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用于直接合成碳酸二甲酯的新型高活性催化剂

杨杰 , 江琦

催化学报

将CO2直接合成法和酯交换法相结合,通过超强碱的引入和催化剂的微粉化,制备了一种新型的负载于MgO表面的碱-金属盐路易斯酸双组分催化剂,实现了以CO2,甲醇和环氧丙烷为原料的碳酸二甲酯一步直接合成.

关键词: 碳酸二甲酯 , 直接合成 , 氧化镁 , 负载型催化剂 , 强碱位 , 超细催化剂 , 双组分催化剂

Pd(111),Pd(100)及Pd(110)表面H2和O2直接合成H2O2的密度泛函理论研究

田鹏飞 , 欧阳李科 , 徐新潮 , 徐晶 , 韩一帆

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(12)60537-3

采用周期性密度泛函理论研究了H2和O2在Pd(111),Pd(100)及Pd(110)表面上直接合成H2O2的反应机理,对反应的主要基元步骤进行了计算和分析.结果表明,Pd(111)表面对H2O2直接合成的催化选择性最好,表面原子密度较低的Pd(100)表面和Pd(110)表面上含有O-O键的表面物种解离严重,不利于H2O2的生成.H2O2的选择性与含有O-O键表面物种的O-O键能和表面物种的结合能有关.含有O-O键的表面物种在表面的结合能越大,越容易发生解离,不利于形成H2O2.

关键词: , 过氧化氢 , 氢气 , 氧气 , 直接合成 , 密度泛函理论

金属掺杂介孔氧化锆的合成与表征

王俊宏 , 李志洲 , 刘军海 , 季晓晖

材料导报

采用直接合成法在非水溶剂中成功合成了分别由锌、镁等元素掺杂改性的介孔氧化锆分子筛,并用XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD等方法对其进行表征,还考察了影响合成的一些因素.结果表明,金属元素能够均匀地掺杂于介孔氧化锆的晶体骨架中.金属的掺入增加了介孔材料的热稳定性,但其骨架有所收缩,降低了有序度;络合剂三乙醇胺的加入增加了材料的热稳定性;模板剂P123的使用增加了介孔分子筛的有序度;金属的掺杂使得介孔分子筛制备的固体超强酸的酸位增多,酸度增强.

关键词: 介孔氧化锆 , 分子筛 , 金属掺杂 , 非水溶剂 , 直接合成

无导向剂直接水热合成小粒径的NaY分子筛

胡林彦 , 谢素娟 , 王清遐 , 刘盛林 , 徐龙伢

催化学报

以铝酸钠和硅溶胶作为主要原料,在没有引入晶种或有机添加剂的情况下,通过控制合成体系的水含量以及水热合成条件(凝胶摩尔组成: 5.1 Na2O·Al2O3·10 SiO2·(140~220) H2O, 室温陈化1~3 d及100 ℃晶化9 h), 可获得粒径为0.30~0.35 μm的小晶粒NaY分子筛. 借助于XRD, SEM, XRF和DLS等分析手段对分子筛进行了表征,表明所合成的小晶粒NaY分子筛具有粒度均匀、分散性好的特点. 对比了两种不同粒径的La/Y催化剂对 1-丁烯脉冲芳构化反应的催化性能和反应过程中催化剂的积炭行为,表明粒径较小的催化剂具有较好的稳定性,其容炭能力和抗积炭能力较强.

关键词: 直接合成 , 水热法 , NaY分子筛 , 小晶粒 , 丁烯 , 芳构化

Al2TiO5-ZrO2复相材料的制备与性能

王榕林 , 王志发 , 王瑞生 , 卜景龙 , 李如椿 , 陈永强

材料工程 doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2005.05.010

以α-Al2O3,TiO2,ZrO2为主要原料,以MgO,SiO2,Fe2O3为稳定剂,经1500℃×2h烧结可制得低热膨胀系数的Al2TiO5-ZrO2复相材料.实验发现:随试样中ZrO2含量的提高或随ZrO2稳定程度的提高,Al2TiO5-ZrO2材料的RT~1000℃热膨胀系数逐步降低,这与材料复合体热膨胀系数的常规相悖.ATZ-5试样的抗弯强度为39.15MPa,吸水率为3.28%,热膨胀系数为4.46×10-6 /℃,其抗热震性能优良,可承受的热震温差是P-ZrO2试样的1.62倍.

