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HF对Cu-SSZ-13/堇青石的原位合成及脱除NOx的影响?

彭兆亮 , 俞华峰 , 陈影 , 乔辉 , 常丽萍 , 鲍卫仁 , 王建成

环境化学 doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2015.04.2014072801

以Cu?TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu?SSZ?13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu?SSZ?13/堇青石整体式催化剂进行改性.利用XRD、SEM、XPS、BET、ICP?AES等对样品进行了表征.结果表明,当 nHF/nAl在0?015—0.0375时,晶化72 h的Cu?SSZ?13/堇青石表现出了优异的脱硝性能和抗老化性能,其最大转化率为99.8%,NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为280—640℃,而无HF的新鲜样品的NOx转化率保持在90%以上的活性温度窗口为300—580℃;720℃老化50 h处理后,nHF/nAl=0.015—0.0375样品的NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为360—520℃,未添加HF的老化样品相应的活性温度窗口为400—500℃.无论新鲜还是老化,nHF/nAl=0.015—0.0375样品在低温段200—300℃和高温段500—700℃的NOx转化率基本都大于未添加HF的样品.结合表征结果,在催化剂原位水热合成过程中HF的加入既提高了样品的相对结晶度和负载量,又增大了样品的比表面积和比孔容,且提高了Cu?SSZ?13/堇青石骨架结构的稳定性,进而在一定程度上改善了Cu?SSZ?13/堇青石的高温脱硝活性和水热稳定性.

关键词: Cu-SSZ-13/堇青石 , HF , 脱硝 , 水热老化 , NH3-SCR

水热老化对含钯La0.9Sr0.1CoO3-δ/α-Al2O3催化性能的影响

赵峰 , 李能 , 李国英 , 刘希尧 , 李士杰 , 林炳雄

催化学报

以浸渍法制备了α-Al2O3负载的含钯La0.9Sr0.1CoO3-δ钙钛矿样品,探讨了水热老化对样品催化CO-NO反应性能的影响,并以XRD,TPR和XPS等对样品在水热老化前后的结构进行了表征. 结果表明,钯的引入方式直接影响样品的水热性能. 掺钯样品(LaSrCoPd)具有良好的水热性能,经水热老化后,其催化活性显著提高,显示出最好的催化性能; 样品中钯离子位于钙钛矿晶相内,形成α-Al2O3负载的La0.9Sr0.1Co0.95Pd0.05O3-δ. La0.9Sr0.1CoO3-δ/α-Al2O3负载钯的样品(Pd/LaSrCo)具有最高的初活性,但经水热老化后,其催化活性明显降低. 在水热老化过程中,La0.9Sr0.1CoO3-δ钙钛矿的结构稳定,但含钯钙钛矿晶相中的钯离子迁移聚集成独立的PdO颗粒,较小的PdO颗粒聚集成较大的颗粒. 水热老化后,Pd/LaSrCo样品表面裸露的钯原子数目减少,导致其催化活性降低; 而LaSrCoPd样品表面裸露的钯原子数目增多,导致其催化活性升高.

关键词: 钙钛矿 , , 水热老化 , 催化活性 , 一氧化碳 , 一氧化氮

含不同稳定剂氧化锆陶瓷的抗水热老化性能及其机理

周宏明 , 夏庆路 , 李荐

机械工程材料 doi:10.11973/jxgccl201702005

将复合稳定剂稳定(C-TZP)、Y2O3稳定(Y-TZP)和CeO2稳定(Ce-TZP)四方相氧化锆多晶陶瓷在200℃水热处理0~45 h,研究了水热处理前后陶瓷的微观形貌、物相组成,以及不同水热时间下的力学性能,分析了其水热老化机理.结果表明:随着水热时间的延长,3种氧化锆陶瓷的硬度、抗弯强度及断裂韧性均有不同程度下降,其中Y-TZP陶瓷的下降幅度最大,C-TZP陶瓷的次之;与水热处理前的相比,Y-TZP陶瓷水热处理30 h后其单斜相体积分数增加了58%,Ce-TZP陶瓷和C-TZP陶瓷水热处理45 h后单斜相含量增加较少,Y-TZP陶瓷的抗水热老化性能最差;Y2O3是引起水热老化的直接原因,减少Y2O3增加CeO2含量有利于抑制水热老化,其水热老化过程符合氧化锆陶瓷水热老化的化学腐蚀模型.

关键词: 复合稳定 , 氧化锆陶瓷 , 水热老化 , 机理

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