方小敏
,
朱红娟
,
佟建华
,
杨维慎
催化学报
关键词:
钡
,
锶
,
钴
,
铁
,
复合氧化物
,
钙钛矿
,
膜反应器
,
丙烷
,
氧化脱氢
,
丙烯
周永华
,
叶红齐
,
催化学报
利用微乳液浸渍技术制备了负载型Pd/Al2O3膜,并用扫描电镜和原子吸收光谱对微乳液中的纳米Pd颗粒及其在Al2O3陶瓷膜载体上的形貌、分布和负载量进行了表征. 在"催化接触器"型膜反应器中,以 1,5-环辛二烯(COD)加氢作为模型反应考察了Pd/Al2O3膜的催化性能. 结果表明,采用微乳液技术制备Pd/Al2O3膜时, Pd负载量、浸渍操作方式、焙烧温度和载体孔径对Pd/Al2O3膜的催化性能有一定影响. 要获得对COD加氢反应的高催化活性和较高的中间产物环辛烯选择性,优化的Pd/Al2O3膜制备条件为: 缓慢析出Pd纳米颗粒,同时采用循环浸渍方式,焙烧温度300 ℃, 膜载体孔径1.9 μm.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
膜反应器
,
微乳液
,
环辛二烯
,
加氢
,
环辛烯
,
环辛烷
葛善海
,
刘长厚
,
范煜
,
王连军
催化学报
采用浸渍法制备了V-Mg-O催化剂,利用XRD和BET对催化剂进行了表征.比较了固定床反应器(FBR)、惰性膜反应器(IMR)与混合式惰性膜反应器(MIMR)用于丁烷氧化脱氢制丁烯和丁二烯反应的性能.采用在陶瓷膜上部分涂釉的方法获得渗透率符合实验要求的惰性膜,利用惰性膜沿反应器轴向分布氧气,降低反应区氧气分压,从而提高目的产物的选择性.通过优化进料方式,在20MIMR反应器中得到了66%的C4烯烃选择性和33%的C4烯烃收率.
关键词:
原钒酸镁
,
陶瓷膜
,
膜反应器
,
丁烷
,
氧化脱氢
,
丁烯
,
丁二烯
丛铀
,
邵宗平
,
杨维慎
,
董辉
,
熊国兴
,
林励吾
催化学报
用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了新型混合导体透氧膜材料,成功地制备了致密膜片并对其透氧性能进行了考察.结果发现,此新材料具有非常大的透氧能力,850℃时在膜一端为干燥的流动空气而另一端为流动的氦气下,透氧量高达0.744μmol/(cm2.s).考察了膜片本身对甲烷的活化性能,发现导体膜对甲烷氧化偶联具有催化活性,随着甲烷流速的增加,甲烷转化率降低,而C2选择性升高.研究了膜反应器中甲烷部分氧化制合成气反应,甲烷转化率约为90%,CO选择性约为98%,CO/H2比约为2;同时,膜的透氧量急剧增加到约6.01μmol/(cm2.s),这归结于膜反应侧氧分压的急剧降低.
关键词:
透氧膜
,
钙钛矿
,
膜反应器
,
甲烷
,
氧化偶联
,
部分氧化
,
合成气
周永华
,
叶红齐
,
催化学报
利用微乳液及浸渍技术制备了多孔Pd/α-Al2O3催化活性膜.利用透射电镜、扫描电镜和X射线衍射对微乳液中及α-Al2O3 陶瓷膜孔结构中纳米Pd颗粒的形貌和分布进行了表征.分析结果表明,通过浸渍技术,微乳液中的纳米Pd颗粒以几百纳米大小的晶体形态均匀负载于陶瓷膜孔中.在"催化接触器"型膜反应器中,以 1,5-环辛二烯催化加氢为模型反应,考察了多孔Pd/α-Al2O3膜的活性与选择性,并与Pd-聚丙烯酸(PAA)有机催化膜反应器、悬浮床反应器和固定床反应器中的催化性能进行了比较.结果表明,Pd/α-Al2O3膜反应器的催化活性与目的产物 1-环辛烯的选择性远高于Pd-PAA有机膜反应器和固定床反应器.Pd/α-Al2O3膜反应器在强化传质和消除孔内扩散方面效果显著,这与Pd在陶瓷膜孔中的分布及反应物在膜反应器中的高速流动有关.
