谢国勇
,
刘振宇
,
刘有智
,
郭向云
催化学报
研究了用CuO/γ-Al2O3催化剂同时脱除烟气中的SO2和NO,并在固定床反应器中考察了反应条件对其催化活性的影响. 结果表明,温度和SO2对CuO/γ-Al2O3的催化活性均具有双重影响. 新鲜催化剂和硫化催化剂上最适宜的脱硝温度分别为250～300 ℃和300～450 ℃,最适宜的n(NH3)/n(NO)约为1.2. 烟气中的氧可大大提高CuO/γ-Al2O3的脱硫脱硝活性. 综合考虑吸附硫容和NO脱除率,CuO/γ-Al2O3同时脱硫脱硝的最适宜温度为350～450 ℃. 温度和SO2在高温区对CuO/γ-Al2O3活性的影响源于两者对NH3氧化活性的改变,高温下CuO/γ-Al2O3的活性下降是因为NH3氧化加剧; SO2通过使催化剂硫化生成硫酸盐来抑制NH3氧化,从而提高CuO/γ-Al2O3的活性. 吸硫饱和的催化剂可于5%NH3中还原再生,再生后其硫容较初始时降低,但其活性大幅度提高.
关键词:
氧化铜
,
氧化铝
,
烟气
,
二氧化硫
,
氧化氮
,
氧
,
脱硫
,
脱硝
赵欣
,
黄垒
,
李红蕊
,
扈航
,
韩瑾
,
施利毅
,
张登松
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(15)60958-5
选择性催化还原(SCR)是目前固定源及移动源中控制NOx排放最为有效的技术手段之一.工业上应用最广泛的商业SCR催化剂是钒基催化剂.钒基催化剂经钨(钼)改性后具有较好的活性、稳定性和抗水抗硫性能,但在应用过程中仍存在N2选择性较低、活性温度窗口(300–400 oC)较窄及高温下V2O5极易流失等不足,且钨(钼)的价格十分昂贵.因此,用廉价组分提高钒基催化剂的催化性能在实际工业应用中仍具有重要意义.研究发现,很多非贵金属(如Cu, Fe, Mn, Co, Ce, Zr, Nb, Sn, La等)都可以代替钨(钼)用来提高钒基催化剂的选择性、活性温度窗口和(热)稳定性能等.引入的金属通常以氧化物或钒酸盐形式存在,并与活性组分钒物种有很强的相互作用,从而提高钒物种的氧化还原性能及分散度,同时增大表面酸性位数量,抑制锐钛矿向金红石相转变.近年来很多研究发现,经金属改性的钒基催化剂以钒酸盐形式存在时可有效提高催化剂活性和 N2选择性,尤其可显著提高催化剂的(热)稳定性.本文采用浸渍法以廉价易得、储量丰富的过渡金属改性钒基催化剂,得到高度分散的M-V/TiO2(M = Cu, Fe, Mn, Co)脱硝催化剂.结果发现, Cu-V/TiO2和Fe-V/TiO2催化剂表现出较好的催化活性和N2选择性以及优异的稳定性和抗H2O/SO2性能,其中Cu-V/TiO2的工作温度窗口扩展到225–375oC. X射线衍射、拉曼光谱和EDX-mapping表征结果证明,钒物种及引入的金属高度分散在TiO2载体表面,并生成了钒酸盐.氢气程序升温还原结果表明,钒酸盐的形成导致钒物种的还原峰向低温区移动,有利于催化剂氧化还原性能的提升. X射线光电子能谱结果表明, Cu-V/TiO2催化剂表面具有更多的活性氧物种(Oα),且具有较强的电子间相互作用,是SCR活性提高的关键原因之一. NH3程序升温脱附和原位红外光谱实验结果表明,金属的引入可以提高酸量和酸强度； Cu-V/TiO2催化剂表面主要为Lewis酸性位,而Fe-V/TiO2催化剂表面主要为Br?nsted酸性位,两者可能导致不同的SCR反应机理,但均可以提高催化剂在高温下的N2选择性.综上所述,过渡金属改性的钒基催化剂中Cu-V/TiO2具有最好的活性和N2选择性以及较强的稳定性和抗H2O/SO2性能,可能得益于其表面更多的活性氧物种和更多更强的酸性位.
关键词:
脱硝
,
选择性催化还原
,
钒酸盐
,
过渡金属
王晓波
,
归柯庭
工程热物理学报
以氧化铝为载体,采用浸渍法负载不同量的Fe、Mn制备脱硝催化剂,研究活性成分负载量、氧气浓度、氨气浓度、煅烧温度及SO2共存情况下对催化剂脱硝活性和抗硫性能的影响.结果表明,当Fe、Mn的负载量均为8％时,催化剂8Fe+8Mn/Al2Os在流量1.5 L/min,(￠)(NH3)=(￠)(NO)=500× 10-6,(￠)(O2)=3％,温度150℃的低温条件下,脱硝效率就可以达到近99％;煅烧温度对脱硝活性有一定的影响;同时,氨气和氧气浓度对脱硝活性也有很大影响;此外,Mn的负载有助于提高催化剂的低温脱硝活性和抗硫性能.
