郭建忠
,
侯昭胤
,
郑小明
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(10)60109-X
在流化床反应器中,考察了Ni/SiO2催化剂上CH4或CH4-C3H8临氧CO2重整(自热重整)制合成气反应性能.结果表明,在CH4-C3H8混合气自热重整反应中,Ni粒径较小催化剂的活性和抗积炭性能较高,CH4和CO2转化率分别达75.5%和72.6%.C3H8比CH4更易解离及被氧化,部分C3H8解离出来的中间产物CHx物种可与吸附H结合为CH4,因而降低了CH4的表观转化率;CHx也可与吸附的CO2物种反应生成H2与CO,从而促进了CO2的转化.
关键词:
甲烷
,
丙烷
,
自热重整
,
合成气
,
镍
,
氧化硅
,
负载型催化剂
李淑莲
,
陈光文
,
焦凤军
,
李恒强
催化学报
研究了负载于堇青石蜂窝陶瓷载体上的Cu-ZnO/Al2O3催化剂对甲醇自热重整制氢反应的催化性能,考察了铜负载量和反应条件对催化剂活性和反应速率的影响,采用XRD和H2-TPR技术对催化剂的分散状态和还原进行了表征. 结果表明,铜负载量较低时铜处于较均匀的分散状态,容易被还原,γ-Al2O3的引入促进了铜的还原. 还原后的低铜负载量的样品上,在空速为 4 000~ 12 000 h-1和氧/醇摩尔比为0.3的条件下,甲醇的转化率接近100%,H2的生成率和CO2的选择性较高. 证实了还原的铜为反应的活性位.
关键词:
甲醇
,
自热重整
,
氢气
,
铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
堇青石陶瓷
冉景煜
,
涂维峰
,
赵柳洁
工程热物理学报
针对微动力装置中重整腔内强吸热重整反应和催化剂积碳等问题,耦合甲烷部分氧化反应,实现系统自供热并抑制积碳.为了优化微细腔内甲烷湿空气自热重整反应条件,采用数值方法研究预热温度为800 K,不同水碳比下,氧碳比对绝热的微细腔内甲烷湿空气自热重整反应的影响.结果表明:反应气中水碳比为1~2.5,微细腔内甲烷湿空气自热重整的最佳氧碳比为0.2~0.225,可以获得最大出口氢气质量分数4.52%~4.81%和较低的积碳浓度0.6612~0.3833 mmol/m2.
关键词:
微细腔
,
自热重整
,
积碳
,
氧碳比
冉景煜
,
涂维峰
工程热物理学报
微动力装置中碳氢燃料催化燃烧被认为是有效的方法,但燃烧室内燃料催化重整普遍存在由积碳导致的催化剂失活等问题.本文采用数值方法研究了微细腔中甲烷湿空气在镍基催化剂上的自热重整反应,重点分析含湿量对甲烷自热重整反应及积碳特性的影响.结果表明:含湿量将增强甲烷重整反应;自热反应散热量和表面积碳浓度均随含湿量增加而降低.混合物质量流量为36 g/h时,当含湿量d>1.20 kg/kg后,甲烷转化率、氢气质量分数和积碳浓度变化幅度很小,分别接近 53.1%、3.07%和2.40x10-6 kmol/m2.
关键词:
微细腔
,
甲烷湿空气
,
自热重整
,
积碳
,
含湿量
冉景煜
,
涂维峰
,
闫云飞
,
陈兵兵
工程热物理学报
针对微动力装置中重整腔内催化剂表面容易积碳,重整反应需要大量能量等问题,在重整腔入口引入氧气,使甲烷发生部分氧化反应为催化重整提供热量.本文采用数值方法研究了微细腔中CH4/O2/H2O镍基催化剂上的自热重整反应,重点分析CH4/O2/H2O混合物组分对甲烷自热重整反应及积碳的影响.结果表明:在混合物组分CH4/O2/H2O摩尔比为1:0.2:2时,甲烷自热反应放热量刚好能满足甲烷重整反应的需求,氢气质量分数较高为3.32%,积碳浓度较低为1.19×10-6kmol/m2.
关键词:
微细腔
,
自热重整
,
积碳
,
混合物组分
蔡秀兰
,
林维明
稀土
采用浸渍-共沉淀法制备了Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂,其中Ni负载量为10%(质量分数).采用XRD、H2-TPR等方法表征了催化剂的结构及还原性能,并在固定床微反装置中考察了载体制备的沉淀过程中pH值的改变对Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂在甲烷自热重整制氢反应中催化性能的影响.研究发现,在反应温度为650℃~850℃范围内,pH值为9制备的Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂的甲烷转化率最高.由TPR与XRD结果可知,在制备条件中pH值为9的催化剂载体中ZrO2进入CeO2的晶格中,形成更多的CeO2-ZrO2固溶体,使得NiO与载体之间的相互作用增强,从而提高了甲烷的转化率.
关键词:
甲烷
,
pH值
,
催化剂
,
自热重整
,
制氢
张力
,
张苗
,
闫云飞
工程热物理学报
利用计算流体力学软件CFD和化学反应动力学软件CHEMKIN研究了微通道内催化壁面温度、反应混合气体初始温度对镍基催化剂上CH_4/O_2/H_2O自热重整反应暂态特性的影响。结果表明,微通道内的甲烷自热重整反应暂态特性与温度关系密切。温度越高,反应趋于平衡所需的时间越短;当反应器壁面温度较高时,提高反应混合气入口温度对反应影响不大;在相同的温升下,提高反应器壁面温度比提高反应混合气体初始温度对反应过程中氢气的产生和甲烷的转化更有利。
关键词:
微通道
,
自热重整
,
数值模拟
,
暂态特性
张力
,
杨鑫
,
闫云飞
,
杨仲卿
材料导报
针对微细通道内甲烷自热重整反应,采用活性位浓度比为10∶1的Ni/Rh催化剂建立了数学物理模型,通过数值模拟方法研究了绝热工况下温度、流量、氧碳比及水碳比等因素对催化重整特性的影响规律.结果表明:催化反应的温度阈值为750K,当温度超过750K时甲烷转化率迅速升高;在纯氧条件下随着甲烷流量的增大,制氢功率增大,而在空气条件下制氢功率减小;随着氧碳比的增加,甲烷的转化率升高,制氢功率先增大后逐渐减小;随着水碳比的增加,甲烷转化率降低;当入口反应气中氧碳比控制在0.5以下、水碳比为3.5且入口温度为900K时,可实现微通道内甲烷催化重整的高效转化.
关键词:
Ni/Rh催化剂
,
自热重整
,
甲烷
,
微细通道
,
层流