关键词:
钯
,
氧化铝
,
催化活性膜
,
膜反应器
,
1,5-环辛二烯
,
选择加氢
,
微乳液
董辉
,
邵宗平
,
熊国兴
,
佟建华
,
刘盛林
,
杨维慎
催化学报
用EDTA-柠檬酸联合络合法合成了Ba0.5.5Sr0 5Co0 8Fe0 2O3-δ混合导体透氧膜材料,并考察了膜片本身对甲烷的活化性能.结果表明,导体膜对甲烷氧化偶联(OCM)反应具有催化活性.研究了膜反应器中甲烷部分氧化(POM)制合成气反应,发现在开始阶段甲烷转化率有两次快速升高,第一次是由于甲烷与二氧化碳重整而产生的;第二次是由于透氧量增加而导致的.透氧量随温度的升高而增加,850℃时甲烷转化率达96%,一氧化碳选择性为97.3%,透氧量为11ml/(crm2@min).EDS和XRD分析结果表明,反应后透氧膜内表面有碳酸盐生成,但不影响膜的透氧性能.
关键词:
膜反应器
,
钙钛矿
,
甲烷氧化偶联
,
甲烷部分氧化
,
合成气
夏海平
,
周花
,
陈小艾
,
孙洪贵
,
曾碧榕
,
何旭敏
,
蓝伟光
,
丁马太
功能材料
通过在PVA膜中掺杂硫酸铁制得兼备催化和分离功能的酯化膜反应器,并用IR、DSC及SEM等测试方法分析了膜的形态结构及组成.实验结果表明:硫酸铁的加入对膜的渗透性能和酯化反应的选择性及转化率的提高有重要作用;对于乙酸/乙醇酯化反应体系,适宜的填充量为20%～30%(质量比).
关键词:
聚乙烯醇
,
硫酸铁
,
膜反应器
,
酯化
朱雪峰
,
杨维慎
催化学报
综述了混合导体透氧膜反应器中的催化反应.介绍了混合导体透氧膜的氧渗透原理、膜材料的结构、组成以及无机膜反应器的种类和优势.详细讨论了混合导体透氧膜反应器中的甲烷部分氧化反应以及用于该反应的膜材料的发展历程,总结了甲烷氧化偶联和乙烷氧化脱氢等膜反应器中的催化反应,以及混合导体透氧膜用于水分解和二氧化碳分解等受热力学平衡限制的反应.
关键词:
混合导体
,
透氧膜
,
膜反应器
,
甲烷
,
选择氧化
,
钙钛矿
王海辉
,
丛铀
,
杨维慎
,
林励吾
催化学报
混合导体透氧膜是一类同时具有电子和氧离子两类导电性的陶瓷膜. 在高温下,氧会以氧离子的形式透过透氧膜,因此在膜表面存在丰富的氧物种(O-,O-2,O2-2和O2-),这些氧物种能够提高甲烷氧化偶联(OCM)反应的C2选择性. 采用挤压的方法制备出致密的Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCFO)透氧膜管,并考察了此透氧膜管对OCM反应的催化性能. 发现BSCFO的C2生成速率比La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3-δ(LSCFO)和La-Ba-Co-Fe-O(LBCFO)要高得多,其原因主要是由于BSCFO中的氧空缺浓度比较高. 高的氧空缺浓度不仅能够加速氧离子的传输,而且能够提高甲烷分子的活化速度,所以BSCFO具有比LSCFO和LBCFO更好的催化性能. C2生成速率随着反应温度及原料气中甲烷浓度的升高而升高,C2选择性取决于氧离子结合与OCM反应竞争的结果,高的氧离子结合速率会降低C2选择性. 甲烷转化率随着富氧侧氧分压的升高而升高,但C2选择性则随着氧分压的升高而降低. 这说明在OCM过程中气相反应起着重要的作用.
关键词:
钙钛矿
,
氧分离膜
,
甲烷
,
氧化偶联
,
膜反应器
