代小平
,
余长春
,
沈师孔
催化学报
在用于F-T合成的Co/Al2O3催化剂中加入少量助剂,能够提高CO转化率和C5+烃选择性.主要考察了助剂CeO2添加量和催化剂焙烧温度等因素对F-T合成反应的影响,并通过程序升温还原、程序升温氧化及X射线衍射等手段对催化剂进行了表征.结果表明,在Co/Al2O3催化剂中加入少量CeO2(n(Ce)/n(Co)=0.1～0.14),能够有效提高催化剂的催化活性和C5+烃选择性;焙烧温度则以相反的趋势控制F-T反应活性和链增长几率;助剂的加入降低了催化剂的起始还原温度,改善了催化剂的还原性能.但是,催化剂的积碳量有所增加,经10h反应后,催化剂上存在两种类型的积碳.
关键词:
费-托合成
,
二氧化铈
,
钴催化剂
,
氧化铝
,
程序升温还原
,
程序升温氧化
,
积碳
李春义
,
余长春
,
沈师孔
催化学报
采用程序升温在线质谱分析方法,研究了常压条件下CH4在Ni/Al2O3催化剂上分解所形成的碳物种,发现CH4分解形成的NixC会首先转化成不与CO2反应,但在700 ℃左右可与O2反应的碳;这种碳再向需在800 ℃才能与O2反应的石墨碳转化. 在较低的温度下, NixC向石墨碳转化的速度较慢,而在高温条件下转化速度大大加快. 在700 ℃下,Ni/A l2O3催化剂上的CH4部分氧化制合成气反应生成的积碳主要为石墨碳,是由CH4分解形成的NixC转化而成的. 在催化剂中添加适当的助剂,可提高NixC与氧的反应活性,抑制其向石墨碳转化,是改善催化剂抗积碳性能的有效途径.
关键词:
镍
,
氧化铝
,
负载型催化剂
,
程序升温氧化
,
甲烷
,
部分氧化
,
积碳
单文娟
,
杨利花
,
马娜
,
杨佳丽
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60385-9
采用不同的钾盐前体制备了一系列K/CeO2催化剂,利用热重和程序升温氧化(TPO)等技术考察了其催化性能及稳定性.结果表明,K/CeO2催化剂可使碳黑完全燃烧温度降低近200 ℃.钾盐前体对催化活性和稳定性具有较大影响,由于硝酸钾熔点低,金属在载体上的流动性强,有利于催化剂与碳黑的有效接触,因而表现了较高的活性,三次TPO循环试验中催化活性稳定.碳酸钾的熔点高且碱性较强,使碳黑燃烧生成的CO2不可逆吸附在其表面,导致反应活性低,TPO循环实验表明其反应速率降低,失活明显.
关键词:
碳黑氧化
,
钾
,
氧化铈
,
程序升温氧化
,
稳定性
谌春林
,
张建
,
王锐
,
苏党生
,
彭峰
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60095-2
采用化学气相沉积法制备了N掺杂多壁纳米碳管,并运用透射电子显微镜、N2物理吸附、热重-差示扫描量热、程序升温氧化和X射线光电子能谱等手段对样品进行了表征.结果表明,纯化处理的纳米碳管表面N含量为4.2%,其中包括吡啶、己内酰胺、氧化吡啶、吡啶酮和吡咯等含氮官能团.研究了各种含氮官能团燃烧的动力学行为.N原子掺杂进入碳管的石墨结构中,提高了表面碱性,有可能用于催化与能源转化领域.另外,本文提供了一种可用于场发射器件的杯状闭合结构纳米碳合成方法.
关键词:
官能团
,
氮掺杂
,
纳米碳管
,
X射线光电子能谱
,
程序升温氧化
王锐
,
刘雪斌
,
陈燕馨
,
李文钊
,
徐恒泳
催化学报
考察了Rh/Al2O3, Rh/SiO2和Rh/CeO2催化剂上金属-载体间相互作用对CH4/CO2重整反应抗积炭性能的影响,并与反应前后催化剂的程序升温还原和程序升温氧化(TPO)测试结果相关联. 实验发现, Rh与Al2O3和SiO2载体间的相互作用越强,催化剂还原后Rh的分散度越高,晶粒越小,高分散的Rh表面生成的碳物种CHx越多,其作为活泼的反应中间体越易与CO2反应生成CO和H2. 而游离态的Rh还原后晶粒较大,生成的碳物种与CO2反应能力较低,从而导致催化剂失活. TPO和CO2脉冲实验结果表明,反应过程中Rh/CeO2催化剂上反应生成的CHx物种比Rh/Al2O3和Rh/SiO2上的CHx物种更活泼. 同时由于Rh-CeO2间独特的相互作用,部分CeO2还原后生成CeO2-x 和氧空位,促进CO2分子的活化解离,导致生成的表面氧容易与CHx反应,从而抑制催化剂积炭.
关键词:
甲烷
,
二氧化碳重整
,
铑
,
金属-载体相互作用
,
氧空位
,
程序升温氧化
