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溶胶-凝胶固定化多酶催化二氧化碳转化为甲醇反应初探

姜忠义 , 吴洪 , 许松伟 , 黄淑芳 , 谢晴

催化学报

为了探索温室气体CO2的固定和利用的新途径,以正硅酸乙酯为前驱体,用改进的溶胶-凝胶法对甲酸脱氢酶、甲醛脱氢酶和乙醇脱氢酶进行了包埋共固定化,并以包埋的三种酶为催化剂,以还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)为电子供体,在低温低压下将CO2转化为甲醇. 初步研究了反应温度、pH值、酶含量及NADH用量对甲醇收率的影响. 实验结果表明,在37 ℃和pH 7.0的条件下,甲醇的收率可达92.4%. 由于酶空间构型的微小变化和空间位阻效应的存在,与液相酶反应结果相比,包埋后的酶活性略有降低.

关键词: 溶胶-凝胶法 , 包埋 , 甲酸脱氢酶 , 甲醛脱氢酶 , 乙醇脱氢酶 , 二氧化碳 , 甲醇

中空纤维膜固定化甲酸脱氢酶催化CO2合成甲酸

刘文芳 , 侯本象 , 侯延慧 , 赵之平

催化学报 doi:10.3724/SP.J.1088.2012.11024

以紫外光表面接枝改性的聚乙烯(PE)中空纤维膜为载体,采用共价结合的方式固定化甲酸脱氢酶(FDH),考察了CO2通入方式、溶液pH值、缓冲液种类和还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的浓度对酶催化CO2合成甲酸反应的影响.结果表明,与加压法相比,CO2鼓泡法更有利于甲酸的生成;磷酸盐缓冲液优于Tris-HCl和盐酸三乙醇胺缓冲液;体系pH值对反应的影响较大,固定化FDH的最佳pH值仍为6.0,但pH耐受性增强;随着辅酶NADH浓度的增加,反应初速度加快,收率下降;游离酶和固定化酶的最大酶活分别为0.246和0.138 mmol/(L·h);固定化FDH在4C贮存两周后活性仅下降4%,而游离酶活性下降50%.FDH催化膜重复利用10次后,活性没有明显降低.

关键词: 甲酸脱氢酶 , 中空纤维膜 , 固定化 , 酶催化 , 二氧化碳 , 还原

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