林敬东
,
廖代伟
,
张鸿斌
,
万惠霖
,
蔡启瑞
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91210
氘反同位素效应是合理阐明过渡金属催化剂上氨合成催化反应机理的重要实验依据之一.在N_2/H_2(或D_2)体积比1/3,0.2MPa,633～733K和GHSV=24 000或12 000h~(-1)的条件下,检测到了Ru基(纯Ru,Ru/γ-Al_2O_3,K-Ru/γ-Al_2O_3,Ru/MgO,K-Ru/MgO和Ba-Ru/MgO)和Fe基(纯Fe和A110-3)催化剂上强的氘反同位素效应(r_D/r_H)≈2),其数值随催化剂和反应温度的变化而变化.这可能是动力学同位素效应与热力学同位素效应二者相互强竞争的结果.
关键词:
合成氨
,
氘反同位素效应
,
钌基催化剂
,
铁基催化剂
,
氢助解离
,
解离式机理
,
缔合式机理
