刘会茹
,
李建荣
,
赵地顺
,
李永丹
催化学报
采用水蒸气脱铝获得表面酸量不同的USY载体,并用离子交换法制备了金属(Pd+Pt)含量为1.15%的双金属催化剂. 用NH3的程序升温脱附、X射线衍射、N2吸附-脱附和X射线光电子能谱等方法表征了载体和催化剂. 以四氢萘加氢为探针反应, 4,6-二甲基二苯并噻吩为硫源,在固定床反应器中考察了催化剂的活性和耐硫性. 结果表明硫含量为200 μg/g时,载体酸量为626和203 μmol/g的两个催化剂的耐硫性最好,而载体酸量更低和更高的催化剂的耐硫性较差,表明载体的酸量太大或太小都不利于催化剂的抗硫性. X射线能量散射分析表明,酸量大时S在酸性位吸附很多,这可能导致催化剂中毒. 酸量过小的催化剂抗硫性差则与金属中心缺电子效应较小有关.
关键词:
Y沸石
,
水蒸气
,
脱铝
,
钯
,
铂
,
四氢萘
,
加氢
,
耐硫性
,
溢流氢
杨庆
,
代吉才
,
李克伦
,
陈吉祥
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(12)60595-6
采用10％ H2S/H2对Ni2P/SiO2催化剂进行预处理,利用X射线衍射、电感耦合等离子发射光谱、X射线光电子能谱、CO化学吸附、H2程序升温脱附、NH3程序升温脱附及活性评价等方法研究了H2S预处理对催化剂结构和氯苯加氢脱氯反应性能的影响.结果表明,即使在873 K进行H2S预处理,Ni2P/SiO2催化剂体相结构及Ni2P晶粒大小没有发生变化,但导致Ni2P晶粒表面形成了磷硫镍相(NiPxSy),同时使表面溢流氢数量增加.硫物种的存在不仅阻塞了部分镍中心,使催化剂表面镍中心密度降低,也导致镍中心的缺电子性进一步增加.经H2S预处理后Ni2P/SiO2催化剂上氯苯加氢脱氯反应的转化频率(TOF)明显提高,这可能与催化剂表面Ni物种的缺电子性增强及溢流氢数量增多有关.
关键词:
磷化镍
,
硫化氢
,
电子结构
,
溢流氢
,
氯苯
,
加氢脱氯
