马丙丽
,
淳远
,
须沁华
,
董家騄
催化学报
通过三甲基氯硅烷(TMS)对沸石表面进行修饰,制得了两亲性沸石样品TMS-Hβ, TMS-HY和TMS-HZSM-5,并采用X射线衍射、红外光谱、水饱和吸附量测定和酸碱滴定等手段对改性样品进行了表征. TMS对这三种母体沸石的改性结果有所不同: 对于HZSM-5沸石, TMS仅在外表面修饰;对于Hβ沸石,少量TMS进入沸石孔道;而对于HY沸石, TMS则导致沸石结构部分坍塌. 两亲性TMS-HZSM-5和TMS-Hβ沸石在乙酸异戊酯相界面水解反应中表现出明显优于各自母体沸石的催化性能. 两亲性沸石表面硅烷基的稳定性对其催化性能有一定的影响. 相对于TMS-HZSM-5沸石, TMS-Hβ沸石表面硅烷基的稳定性较强;在较高的相界面反应温度下, TMS-Hβ样品仍能维持两亲性能,表现出较高的催化活性.
关键词:
Hβ沸石
,
HY沸石
,
HZSM-5沸石
,
两亲性沸石
,
三甲基氯硅烷
,
相界面催化
,
乙酸异戊酯
,
水解
,
异戊醇
蒋平
,
马丽
,
潘剑
,
淳远
,
须沁华
,
董家騄
催化学报
以三甲基氯硅烷((CH3)3SiC1)为改性剂,采用化学气相沉积法对HZSM-5沸石外表面进行修饰,再通过控制后处理抽空温度,制得两亲性沸石样品.在沉积过程中,改性剂与沸石外表面末端硅羟基作用形成亲油性基团,使得样品主要呈现出亲油性;经423～523K抽空处理后,沉积的(CH3)3Si基团发生Si-C键断裂而脱附出1～2个甲基,样品表现出两亲性能.该改性过程对HZSM-5沸石的孔道大小和内表面性质影响很小.在乙酸异戊酯相界面催化水解反应中,该两亲性沸石分布于水/油两相界面,表现出明显高于亲水性母体HZSM-5沸石的催化活性.
关键词:
三甲基氯硅烷
,
HZSM-5
,
两亲性沸石
,
化学气相沉积
,
相界面催化
马丙丽
,
淳远
,
须沁华
,
董家騄
催化学报
采用三甲基氯硅烷并通过控制水的添加量对硅铝比分别为25, 42和101的HZSM-5沸石进行外表面修饰,制得三种两亲性沸石样品. 水的添加量对沸石催化剂的两亲性有显著影响. 红外光谱和低温氮吸附等测试结果表明,两亲性沸石样品具有与各自母体沸石相似的酸性及略小的比表面积. 在环己烯水合及乙酸异戊酯水解的相界面反应中,两亲性沸石分布于水-油两相界面,并表现出明显高于各自母体沸石的催化活性. 硅铝比为42的两亲性HZSM-5样品表现出最佳的相界面催化性能. 相对于环己烯水合反应,两亲性HZSM-5沸石更适用于乙酸异戊酯水解的相界面催化反应.
关键词:
两亲性沸石
,
三甲基氯硅烷
,
表面修饰
,
HZSM-5
,
相界面催化