关键词: Al2TiO5 , ZrO2 , 直接合成 , 热膨胀 , 抗热震

锆钛酸钡陶瓷的超低温烧结及其介电特性

齐建全 , 贾宏耀 , 骆佳丽 , 谢威 , 钟瑞霞 , 韩秀梅 , 马振伟 , 董晓瑜 , 吴音

人工晶体学报

利用钛酸四丁酯、硝酸锆、氢氧化钡为原料在室温下,直接合成了颗粒尺寸均匀,组分连续可调的高性能锆钛酸钡纳米粉体.在此基础上,通过添加不同比例的Bi2O3和Li2CO3为助烧剂,实现了900℃下的陶瓷的超低温烧结.确立了烧结时间与陶瓷微观结构之间的相关性.研究表明,助烧剂的加入,可以使介电峰强烈地向低温方向移动,室温介电常数可大于5000以上.某些情况下使介电峰分裂,由单一峰变为明显的双峰,这样使得介电常数的温度稳定性得到提高.

关键词: BZT , 直接合成 , 介电 , 低温烧结

直接合成法制备CdSe@SiO2荧光纳米材料

夏姣云 , 徐万帮

人工晶体学报

以3-巯基丙基三甲氧基硅烷(MPS)为修饰剂,直接法制备得到闪锌矿结构的CdSe@SiO2核-壳型量子点,该方法简化了制备硅烷化核-壳型量子点的流程,缩短了制备的时间.用荧光分光光度计,透射电子显微镜,X射线粉末衍射仪等分析测试方法对得到的核-壳型核-壳型量子点的性能进行表征.结果表明:n(Cd2+):n(SeSO2-3)和反应体系Ph值,对纳米晶的光学性质具有显著影响.在最佳合成条件下得到的CdTe@SiO2纳米粒子的平均粒径约为20nm,其大小均匀.与CdSe纳米粒子相比,CdSe@SiO2核-壳型量子点光化学性能较稳定,常温下可以放置半年以上.SiO2包覆的CdSe纳米粒子有效地提高了核-壳型量子点的稳定性,大大增强了其抗光漂白性能.

关键词: CdSe@SiO2 , 纳米粒子 , 硅烷偶联剂 , 直接合成

直接熔融聚合法合成聚(乳酸-缬氨酸)

侯晓娜 , 汪朝阳 , 罗玉芬 , 叶瑞荣

应用化学 doi:10.3969/j.issn.1000-0518.2009.03.006

以廉价的外消旋乳酸(D,L-LA)和缬氨酸(Val)为原料,以氧化亚锡为催化剂,采用熔融聚合法合成了新型生物材料聚(乳酸-缬氨酸)共聚物. 用特性粘数[η]、FTIR、1H NMR、DSC、GPC、XRD等测试技术对其结构进行了表征,考察了不同投料比对共聚物的影响. 结果表明,当投料比n(LA):n(Val)=95:5时,Mw=7 300 ,Mn=5 400,共聚物相对分子质量最大,结晶度(13.5%)要比均聚物聚外消旋乳酸(PDLLA)的低. 随着投料比中Val含量的增加,共聚物相对分子质量逐渐降低,由结晶态逐渐转变为无定形态. 但所得共聚物的Mw均大于1 800,Tg、Tm均与PDLLA的相接近,能够满足生物降解材料在药物缓释领域中的应用.

关键词: 外消旋乳酸 , 缬氨酸 , 聚(乳酸-缬氨酸)共聚物 , 生物材料 , 直接合成 , 表征

Pd-SiO2催化剂制备、结构及其用于氢氧直接合成过氧化氢的反应性能

陈志超 , 田敏 , 潘红艳 , 陈政 , 林倩

硅酸盐通报

利用水热法原位合成制备了一种活性组分Pd颗粒尺寸可控且表面具有一定酸性位的大孔容Pd-SiO2催化剂.通过调节前驱液的pH值控制SiO2层的结构性质,利用TEM、XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD等手段对催化剂的结构和表面性质进行了表征分析,并考察了Pd-SiO2催化剂催化氢氧直接合成过氧化氢的反应性能.结果表明:水热法原位合成制备的Pd-SiO2催化剂,Pd颗粒分散较好,其尺寸范围为10~ 20 nm;对直接法催化合成过氧化氢反应,水热法原位合成制备的Pd-SiO2催化剂的催化性能明显优于传统浸渍法制备的Pd/SiO2催化剂,这是由于调节前驱液的pH值可减少催化剂的表面强酸量,有利于提高过氧化氢的稳定性.

关键词: 原位合成 , 水热法 , 直接合成 , 过氧化氢

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