy group

高效可见光光催化分解水制氢催化剂InVO4/CNTs

胥利先 , 马重芳 , 桑丽霞 , 李群伟 , 戴洪兴 , 何洪

催化学报

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,碳纳米管(CNTs)为载体,采用醇热合成法制备了InVO4/CNTs光催化剂,利用透射电镜、高分辨扫描电镜、X射线衍射、N2吸附和紫外-可见光谱等技术对样品的表面形貌、晶相组成、比表面积和吸光性等物理性质进行了表征,并考察了其在可见光(以300 W氙灯为光源)照射下分解水制氢的催化活性.结果表明,InVO4纳米粒子在CNTs表面分布均匀,粒径约为10 nm,比表面积为102 m2/g.与体相InVO4相比,InVO4/CNTs在可见光区(λ>420 nm)的吸光性能有显著改善,在氙灯激发下催化活性很高,在纯水及20%甲醇水溶液中光催化反应4 h,平均产氢速率分别为156和217 μmol/(g·h).InVO4/CNTs的高可见光光催化活性与碳纳米管载体的电子特性有关.

关键词: 碳纳米管 , 钒酸铟 , 光催化 , 水分解 , 氢气 , 可见光

钕掺杂对纳米TiO2光催化分解水制氢活性的影响

黄翠英 , 由万胜 , 党利琴 , 雷志斌 , 孙振刚 , 张澜萃

催化学报

采用溶胶-凝胶法制备了一系列纳米TiO2和掺杂Nd3+ 的纳米TiO2光催化剂,并通过XRD, UV-Vis, TEM和N2吸附等技术对其进行了表征和分析,考察了样品光催化分解水制氢的活性. 结果表明, Nd3+的掺杂使TiO2的相变温度从600 ℃提高到800 ℃, 同时有效抑制了TiO2的粒径增长,提高了粒子的分散性和样品的比表面积, Nd3+掺杂量越大,催化剂的比表面积越大. 掺杂Nd3+ 后, TiO2的光催化制氢活性提高,本实验中Nd3+的最佳掺杂量为0.1%, 此时催化剂的活性比未掺杂TiO2提高了3.5倍. 随着焙烧温度升高, TiO2和Nd3+/TiO2样品的光催化活性均下降,但同时一定量的金红石相与锐钛矿相共存所产生的协同效应也使样品的光催化活性有所提高.

关键词: , 氧化钛 , 光催化 , 水分解 , 氢气

钇掺杂WO3的制备及光催化分解水析氧活性

赵娟 , 刘士军 , 李洁 , 陈启元

中国有色金属学报

采用固相烧结法制备低量Y3+(0.05%)掺杂的WO3催化材料,采用XRD、XPS和DRS对样品进行表征和分析,考察催化剂在电子接受体Fe3+溶液体系下的光催化分解水析氧活性.结果表明,0.05% Y3+掺杂可以使WO3样品的光谱响应范围向可见光区拓展.XPS分析表明,Y3+掺杂可以导致催化剂样品表面氧空位增加.在可见光辐射下光催化分解水析氧的实验中,0.05% Y3+掺杂WO3样品的光催化析氧速率达161.3 μmol/(L·h),是未掺杂WO3的1.7倍.

关键词: 三氧化钨 , 钇掺杂 , 光催化 , 水分解

可见光完全分解水光催化剂Bi0.5La0.5VO4的制备和表征

王其召 , 刘恢 , 袁坚 , 上官文峰

催化学报

通过高温固相法合成了光催化剂Bi0.5La0.5VO4,用N2吸附-脱附、X射线衍射、扫描电镜和紫外-可见漫反射光谱对催化剂进行了表征,并初步讨论了其能带结构.结果表明,Bi0.5La0.5VO4为BiVO4和LaVO4的固溶体,其禁带宽度约为2.70eV,对应的吸收边为470nm,负载Pt,RuO2和Pt-Cr2O3等后,在紫外光和可见光下均有光催化活性.其中负载Pt-Cr2O3时,其光催化活性最高,可以在紫外光和可见光下完全分解水.在紫外光照射下,生成氢气和氧气的速率分别为28.86和14.34μmol/h.结果还表明,通过形成固溶体来调节价带和导带,是获得可见光响应光催化剂的一种可行的方法.

关键词: 光催化 , 钒酸铋 , 钒酸镧 , 水分解 , 可见光 , 固溶体

ZrW2O8光催化剂的光解水产氢产氧性能

蒋丽 , 袁坚 , 陈铭夏 , 施建伟 , 上官文峰

功能材料

采用水热反应法制备了ZrW2O8粉体,利用XRD、SEM、UV-vis和BET等技术对样品的晶相组成、表面形貌、光吸收性能和比表面积等物理性质进行了表征,考察了其在紫外光照射下牺牲剂存在时的光催化产氢产氧性能,并结合电子结构第一性原理计算的结果推测了样品的能带结构.结果表明:制备的样品为结晶良好且晶相单一的α相ZrW2O8粉体,晶粒形貌呈竹叶状,吸收边为300nm,比表面积为3.58m2/g.在以CH3OH为牺牲剂的条件下,0.3%(质量分数)Pt/ZrW2O8的光解水产氢平均速率为23.4μmol/h,以AgNO3为牺牲剂的条件下ZrW2O8的产氧平均速率为9.8μmol/h.结果表明ZrW2O8是一种其能带结构能满足光解水要求的新型Zr基光解水材料.

关键词: 水分解 , 光催化剂 , 钨酸锆 , 水热反应法

Bi掺杂NaTaO3中Bi的化学价态对其光催化性能的影响

崔华楠 , 石建英 , 刘鸿

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(15)60858-0

分别采用NaBiO3和Bi(NO3)3为Bi源制备了Bi掺杂NaTaO3光催化剂,研究了Bi离子的价态对NaTaO3光催化分解水制氢性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见吸收光谱研究了催化剂的晶体结构、Bi离子的化学状态和催化剂的光学吸收性能.以光催化分解水制氢反应研究了Bi离子掺杂NaTaO3的催化性能. XRD结果表明,对于两个不同Bi源掺杂的NaTaO3样品, Bi离子的掺杂没有改变催化剂的单斜相结构,但拉曼光谱证实Bi离子的掺杂致使Ta–O–Ta键角偏离了180o. XPS结果表明,以Bi(NO3)3为Bi源时, Bi离子以Bi3+掺杂于NaTaO3的A位;当以NaBiO3为原料时, Bi3+和Bi5+共掺杂于NaTaO3的A位.两种不同Bi源掺杂得到的样品在紫外-可见吸收光谱中给出了相似的光学吸收,但Bi3+的掺杂对NaTaO3光催化性能影响不大,而Bi3+和Bi5+共掺杂大大提高了NaTaO3的光解水制氢性能. Bi离子取代Na离子在A位的掺杂,在NaTaO3结构中引入了能够促进载流子分离的空位和缺陷;与此同时, Bi的掺杂导致Ta–O–Ta键角偏离180o而不利于载流子迁移.对于Bi3+掺杂的NaTaO3样品,这两种作用相互抵消,使得其催化性能与NaTaO3相比没有变化;而Bi3+和Bi5+的共掺杂和高价态Bi5+的掺杂引入了更多的空位和缺陷,提高了光生电子-空穴的分离效率,从而提高了光催化产氢性能.研究表明,光催化过程中载流子的迁移是影响催化性能的重要因素,而在ABO3钙钛矿结构的A位引入高价态离子是促进光生载流子分离的有效途径.

关键词: 光催化剂 , 钽酸钠 , Bi掺杂 , 化学价态 , 水分解

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