关键词:
铁基催化剂
,
低温
,
脱硝
,
SO2
赵清森
,
向军
,
石金明
,
陈伟
,
胡松
,
孙路石
,
张军营
工程热物理学报
本文采用溶胶-凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒.分析表明:SO2的存在可以提高CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性,SO2存在条件下,CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性在载铜量8wt%时达到最高,达到95.7%.载铜量太高会使单位质量催化剂NO脱除率降低.在350℃时,硫酸盐化和未硫酸盐化的8wt%Cu催化吸附剂NO脱除率达到最高.NH3/NO摩尔比在1～1.2之间时,CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性较高.
关键词:
CuO/γ-Al2O3
,
溶胶-凝胶法
,
烟气
,
脱硝
高岩
,
栾涛
,
彭吉伟
,
吕涛
功能材料
doi:10.3969/j.issn.1001-9731.2013.14.026
以锐钛型TiO2为载体,V2O5为主要活性成分,同时负载WO3和MoO3作为活性助剂,制备了四元催化剂V2O5 WO3-MoO3/TiO2,并对该催化剂的脱硝活性、催化选择性及微观表征进行了研究.结果表明,该四元催化剂脱硝性能优于相同负载量下单一负载W或Mo的三元催化剂,W可以提高催化剂高温(＞400C)活性,同时抑制Mo在高温区间导致的副反应发生,Mo可以提高低温(＜300C)活性,弥补W在低温区间的活性不足.该四元催化剂最大活性99％,温度窗口(脱硝活性＞80％)为280～420℃,在180～380℃范围内SO2氧化率为零,在0～1000C范围内存在3个失重峰,100～130℃结晶水蒸发,230～270℃有机添加剂分解,500～530 ℃无机盐分解,微观镜像表明该催化剂颗粒均匀致密,粒径大小一致,没有出现团聚现象,具有完整的微孔结构.
关键词:
SCR
,
NO
,
SO2
,
脱硝
,
催化剂
沈岳松
,
祝社民
,
丘泰
材料工程
doi:10.3969/j.issn.1001-4381.2009.02.017
分别使用三种溶胶-凝胶工艺制备脱硝用钛基蜂窝陶瓷介孔TiO2高比表面涂层.研究了经质量分数为5%的硝酸溶液处理的蜂窝陶瓷介孔TiO2的涂覆,结合XRD,SEM,BET等手段进行了微观表征和分析.结果表明:以冰醋酸为螯合剂的溶胶胶凝时间长,黏度合适,钛涂层负载量最大;TiO2主要呈锐钛矿晶型,表面钛涂层颗粒分散均匀,锐钛矿比表面积达到71.52m2/g.为蜂窝状整装脱硝催化剂国产化提供了载体基础.
关键词:
脱硝
,
溶胶-凝胶
,
二氧化钛
,
比表面
姚雨
,
郭占成
,
赵团
钢铁
介绍了国内外烟气脱硫、脱硝及同时脱硫脱硝技术的现状,分析了各种技术手段的特点和适用范围,指出了我国解决二氧化硫和氮氧化物污染办法,对于钢铁企业废气处理有鉴借之处.
关键词:
脱硫
,
脱硝
,
电子束
,
选择催化还原
钱怡君
,
归柯庭
,
梁辉
工程热物理学报
以氧化铝为载体,负载不同比例的金属组分Fe、Ce制作单组分及多组分的负载型催化剂.实验研究在不同反应温度、氧含量和空速比下,此类负载型催化剂的SCR脱硝性能.结果表明:由于稀土元素Ce的加入,多组分的8Fe-2Ce/Al2 O3的催化脱硝效率明显高于单组分的8Fe/Al2O3,在240℃时可达94％,而且具有比单组分催化剂更好的抗硫性能.但Ce的加入并不是越多越好,Ce的过量加入反而会影响催化剂的催化脱硝效率.催化剂的制备方法与其催化脱硝效率有关,沉淀法制备的催化剂的催化脱硝效率高于浸渍法制备的催化剂,以450℃煅烧制备的催化剂的催化脱硝效率高于550℃煅烧的催化剂.脱硝实验条件影响催化剂的催化脱硝效率,3％氧含量下的催化脱硝效率高于无氧条件下的,低空速比时脱硝效果高于高空速比的.
关键词:
氧化铝
,
Fe
,
Ce
,
SCR
,
脱硝
