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水/有机两相体系中芳香腈和脂肪腈的催化加氢反应

谢义鹏 , 门健 , 黎耀忠 , 陈华 , 程溥明 , 李贤均

催化学报

在水/有机两相体系中,用RuCl3-TPPTS (TPPTSP(m-C6H4SO3Na)3)原位反应生成的催化活性物种对苯甲腈进行了催化加氢反应,高转化率、高选择性地生成了苯甲醇. 考察了钌浓度,P/Ru比,反应压力,温度和时间等对苯甲腈加氢反应的影响. 其他芳香腈的加氢反应也可高活性、高选择性地进行,生成相应的芳香醇. 但是,在相同的条件下不发生脂肪腈加氢反应. 反应机理分析表明,苯甲腈加氢反应经由苯甲醛生成苯甲醇.

关键词: 催化加氢 , 两相体系 , 钌配合物 , 膦配合物 , 苯甲腈 , 脂肪腈 , 苯甲醇

VPO催化剂制备条件对其催化甲苯氨氧化反应性能的影响

卢晗锋 , 周瑛 , 黄海凤 , 刘华彦 , 陈银飞

催化学报

用浸渍法制备了负载型钒磷氧(VPO)催化剂,并以甲苯氨氧化合成苯甲腈为探针反应,考察了载体、还原剂、P/V比和V2O5负载量对催化剂性能的影响. 结果表明,大比表面积SiO2负载的VPO催化剂性能稳定,在高温下也具有较好的选择性. 采用不同还原剂制备的催化剂在反应一段时间后活性趋于一致,表明催化剂活性中心是在反应气氛下形成的. P/V比对催化剂活性和结构影响较大,P的加入破坏了V2O5的晶型结构,使磷酸盐物种从催化剂体相向表面聚集,减少了催化剂表面存在的过度氧化物种O-和O-2的数量,选择性氧化物种晶格氧(O2-)起主要氧化作用,提高了催化剂的选择性. V2O5负载量增大,催化剂活性提高,但生成苯甲腈的选择性降低. 表面单分子层覆盖的VOx可能是反应的活性位和选择性位.

关键词: 氧化钒 , 氧化磷 , 制备条件 , 甲苯 , 氨氧化 , 苯甲腈

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