徐丽婷
,
邢娜
,
吴琼
,
马喜彤
,
邢永恒
应用化学
doi:10.3724/SP.J.1095.2014.30439
制备了铁氮杂环配合物[Fe(H2L)2]·(CH3COO)2·(OH) ·H2O(H2L=2,6-二(5-甲基-1H-吡唑-3-基)吡啶),通过元素分析、X射线粉末衍射和X射线单晶结构分析等技术手段表征了它的结构.将其用于液相环己烷的催化氧化,系统研究了H2O2用量、HNO3用量、水量、反应时间和温度等对中间活性物种环己基过氧化氢(C6H11OOH)的生成和分解的影响,探讨了反应机理.结果表明,H2O2是氧化环己烷为C6H11OOH的主要氧化剂;硝酸对此过程没有氧化作用,但能大幅度提高C6H11OOH分解成环己醇(酮)的分解速率.H2O会抑制中间物种C6H11OOH的生成和分解,而降低催化剂的比活性.在不同反应阶段,C6H11OOH和环己醇(酮)的生成速率不同.升温能促进C6H11OOH的分解速率,而有利于环己醇(酮)的生成.
关键词:
铁配合物
,
二(甲基-1H-吡唑基)吡啶
,
环己烷氧化
,
环己基过氧化氢
,
反应机理
郭露露
,
李立霞
,
何鹏程
,
袁霞
无机材料学报
doi:10.15541/jim20160449
以介孔分子筛SBA-15为载体,乙酸钴为钴源,采用浸渍法制备了2wt％、4wt％、8wt％、10wt％和20wt％Co负载量的Co/SBA-15介孔材料.采用FT-IR、XRD、N2物理吸附、UV-Vis、SEM、TEM、H2-TPR等技术对催化材料的结构进行表征,并将其应用于环己基过氧化氢分解反应.结果表明:负载金属钴后,载体的介孔结构保持完好,随着负载量的增加,Co/SBA-15的比表面积、总孔体积和平均孔径不断减小,Co由骨架内均匀分散状态向氧化物Co3O4的形式转变.不同负载量的Co/SBA-15在环己基过氧化氢分解反应中均表现出较好的催化性能,其中8wt％Co/SBA-15催化环己基过氧化氢的转化率达到98.1％,环己醇和环己酮的选择性分别为70.9％和27.9％.当负载量相对较低时,钴的流失使催化性能下降明显,只有当钴负载量增加到20wt％,主要以Co3O4形式存在时,钴的流失速率得到抑制,连续使用五次后仍能保持较高的活性和选择性.
关键词:
Co/SBA-15
,
环己基过氧化氢
,
分解
